發(fā)布時(shí)間：2018-08-17 17:01

【摘要】：半導(dǎo)體器件與半導(dǎo)體材料自身的物理性質(zhì)有著密切的依賴關(guān)系。近些年,人們對(duì)Ⅲ-Ⅴ主族半導(dǎo)體表現(xiàn)出濃厚的興趣。其中,InN在第三主族氮化物半導(dǎo)體中具有最低的有效電子質(zhì)量,這意味著InN具有高遷移率和高飽和速率,引起廣泛關(guān)注。隨著分子束外延等薄膜生長(zhǎng)技術(shù)的發(fā)展,獲得的高質(zhì)量InN表現(xiàn)出較窄的能隙,約0.6 eV,在In1-xGaxN固溶體中通過(guò)改變Ga的含量就可以使其能隙覆蓋從近紅外到紫外的波段,在光發(fā)射二極管中有很好的應(yīng)用價(jià)值,成為重要的光電器件材料。由于材料帶隙與通信光纖的波長(zhǎng)相當(dāng),高質(zhì)量InN或固溶體可應(yīng)用于高速長(zhǎng)途通訊,在光通信方面有重要應(yīng)用前景。然而由于生長(zhǎng)InN不可避免引入大量N空位,具有強(qiáng)烈的自補(bǔ)償效應(yīng),InN總表現(xiàn)為n型半導(dǎo)體,使得研制P-型InN成為一個(gè)難題。論文圍繞高質(zhì)量InN薄膜,利用非平衡離子注入技術(shù),在理論設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)上嘗試通過(guò)Mg,Ba,Zn,Mn摻雜和應(yīng)力調(diào)控向材料中引入受主型缺陷和其他本征缺陷,成功報(bào)道了 InN:Ba和InN:Zn的p型傳導(dǎo),成為國(guó)際上繼Mg表面摻雜形成p型導(dǎo)電的又兩個(gè)p-InN的案例;除此之外,還報(bào)道了 InN中的超導(dǎo)電性和由摻雜、應(yīng)力分別誘發(fā)的鐵磁性,發(fā)現(xiàn)摻雜InN中超導(dǎo)和鐵磁性共存;最后,工作還延伸到極性對(duì)氧化物薄膜的調(diào)控行為,測(cè)得并解釋了 SrRu03(1 11)薄膜表面的重構(gòu)現(xiàn)象,為氧化物相關(guān)異質(zhì)結(jié)的研究奠定基礎(chǔ)。主要研究包括:1)在兩個(gè)摻雜InN體系中獲得了的p型導(dǎo)電性。InN中的In為+3價(jià),根據(jù)半導(dǎo)體摻雜理論,當(dāng)體系中摻雜+2價(jià)的離子時(shí),可以產(chǎn)生替位缺陷,在帶隙中產(chǎn)生受主型能級(jí),進(jìn)而可能得到由空穴為主要載流子的半導(dǎo)體系統(tǒng)。然而由于InN穩(wěn)定費(fèi)米能級(jí)在導(dǎo)帶,體系存在嚴(yán)重的自補(bǔ)償現(xiàn)象,很難實(shí)現(xiàn)空穴摻雜。我們利用第一性原理計(jì)算普遍搜尋具有+2價(jià)摻雜的離子,發(fā)現(xiàn)Mg,Sr,Zn,Mn,Ba等有望成為受主雜質(zhì)�？紤]到這些離子的平衡摻雜的困難,我們提出通過(guò)離子注入技術(shù)實(shí)現(xiàn)非平衡摻雜,獲得成功。我們通過(guò)離子注入對(duì)InN先后進(jìn)行Ba離子和Zn離子的摻雜,研究它們對(duì)InN傳導(dǎo)性質(zhì)的影響。對(duì)于InN:Ba薄膜,X射線衍射及掠入射結(jié)果表明Ba摻雜成功引入了替位型缺陷。隨著摻雜濃度的增加,InN:Ba薄膜的光致發(fā)光譜逐漸減弱直至消失,這是由于材料的主體層中存在空穴,表面電子聚集層與其之間存在電勢(shì)差,阻止光生載流子的復(fù)合。另外,霍爾遷移率隨著溫度先減小又增大的行為也可以判定薄膜是由表面電子聚集層和p型主體層組成。對(duì)于InN:Zn薄膜,霍爾系數(shù)在低溫處是正值,隨著溫度升高變?yōu)樨?fù)值�；魻栂禂�(shù)符號(hào)的變化表明體系中電子和空穴載流子同時(shí)存在。溫度變化會(huì)影響本征載流子的濃度,因此體系會(huì)在空穴和電子分別作為主要載流子的狀態(tài)之間轉(zhuǎn)變。2)獲得了基于InN體系的低溫超導(dǎo)電行為和鐵磁性。研究發(fā)現(xiàn)InN和InN:Zn薄膜在3.8 K附近發(fā)生了由正常態(tài)向超導(dǎo)態(tài)的轉(zhuǎn)變。這種超導(dǎo)電性很可能來(lái)自于面內(nèi)的最近鄰In原子之間的相互作用。對(duì)比以上兩種材料,Zn離子摻雜引入的缺陷對(duì)磁渦旋線有釘扎作用,從而使得InN:Zn表現(xiàn)出更強(qiáng)的邁斯納效應(yīng)。激活能與磁場(chǎng)之間關(guān)系的擬合結(jié)果,與超導(dǎo)性質(zhì)來(lái)自于二維In原子相互作用的理論一致。研究InN:Zn的邁斯納效應(yīng)時(shí),我們發(fā)現(xiàn)磁滯回線不僅顯示出抗磁性,還有鐵磁背景。由于Zn最外層電子只有兩個(gè)電子,使得摻雜后材料中N原子p軌道沒(méi)有達(dá)到全滿,根據(jù)洪特定則,p軌道上的電子會(huì)出現(xiàn)自旋極化。當(dāng)這種自旋極化之間出現(xiàn)相互關(guān)聯(lián)時(shí),便可以形成磁長(zhǎng)程有序。此外,半導(dǎo)體中的鐵磁性還可以來(lái)自于其本征缺陷。由于A1203與InN之間有很大晶格失配,直接在A1203上生長(zhǎng)InN可以引入In空位本征缺陷。實(shí)驗(yàn)和理論研究都表明,由晶格失配導(dǎo)致的In空位會(huì)使得InN薄膜表現(xiàn)出鐵磁性。3)獲得SrRu03(1 11)薄膜(?)×(?)表面重構(gòu)。SrRu03是一種巡游鐵磁性鈣鈦礦氧化物,其磁性和導(dǎo)電性與薄膜厚度、生長(zhǎng)質(zhì)量及取向相關(guān)聯(lián),外延SrRu03(111)薄膜具有最強(qiáng)磁性,這一結(jié)果引起了人們的極大興趣。利用脈沖激光沉積,我們生長(zhǎng)出高質(zhì)量的SrRuO3(111)薄膜,并發(fā)現(xiàn)薄膜表面出現(xiàn)重構(gòu)現(xiàn)象。利用角分辨X射線光電子譜,我們分析了薄膜表面原子排布情況,發(fā)現(xiàn)重構(gòu)是來(lái)自于有序的氧空位。對(duì)薄膜在強(qiáng)氧化性環(huán)境下退火可以去除表面重構(gòu),進(jìn)一步在真空下退火,這種重構(gòu)再次出現(xiàn)。鈣鈦礦在[111]方向上表現(xiàn)出很強(qiáng)的極性,為了降低表面極性能,原子會(huì)自發(fā)弛豫或者發(fā)生重構(gòu)。該結(jié)果對(duì)于基于SrRu03(111)的異質(zhì)結(jié)研究有借鑒意義。
