本文選題：層狀硫系化合物　切入點(diǎn)：物理氣相沉積　出處：《電子科技大學(xué)》2016年博士論文

【摘要】：層狀硫系化合物(包括Bi_2Se_3,Bi_2Te_3,Sb_2Te_3,In_2Se_3等)是一類具有特殊晶體結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)的材料體系,在凝聚態(tài)物理、量子自旋、光電、熱電及能源等領(lǐng)域都有巨大的研究和應(yīng)用價(jià)值。其中Bi_2Se_3除了是傳統(tǒng)的熱電轉(zhuǎn)換材料外,新近被發(fā)現(xiàn)為體能帶隙最寬(0.3eV)的強(qiáng)拓?fù)浣^緣體,是有可能實(shí)現(xiàn)拓?fù)浣^緣體室溫應(yīng)用的基礎(chǔ)材料;而其低維量子結(jié)構(gòu),具有可預(yù)期的更為新穎的量子物理屬性和更高性能的熱電轉(zhuǎn)換能力,因此層狀硫系化合物及其量子結(jié)構(gòu)近年來得到了廣泛關(guān)注與研究。但層狀硫系化合物具有不同于常見共價(jià)半導(dǎo)體的混合型鍵合結(jié)構(gòu),其生長(zhǎng)制備面臨諸多挑戰(zhàn),目前在該領(lǐng)域的深入研究報(bào)道有限。本論文針對(duì)制備層狀硫系化合物薄膜和量子結(jié)構(gòu)的基本科學(xué)問題開展討論,重點(diǎn)研究了層狀硫系化合物薄膜在硅襯底上的可控制備及其電學(xué)性能,層狀硫系化合物納米結(jié)構(gòu)和多層異質(zhì)結(jié)的制備工藝及生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué),以及層狀硫系化合物可控?fù)诫s及量子結(jié)構(gòu)的電學(xué)和熱學(xué)性能。主要工作如下:1.利用自主搭建的物理氣相沉積(PVD)設(shè)備,系統(tǒng)研究了使用層狀硫系材料的化合物源在Si襯底上制取Bi_2Se_3、Sb_2Te_3和Bi_2Te_3薄膜的制備工藝和生長(zhǎng)模式。通過研究層狀硫系化合物蒸發(fā)源溫度、襯底預(yù)處理?xiàng)l件及襯底生長(zhǎng)溫度等對(duì)層狀硫系化合物薄膜結(jié)構(gòu)、形貌和成分的影響,得到制取高質(zhì)量c軸取向的Bi_2Se_3、Sb_2Te_3和Bi_2Te_3薄膜的物理氣相沉積工藝條件,為這類層狀硫系化合物材料與現(xiàn)今主流半導(dǎo)體Si之間外延研究及異質(zhì)結(jié)能帶研究提供制備工藝參考。2.研究了通過Ar離子濺射刻蝕的方法,對(duì)Bi_2Se_3薄膜進(jìn)行層層刻蝕,利用XPS/UPS對(duì)薄膜和襯底中元素的核極譜進(jìn)行探測(cè)和對(duì)比,首次通過價(jià)態(tài)和能帶特點(diǎn)推導(dǎo)得到Bi_2Se_3與H-Si異質(zhì)結(jié)之間的能帶結(jié)構(gòu)關(guān)系,為Bi_2Se_3與H-Si異質(zhì)結(jié)的載流子控制及光電探測(cè)方面提供重要物理參數(shù)。Ar離子槍層層刻蝕的薄膜樣品中,通過對(duì)Bi 5d、Se 2p及襯底中的Si 2p進(jìn)行能譜分析,從薄膜和襯底之間銳利的元素分布,側(cè)面證實(shí)Bi_2Se_3和H-Si之間范德華外延特性。同時(shí)得到Bi_2Se_3和H-Si之間肖特基勢(shì)壘高度ΦB的值為0.31eV。3.研究了通過PVD設(shè)備在不同襯底上進(jìn)行Bi_2Se_3層狀材料納米結(jié)構(gòu)制備工藝和生長(zhǎng)機(jī)理。還研究了在PVD設(shè)備中,進(jìn)行層狀硫系化合物薄膜的異質(zhì)結(jié)制備。