本文選題：鈣鈦礦氧化物薄膜 + 微波介電可調(diào)性�。� 參考：《湖南大學(xué)》2016年博士論文

【摘要】：B位離子為過渡金屬陽離子的鈣鈦礦型復(fù)合氧化物顯示出大量有趣的電學(xué)和磁學(xué)性能,在微波可調(diào)器件、存儲器、固體燃料電池、催化等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。以它們?yōu)榛A(chǔ)的薄膜器件,部分已開發(fā)為產(chǎn)品并廣泛應(yīng)用,但大多數(shù)仍處于試驗階段。(Ba_xSr_(1-x))TiO_3是微波可調(diào)器件的研究與開發(fā)中的重要材料體系。然而,尺寸效應(yīng)等使得(Ba_xSr_(1-x))TiO_3薄膜的介電特性遠差于(Ba_xSr_(1-x))TiO_3陶瓷和單晶材料。過去二十多年的研究發(fā)現(xiàn),BaTiO_3/SrTiO_3多層薄膜內(nèi)的界面調(diào)制作用可以明顯改善薄膜材料在低頻區(qū)域的介電性能,然而對于它們在Ghz頻段的微波介電性能的報道卻很少。本文以脈沖激光沉積制備的Ba TiO_3/SrTiO_3多層薄膜為研究對象,利用共面波導(dǎo)結(jié)構(gòu)對它進行微波介電性能測試,然后運用X射線衍射、透射電子顯微鏡等結(jié)構(gòu)表征技術(shù),結(jié)合O點陣理論、彈性理論,說明了影響薄膜介電性能的微觀結(jié)構(gòu)原因,并且提出了多層薄膜的生長過程和應(yīng)力弛豫機制。以材料電阻開關(guān)效應(yīng)為基礎(chǔ)形成的新型非易失性存儲器——電阻式存儲器,因設(shè)備結(jié)構(gòu)簡單、存儲性能優(yōu)越成為當(dāng)下的研究熱點。然而開關(guān)機制的不明確性卻限制了它的發(fā)展。雖然目前研究人員普遍認同氧空位在電阻開關(guān)效應(yīng)中起了重要作用,但它所扮演的角色還需進一步研究確認。本文以脈沖激光沉積制備的BaZrO_3薄膜為研究對象,通過對它進行電學(xué)性能測試,然后運用透射電子顯微術(shù),結(jié)合絕緣體電流傳導(dǎo)機制,嘗試理解氧空位和晶界等缺陷在電阻開關(guān)效應(yīng)中所起的作用,以及沉積氧壓對BaZrO_3薄膜微觀結(jié)構(gòu)和電性能的影響。總的來說,本文的研究目的是通過探究薄膜材料的結(jié)構(gòu)和性能之間的聯(lián)系,闡明影響薄膜的具體性能的微觀結(jié)構(gòu)根源,為理解薄膜中的各種性能和現(xiàn)象提供思路。得到的主要結(jié)論如下:(1)薄膜晶體的畸變程度以及缺陷密度的改變是導(dǎo)致[(BaTiO_3)0.5/(SrTiO_3)_(0.5)]_(16)和[(BaTiO_3)_(0.4)/(SrTiO_3)_(0.6)]_(30)兩者介電性能差異的原因。(2)雖然包含32層亞層薄膜,[(BaTiO_3)_(0.5)/(SrTiO_3)_(0.5)]_(16)多層薄膜卻顯示出具有不同形貌的雙層結(jié)構(gòu)——即底層薄膜和頂層薄膜。底層薄膜和MgO基體保持外延關(guān)系,且層內(nèi)的應(yīng)變能通過形成失配位錯、反相疇界、層錯等晶體缺陷得到釋放。而頂層薄膜則形成具有擇優(yōu)取向的多晶柱狀薄膜。在整個生長過程中,BaTiO_3和SrTiO_3之間顯示出了非常一致的生長行為。(3)在以BaZrO_3薄膜為阻變層的Ag/BaZrO_3/SrRuO_3結(jié)構(gòu)中發(fā)現(xiàn)了可轉(zhuǎn)向的二極管效應(yīng),并從機理上證實了界面處氧空位對載流子的捕獲/釋放是形成該效應(yīng)的原因。此外,和常見非鐵電鈣鈦礦材料相比,BaZrO_3薄膜數(shù)據(jù)保持能力的改善源于BaZrO_3/SrRuO_3界面處晶界的存在,但是氧空位的積累導(dǎo)致Ag/Ba ZrO_3/SrRuO_3在長期使用后電阻退化。(4)在Ag/BaZrO_3/SrRuO_3結(jié)構(gòu)中,當(dāng)BaZrO_3采用的的氧壓小于2′10-4 Pa時,SrRuO_3薄膜會發(fā)生熱分解,形成Ru顆粒以及非晶SrO。BaZrO_3薄膜為多晶薄膜,存在不少孿晶,并且能夠檢測到Sr元素的存在。而當(dāng)BaZrO_3采用的沉積氧壓為1.33 Pa時,SrRuO_3為外延薄膜,BaZrO_3出現(xiàn)雙層結(jié)構(gòu),其中底層為單晶薄膜,頂層為多晶薄膜。結(jié)構(gòu)以及成分的差異,使得這兩種Ag/BaZrO_3/SrRuO_3結(jié)構(gòu)出現(xiàn)電行為的差異。另外,SrRuO_3外延薄膜在電子束輻照的作用下會發(fā)生輻照分解,形成SrO以及晶格缺陷。
[Abstract]:The perovskite type oxides with B position ions as transition metal ions show a lot of interesting electrical and magnetic properties. They have broad applications in the fields of microwave tunable devices, memory, solid fuel cells, catalysis and other fields. Some of them have been developed as products and widely used, but most of them are still in the field. The experimental stage. (Ba_xSr_ (1-x)) TiO_3 is an important material system in the research and development of microwave tunable devices. However, the dielectric properties of (Ba_xSr_ (1-x)) TiO_3 thin films are much worse than (Ba_xSr_ (1-x)) TiO_3 ceramics and single crystal materials. In the past more than 20 years, the interfacial modulation in BaTiO_3/SrTiO_3 multilayer films has been found. The dielectric properties of the thin film materials in the low frequency region can be obviously improved. However, there are few reports on their microwave dielectric properties at the Ghz band. In this paper, the Ba TiO_3/SrTiO_3 multilayer films prepared by pulsed laser deposition are used as the research object. The dielectric properties are tested by the coplanar waveguide structure, and then X ray diffraction is used. The structure characterization technology such as transmission electron microscope, combined with the theory of O lattice and elastic theory, illustrates the