[Abstract]:Semiconductor devices have a close dependence on the physical properties of semiconductor materials. In recent years, people have shown great interest in III-V primary semiconductors. InN has the lowest effective electron mass in third-group nitride semiconductors, which means that InN has a high mobility and high saturation rate, and attracts wide attention. With the development of thin film growth technology such as molecular beam epitaxy, the obtained high quality InN exhibits narrow energy gap, about 0.6 eV. In In1-xGaxN solid solution, the gap can be covered from near infrared to ultraviolet by changing the content of Ga. It has a good application value in photodiodes and becomes an important optoelectronic device material. High-quality InN or solid solution can be used in high-speed and long-distance communication because the band gap of material is equal to the wavelength of communication fiber. It has important application prospects in optical communication. Around the high quality InN thin films, the acceptor-type defects and other intrinsic defects were introduced into the materials through Mg, Ba, Zn, Mn doping and stress regulation on the basis of theoretical design by using non-equilibrium ion implantation technology. The p-type conduction of InN: Ba and InN: Zn was successfully reported, which became the two p-InN doped on the surface of Mg and formed the p-type conduction. In addition, the superconductivity in InN and the ferromagnetism induced by doping and stress are also reported. It is found that superconductivity and ferromagnetism coexist in doped InN. Finally, the work extends to the regulation behavior of polarity on oxide films, and the surface reconstruction of SrRu03 (111) films is measured and explained, which is the study of oxide-related heterojunctions. The main research contents are as follows: 1) P-type conductivity in two doped InN systems is obtained. In InN is + 3 valence. According to the theory of semiconductor doping, when ions with + 2 valence are doped in the system, substitution defects can be produced, acceptor-type energy levels can be produced in the band gap, and then the semiconductor system with hole as the main carrier can be obtained. However, it is difficult to realize hole doping due to the serious self-compensation of InN stable Fermi level in the conduction band. We use the first-principles calculation to search for ions with +2 valence doping and find that Mg, Sr, Zn, Mn, Ba and so on are expected to become acceptor impurities. In the case of InN:Ba thin films, X-ray diffraction and grazing incidence show that the substitution defect is successfully induced by Ba doping. With the increase of