在生長(zhǎng)中注意到Sb_2Te_3是可以再作為底層材料繼續(xù)生長(zhǎng)其他材料的,Bi_2Se_3和Bi_2Te_3則較難,都出現(xiàn)了一些底層薄膜分解,以及互擴(kuò)散的現(xiàn)象,這些試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)一步幫助我們更深入的了解各個(gè)材料的物理特性,為材料異質(zhì)結(jié)的制備提供重要參考。同時(shí)也發(fā)現(xiàn)即使是范德華外延,晶格更加匹配且結(jié)晶質(zhì)量較好的襯底對(duì)上層薄膜結(jié)構(gòu)和表面形貌還是有一定的影響。4.采取分子束外延(MBE)的方法,研究了在晶格和Bi_2Se_3嚴(yán)重失配的Si(111)襯底進(jìn)行高質(zhì)量Bi_2Se_3薄膜的原位制備方法和薄膜生長(zhǎng)過程的動(dòng)力學(xué)特性。在含有不飽和鍵的Si(111)-7x7表面,需要通過合適的鈍化層對(duì)表面懸掛鍵進(jìn)行飽和,以避免Se和Si的反應(yīng)而導(dǎo)致薄膜缺陷增多或者形成多晶。研究了H和Bi鈍化Si(111)表面分別進(jìn)行Bi_2Se_3薄膜制備的生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)過程,總結(jié)出薄膜范德華外延的生長(zhǎng)模式。實(shí)現(xiàn)具有大范圍單層Bi_2Se_3臺(tái)階面的單晶樣品制備,為需要用到大臺(tái)面平整表面相關(guān)研究提供重要材料基礎(chǔ)。5.利用MBE的方法,在云母襯底上制取高質(zhì)量純c軸取向的Bi_2Se_3薄膜,薄膜具有較高的結(jié)晶性和表面平整度。并在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步試驗(yàn)了通過非平衡摻雜的方式在透明云母襯底上對(duì)Bi_2Se_3薄膜進(jìn)行原位Sb摻雜,系統(tǒng)研究了不同Sb摻雜量的Bi_2Se_3薄膜在材料結(jié)構(gòu)、表面形貌、電學(xué)輸運(yùn)、光學(xué)等方面的性質(zhì),觀察到Bi_2Se_3薄膜中Sb摻雜量對(duì)材料載流子濃度和遷移率的影響關(guān)系。6.通過MBE實(shí)現(xiàn)在云母襯底上Bi_2Se_3/In_2Se_3超晶格的可控制備。利用反射式高能電子衍射對(duì)生長(zhǎng)過程的原位監(jiān)控以及后期高分辨率X射線衍射來對(duì)云母上制備的超晶格晶格進(jìn)行分析表征,以及通過面內(nèi)面外分析,觀察到Bi_2Se_3和In_2Se_3在各自(00L)和(015)晶面都有一致的對(duì)稱性和方向性,呈現(xiàn)出嚴(yán)格的面內(nèi)及面外對(duì)應(yīng)匹配關(guān)系。還研究了超晶格在透明絕緣云母襯底表面的生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)及超晶格的熱電特性。并且最先研究了不同配置M QLs-Bi_2Se_3/N QLs-In_2Se_3超晶格與純的Bi_2Se_3在熱導(dǎo)上的差別,發(fā)現(xiàn)可以利用超晶格界面對(duì)聲子的散射,有效降低材料的熱導(dǎo)率,為層狀硫系化合物材料在熱電領(lǐng)域的應(yīng)用提供了重要依據(jù)。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：電子科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB383.2

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本文編號(hào)：1719874