本文選題：滲流效應(yīng)　切入點(diǎn)：鐵電薄膜　出處：《浙江大學(xué)》2016年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：鈣鈦礦相鐵電薄膜具有優(yōu)異的鐵電、介電、介電可調(diào)和光學(xué)等性能,在隨機(jī)存儲(chǔ)器、介電元器件、可調(diào)器件和光學(xué)元器件中具有廣泛的應(yīng)用市場(chǎng)和前景。本文以典型的A位和B位摻雜PbTiO_3 (PT)的(Pb,Sr)TiO_3 (PST)和Pb(Zr,Ti)O_3 (PZT)薄膜為研究對(duì)象,通過(guò)分析摻雜、取向和形成滲流型結(jié)構(gòu)等手段對(duì)薄膜形成和性能的影響,探索薄膜性能改善的機(jī)理。具體研究?jī)?nèi)容及主要結(jié)論如下：1)通過(guò)溶膠凝膠法制備Mg摻雜的Pb_(0.35)Sr_(0.65)TiO_3薄膜,將Mg離子引入PST薄膜中進(jìn)行B位摻雜取代Ti形成Mg"π缺陷,通過(guò)使得Ti4+變價(jià)為T(mén)i3+形成Ti'Ti缺陷,有效地降低了薄膜內(nèi)氧空位的含量,同時(shí),薄膜體系中的Ti'Ti缺陷還可以與氧空位形成Ti'Ti～V(?)缺陷偶極子對(duì),對(duì)氧空位的自由遷移形成有效的束縛,大大降低了氧空位的遷移能力,從而降低了薄膜的介電損耗。當(dāng)Mg摻雜含量為6mo1%時(shí),PST薄膜的介電損耗與純PST薄膜相比降低了30%。2)利用溶膠凝膠法制備Ag摻雜的PbZr_(0.52)Ti_(0.48)O_3薄膜,通過(guò)引入過(guò)量的銀離子,其中一部分摻雜進(jìn)入PZT晶格從而降低由于鉛揮發(fā)形成的缺陷,提高了薄膜的結(jié)晶性能。利用銀鉛二元共晶體系的特性,控制另一部分銀離子與鉛離子在熱處理前期形成了Ag-Pb合金亞穩(wěn)過(guò)渡相，，并在隨后的熱處理過(guò)程逐漸分解形成了納米銀顆粒,解決了PZT薄膜結(jié)晶能力弱而難以在其中形成納米銀的問(wèn)題,并形成了摻雜Ag/PZT薄膜的滲流結(jié)構(gòu)體系,薄膜的介電常數(shù)有了顯著的提高,滲流型Ag/PZT薄膜的介電常數(shù)比純PZT的介電常數(shù)高出230%。同時(shí),薄膜中納米銀增強(qiáng)了薄膜內(nèi)部電場(chǎng),降低了薄膜高介電可調(diào)性和鐵電性所需的調(diào)制電壓。在獲得相同性能的情況下,滲流型Ag/PZT薄膜的的介電可調(diào)調(diào)制電壓和矯頑場(chǎng)比純PZT薄膜的分別低45%和29%。3)在取向PT的基板上制備取向PZT的過(guò)程中,在體系中引入銀離子,由于在取向PT上誘導(dǎo)取向PZT形成時(shí),PZT的結(jié)晶能低,能迅速結(jié)晶形成致密的基體,對(duì)Ag的擴(kuò)散形成強(qiáng)的阻礙作用,降低了Ag的擴(kuò)散速率,從而在取向PZT中形成了納米銀顆粒,在取向PZT中實(shí)現(xiàn)了滲流效應(yīng),大大提高了薄膜的介電可調(diào)性能和降低了調(diào)制電壓,與隨機(jī)取向的純PZT相比,取向PZT復(fù)合納米銀薄膜的介電可調(diào)性高出100%,調(diào)制電壓低60%。4)利用納米銀的等離子共振吸收峰的峰位與其粒徑有關(guān),設(shè)計(jì)在薄膜中形成一定粒徑分布的納米銀,從而提高了薄膜光的吸收寬度。通過(guò)控制溶膠形成以及熱處理,在薄膜中形成了平均尺寸為30nnm的六方銀和平均尺寸為5nnm的立方銀,產(chǎn)生了相互不重疊的吸收峰,將光的吸收寬度提高了35%。
[Abstract]:Perovskite ferroelectric thin films have excellent ferroelectric, dielectric, dielectric and harmonic optical properties, in random access memory, dielectric components, Tunable devices and optical components have a wide range of applications and prospects. In this paper, the typical PbTiO_3 doped PbTiO_3 thin films with A and B sites are studied, and the PbZrTiO3 PZT3 thin films are studied. The effects of orientation and formation of percolation structure on the formation and properties of Pb_(0.35)Sr_(0.65)TiO_3 thin films were investigated. The main conclusions are as follows: 1) Mg-doped Pb_(0.35)Sr_(0.65)TiO_3 thin films were prepared by sol-gel method. Mg ~ (2 +) was introduced into PST film to replace Ti with B site doping to form mg "蟺 defect. By changing the value of Ti4 to Ti3 to form Ti'Ti defect, the content of oxygen vacancy in the film was reduced effectively, at the same time, the content of oxygen vacancy in the film was reduced. The Ti'Ti defects in the thin film system can also be formed with the oxygen vacancy. The defect dipole pair forms an effective binding on the free migration of oxygen vacancies, which greatly reduces the migration capacity of oxygen vacancies. Therefore, the dielectric loss of PST thin films was reduced by 30. 