doping concentration, the photoinduced properties of InN:Ba thin films are studied. The luminescence spectrum gradually weakens and disappears due to the existence of holes in the main layer of the material and the potential difference between the surface electron aggregation layer and the surface electron aggregation layer, which prevents the recombination of photogenerated carriers. NN:Zn thin films have a positive Hall coefficient at low temperatures and a negative Hall coefficient as the temperature increases. The change of Hall coefficient symbols indicates that both electron and hole carriers exist in the system. The superconductivity of InN and InN:Zn thin films at low temperatures and their ferromagnetism have been investigated. It is found that the transition from normal state to superconducting state takes place near 3.8 K. This superconductivity is probably due to the interaction between the nearest in-plane atoms. Compared with the above two materials, the defects introduced by Zn ion doping pin the magnetic vortex lines. In the study of the Meissner effect of InN:Zn, we found that the hysteresis loops not only exhibit diamagnetism, but also ferromagnetic background. There are two electrons that make the p orbital of N atom in the doped material not completely full. According to Hund's rule, the electrons in the p orbital will appear spin polarization. When the spin polarization is correlated with each other, the magnetic long range order can be formed. In addition, the ferromagnetism in semiconductors can also come from its intrinsic defect. There is a large lattice mismatch between InN and SrRu03, and the growth of InN directly on A1203 can introduce in-vacancy intrinsic defects. Both experimental and theoretical studies show that in-vacancy caused by lattice mismatch can make InN films show ferromagnetism. Epitaxial SrRu03 (111) thin films have the strongest magnetism, which is related to the film thickness, growth quality and orientation. This result has aroused great interest. High quality SrRuO3 (111) thin films have been grown by pulsed laser deposition and surface reconstruction has been found. Thin films have been analyzed by angular resolution X-ray photoelectron spectroscopy. It is found that the reconstructions are due to the ordered oxygen vacancies on the surface of the films. Annealing the films in strong oxidizing environment can remove the surface reconstructions and further annealing in vacuum, the reconstructions occur again. Perovskite shows a strong polarity in the [111] direction. In order to reduce the surface polarity, the atoms will relax or spontaneously occur. The results are useful for the study of heterojunction based on SrRu03 (111).
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O484

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本文編號(hào)：2188307