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摻雜金剛石薄膜的CVD生長與表面微結(jié)構(gòu)制備及其性質(zhì)

發(fā)布時間:2018-02-27 23:19

  本文關(guān)鍵詞: 微波等離子體化學氣相沉積 摻硼金剛石 摻氮 碳納米片 氧還原 出處:《哈爾濱工業(yè)大學》2017年碩士論文 論文類型:學位論文


【摘要】:金剛石穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)使其具有優(yōu)良的化學穩(wěn)定性,硼摻雜可以使金剛石由絕緣體變成導體,摻硼金剛石電極具有許多優(yōu)良的電化學性質(zhì)在電化學領(lǐng)域有廣闊的應用前景,但是目前金剛石基燃料電池催化劑的研究和報道還比較少。催化劑是燃料電池最關(guān)鍵的部分,傳統(tǒng)上普遍使用的催化劑是貴金屬Pt,但是Pt的成本高昂,不適于大規(guī)模應用。氮摻雜的碳納米材料是優(yōu)良的燃料電池催化劑,可用于替代貴金屬Pt。本文采用微波等離子體化學氣相沉積法(MPCVD)制備摻硼金剛石薄膜,然后在薄膜上外延生長摻氮碳納米片,得到的復合膜用作燃料電池催化劑。主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:摻硼金剛石薄膜的制備過程中,研究了CH_4濃度、溫度、不同的硼源、摻硼方式、載氣流量和硼碳原子比(B/C)對摻硼金剛石性質(zhì)的影響。結(jié)果表明隨著甲烷濃度的增加,非金剛石碳的含量增加,金剛石質(zhì)量變差。在890-930℃溫度范圍內(nèi)制備的金剛石質(zhì)量較好,溫度太高或太低都會增加非金剛石碳的含量。以NH_3·BH_3或B2O3為硼源制備了摻硼金剛石薄膜。加熱蒸發(fā)NH_3·BH_3,用H_2帶入反應腔的摻x薹絞講荒苤票賦霾襞鸞鷥帳。将NH_3·BH_3或B2O3溶解在無水乙醇中,用H_2作為載氣把NH_3·BH_3或B2O3和無水乙醇帶入反應腔進行摻雜,提高載氣流量和溶液中的B/C金剛石的電阻減小,可以制備出導電性良好的摻硼金剛石薄膜,使金剛石的電阻由兆歐級降低到20Ω/mm。摻硼金剛石表面外延生長摻氮碳納米片氮源采用N2或者NH_3,研究了溫度、碳源濃度、氮源濃度和不同的摻氮方式—生長過程中的原位摻氮和生長后的處理摻氮對碳納米片的結(jié)構(gòu)和氮含量的影響。結(jié)果表明碳納米片的最佳生長溫度范圍是1050-1090℃,低于或高于此溫度范圍碳納米片數(shù)量減少,不能完全覆蓋金剛石基底。生長過程中的原位摻氮工藝碳源濃度不變,氮源濃度越高對碳納米片的刻蝕作用越強,當?shù)礉舛冗_到一定值后碳納米片將不能生長。生長過程中的原位摻氮工藝和生長后氨氣氛等離子體處理工藝可以成功制備出摻氮碳納米片。采用上述兩種方式制備的摻氮碳納米片在氨氣氛中高溫處理可以提高N的總含量、改變N的結(jié)構(gòu)。采用循環(huán)伏安法、旋轉(zhuǎn)圓盤電極法表征了表面長有摻氮碳納米片的摻硼金剛石復合膜的氧還原催化性能。NH_3氛中高溫處理后的碳納米片在0.1 M KOH溶液中催化性能最好的氧還原峰位可以達到-0.003 V。
[Abstract]:A boron - doped diamond film is prepared by using NH _ 3 路 BH _ 3 or B2O3 as carrier gas .

【學位授予單位】:哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2017
【分類號】:TB383.2;O643.36

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本文編號:1544750


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