2 when mg doping content was 6 mol / 1%. Ag-doped PbZr_(0.52)Ti_(0.48)O_3 thin films were prepared by sol-gel method, and excessive silver ions were introduced into the films. Some of them are doped into the PZT lattice to reduce the defects due to lead volatilization and improve the crystalline properties of the films. The metastable transition phase of Ag-Pb alloy was formed by controlling the other part of silver ion and lead ion in the early stage of heat treatment, and the silver nanoparticles were gradually decomposed during the subsequent heat treatment. It solves the problem that the crystalline ability of PZT thin films is weak and it is difficult to form nanocrystalline silver in the films, and the percolation structure system of doped Ag/PZT thin films is formed. The dielectric constant of the films has been greatly improved. The permittivity of percolation type Ag/PZT film is 230% higher than that of pure PZT. At the same time, silver nanoparticles in the film enhance the internal electric field of the film and reduce the modulation voltage required for the high dielectric tunability and ferroelectricity of the film. The dielectric tunable modulation voltage and coercive field of percolated Ag/PZT thin films are 45% and 29.3 lower than those of pure PZT thin films, respectively. Silver ions are introduced into the system during the preparation of oriented PZT on the substrate of oriented PT. Due to the low crystallization energy of PZT induced by orientation PT and the rapid crystallization to form a dense matrix, the diffusion of Ag is strongly hindered, and the diffusion rate of Ag is decreased, thus the silver nanoparticles are formed in the oriented PZT. The percolation effect is realized in the oriented PZT, which greatly improves the dielectric tunability of the films and reduces the modulation voltage. Compared with the randomly oriented pure PZT, the percolation effect is achieved. The dielectric tunability of oriented PZT composite silver nanofilms is higher than 100 and the modulation voltage is lower than 60.4) the peak position of plasmon resonance absorption peak of silver nanoparticles is related to its particle size, and a certain size distribution of silver nanocrystalline silver is designed in the films. By controlling the formation of sols and heat treatment, hexagonal silver with an average size of 30 nm and cubic silver with an average size of 5 nm were formed in the films, resulting in non-overlapping absorption peaks. The absorption width of light is increased by 35%.
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB383.2

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