microstructural reasons that affect the dielectric properties of the film, and puts forward the growth process and the stress relaxation mechanism of the multilayer thin films. However, the uncertainty of the switching mechanism has limited its development. Although the researchers generally agree that the oxygen vacancy plays an important role in the resistance switching effect, the role it plays needs further research and confirmation. The BaZ prepared in this paper is based on pulsed laser deposition. RO_3 film is the research object. By electrical properties testing, transmission electron microscopy and insulator current conduction mechanism are used to try to understand the effect of oxygen vacancy and grain boundary defects on the resistance switching effect, as well as the influence of oxygen pressure on the microstructure and electrical properties of BaZrO_3 films. The purpose of this study is to investigate the relationship between the structure and properties of the thin film materials, to clarify the microstructural causes affecting the specific properties of the film, and to provide ideas for understanding the various properties and phenomena in the film. The main conclusions are as follows: (1) the distortion of the film and the change of the density of the defects lead to [(BaTiO_3) 0.5/ (SrTi) O_3) causes (16) and [(BaTiO_3)] (0.4) / (SrTiO_3) (0.6)] (30) the difference in dielectric properties. (2) although there are 32 layers of thin film, [(BaTiO_3)] (0.5) / (0.5)] (16) multilayer thin films show a double layer structure with different morphologies, that is, the bottom film and the top film. The bottom film and the MgO matrix maintain the epitaxial relationship. In addition, the strain energy in the layer can be released by forming mismatched dislocations, reverse domain boundaries, and stacking faults, while the top layer films form a polycrystalline columnar film with preferred orientation. During the whole growth process, BaTiO_3 and SrTiO_3 show a very consistent growth behavior. (3) Ag/BaZrO_3/SrRuO_ with BaZrO_3 film as the resistive layer. The 3 structure has found a steerable diode effect, and it has been proved by the mechanism that the oxygen vacancy at the interface is responsible for the formation of the carrier. In addition, the improvement of the BaZrO_3 film data retention capacity is due to the existence of the grain boundary at the BaZrO_3/ SrRuO_3 interface, but the product of the oxygen vacancy. The resistance causes the Ag/Ba ZrO_3/SrRuO_3 to degenerate after long term use. (4) in the Ag/BaZrO_3/SrRuO_3 structure, when the oxygen pressure of BaZrO_3 is less than 2 '10-4 Pa, the SrRuO_3 film will have thermal decomposition, forming Ru particles and amorphous SrO.BaZrO_3 thin films as polycrystalline thin films, there are few twins and can detect the existence of Sr elements. And Ba When the oxygen pressure of ZrO_3 is 1.33 Pa, SrRuO_3 is epitaxial film, and BaZrO_3 appears double layer structure, in which the bottom is single crystal film and the top layer is polycrystalline thin film. The difference of structure and composition makes the two kinds of Ag/BaZrO_3/SrRuO_3 structure appear electrical behavior difference. In addition, SrRuO_3 epitaxial film will be irradiated by electron beam irradiation. According to decomposition, SrO and lattice defects are formed.

【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.2

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