【摘要】：氣體膜分離技術(shù)在工業(yè)上具有能量成本低、效率高和操作簡(jiǎn)單等多種應(yīng)用優(yōu)點(diǎn)。新興的基于二維(2D)材料的分離膜具有傳統(tǒng)分離膜的優(yōu)點(diǎn),并可解決在傳統(tǒng)分離膜中存在的滲透性-選擇性折衷的問(wèn)題。最近,實(shí)驗(yàn)上用2D材料MXene制成MXene層狀膜,其展示出優(yōu)異的氣體分離性能,在氣體分離領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。本文采用分子模擬的方法研究氣體分子在2D MXene層狀膜中的吸附、擴(kuò)散及分離的過(guò)程。首先,采用巨正則蒙特卡洛方法考察了純組分氣體分子H_2、CH_4、CO_2及N_2在MXene膜間的吸附規(guī)律,研究壓力、溫度、層間距及官能團(tuán)組成對(duì)氣體吸附量的影響。結(jié)果表明,低壓下,氣體吸附量隨壓力的增加而增加;高壓下,吸附量增加的趨勢(shì)放緩;層間距對(duì)氣體吸附量具有較大影響,低層間距下層間距的提高將降低氣體的吸附量,而大層間距下這一影響將減弱;溫度的增加將降低氣體分子的吸附量;官能團(tuán)組成對(duì)氣體吸附量的影響較小,基本可以忽略。然后,采用全原子分子動(dòng)力學(xué)模擬研究H_2、He、CH_4、CO_2及N_2五種氣體分子在MXene納米通道中的擴(kuò)散行為,并充分考慮了MXene層狀膜層間距、層間水分子對(duì)氣體擴(kuò)散的影響。結(jié)果表明,氣體分子的尺寸、質(zhì)量和極性及MXene層狀膜的層間距、層間水分子對(duì)氣體擴(kuò)散有著較大的影響,并因此導(dǎo)致了不同的擴(kuò)散機(jī)制和擴(kuò)散系數(shù)。在層狀膜的設(shè)計(jì)中,可利用此類性質(zhì)克服在普通分離膜中存在的滲透性-選擇性折衷問(wèn)題。最后,采用全原子分子動(dòng)力學(xué)模擬探究H_2/CH_4、H_2/N_2氣體對(duì)在MXene層狀膜中的分離,研究了MXene層狀膜層間距、水含量、通道長(zhǎng)度、官能團(tuán)組成、滲透壓力及溫度對(duì)氣體分離的影響。結(jié)果表明,氣體分子在不同層間距下具有不同的擴(kuò)散方式,低層間距下進(jìn)行的構(gòu)型擴(kuò)散,將使氣體對(duì)具有較高的選擇性。層間水分子會(huì)分割2D納米通道,同時(shí)增加氣體分子過(guò)膜的行程,由此降低氣體分子的通量但提高選擇性。通道長(zhǎng)度增加會(huì)增強(qiáng)膜壁對(duì)氣體分子的影響,從而擴(kuò)大CH_4、N_2與H_2氣體分子間通量的差異,在降低氣體分子通量的同時(shí),提高選擇性。官能團(tuán)組成對(duì)于氣體滲透的影響較小,壓力的提高會(huì)增加氣體分子的通量,但對(duì)選擇性的影響卻較弱。溫度降低,氣體通量的下降幅度比較小,而選擇性卻有一定的提高,因此降低溫度有利于氣體分離的操作過(guò)程。
【圖文】：

構(gòu)以 sp3為主的稱為類金剛石碳膜，以sp2為主的高的硬度、化學(xué)惰性、低磨擦系數(shù)、高阻抗、半導(dǎo)體材料、機(jī)械工具、光學(xué)器件等[77]。類石墨能穩(wěn)定，且具有較高的氣體選擇性[78]。烈地激發(fā)了科學(xué)界對(duì) 2D 材料的興趣[79, 80]。由橫向尺寸，其在分離領(lǐng)域具有巨大的潛力[81, 82化、海水淡化和氣體分離等各種分離過(guò)程中已，2D 膜可分為層狀膜和納米片膜[83]。前者由分子運(yùn)動(dòng)通道，后者則通過(guò)納米片天然存在的圖 1-1。通過(guò)調(diào)整微觀結(jié)構(gòu)，2D 膜在超濾、納濾等各種膜工藝中展現(xiàn)出極佳的分離性能[84, 85]。

料，如圖 1-2。單層石墨烯的制備方法包括微機(jī)墨烯由于其六元環(huán)孔徑太小，且石墨烯的 π 軌道會(huì)的間隙，使得連最小的氣體分子 He 都不能通過(guò)六的厚度、良好的機(jī)械強(qiáng)度和優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性使得能的納米片膜具備極大的可操作性[89]。鉆孔所得膜離性能影響很大，一般膜孔孔徑越均勻，孔的密。Grossman 等[90]的計(jì)算結(jié)果展現(xiàn)了納米多孔單層顯示石墨烯納米片上大小分別為 23.1 2、16.3 排斥和水通道特性，其中水的滲透速率高達(dá) 39-66排斥效果的傳統(tǒng)反滲透膜相比，是其水滲透速率離子體蝕刻工藝，，生產(chǎn)出膜孔孔徑大小在 0.5~1，如 K+、Na+、Li+、Cl-等幾乎 100％排斥，而水
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ028.8

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)博士學(xué)位論文 前1條

1 雷廣平;H_2S/CH_4及CO_2/CH_4混合物分離的分子模擬研究[D];重慶大學(xué);2015年

本文編號(hào)：2664961