【摘要】：無軌道密度泛函理論(Orbital-free density functional theory,OF-DFT)是以量子力學為基礎(chǔ),僅根據(jù)電子密度就可以精確求解多電子體系基態(tài)性質(zhì)的理論。同傳統(tǒng)基于軌道的Kohn-Sham密度泛函理論(KS-DFT)相比,由于不需要軌道(波函數(shù))信息,其計算量隨模擬體系的大小呈線性變化。因此OF-DFT可以突破傳統(tǒng)KS-DFT模擬尺度的極限(約千原子量級),成為適合于開展包含百萬以上原子的大尺度材料模擬的第一性原理計算方法。目前,KS-DFT框架下發(fā)展成熟的非定域贗勢由于包含軌道信息,無法在OF-DFT中直接應(yīng)用。因此,構(gòu)建不包含軌道信息的定域贗勢是應(yīng)用OF-DFT開展研究需解決的一個關(guān)鍵問題。另外,與KS-DFT的發(fā)展相比較OF-DFT相對滯后,相應(yīng)的計算軟件非常稀缺,嚴重阻礙OF-DFT在材料模擬中的廣泛應(yīng)用,因此完善OF-DFT理論,發(fā)展相應(yīng)的材料模擬軟件是應(yīng)用OF-DFT開展研究需解決的另一個關(guān)鍵問題。本論文作者與課題組其他成員合作針對以上兩個關(guān)鍵問題進行了系統(tǒng)研究,獲得了如下創(chuàng)新性成果:1.利用優(yōu)化有效勢方法結(jié)合保模條件,從理論上揭示出(非定域)保模贗勢與定域贗勢之間的本質(zhì)關(guān)系,并基于此基本關(guān)系,發(fā)展了一種從保模贗勢出發(fā),只需利用單原子電子結(jié)構(gòu)信息,就可以構(gòu)建第一性原理的優(yōu)化有效定域贗勢(OEPP)方法。研究發(fā)現(xiàn),在元素周期表中(除第二周期元素外)的大多數(shù)s和p型元素都可以利用我們的方法構(gòu)建出具有高移植性定域贗勢。另外,我們的研究還發(fā)現(xiàn),某種元素能否構(gòu)建出高移植性的定域贗勢是該元素的固有屬性,與構(gòu)造方法無關(guān)。2.利用實空間有限差分方法結(jié)合能量直接最小化算法,發(fā)展出基于OF-DFT的適合于大尺度材料計算的第一性原理方法,并在此基礎(chǔ)上,開發(fā)了擁有自主知識產(chǎn)權(quán)的計算軟件ATLAS,受中國版權(quán)局的計算機軟件著作權(quán)保護(登記號:2016SR027209)。由于采用實空間差分方法,該軟件的并行效率和處理各種邊界條件的能力可以顯著提高,而能量直接最小化算法的引入可以保證對大尺度材料模擬的數(shù)值穩(wěn)定性。目前ATLAS軟件的計算效率、精度和穩(wěn)定性已經(jīng)通過Mg、Al和Mg-Al合金體系進行了測試和驗證。
[Abstract]:Orbital density functional theory (Orbital-free density functional theory,OF-DFT) is based on quantum mechanics and can be used to accurately solve the ground state properties of multi-electron systems based on the electron density alone. Compared with the conventional orbital-based Kohn-Sham density functional theory (KS-DFT), the computational complexity varies linearly with the size of the simulation system because the orbital (wave function) information is not required. Therefore, OF-DFT can break through the limit of traditional KS-DFT simulation scale (about thousands of atoms) and become the first-principle calculation method suitable for the simulation of large-scale materials containing more than one million atoms. At present, the mature non-local pseudopotential under the framework of KS-DFT can not be directly applied in OF-DFT because it contains orbital information. Therefore, the construction of local pseudopotential without orbital information is a key problem to be solved in the application of OF-DFT. In addition, compared with the development of KS-DFT, OF-DFT lags behind, and the corresponding computing software is very scarce, which seriously hinders the extensive application of OF-DFT in material simulation. Therefore, the theory of OF-DFT is perfected. The development of the corresponding material simulation software is another key problem to be solved in the research with OF-DFT. In collaboration with other members of the research group, the author of this paper has carried out a systematic study on the above two key issues, and has obtained the following innovative results: 1. Based on the optimized effective potential method and the mode-preserving condition, the essential relationship between the (non-local) module-preserving pseudopotential and the local pseudopotential is revealed theoretically. Based on this basic relation, a new model-preserving pseudopotential is developed, which is based on the model-preserving pseudopotential. The first-principle optimization and effective local pseudopotential (OEPP) method can be constructed only by using the information of the electronic structure of a single atom. It is found that most of the s and p-type elements in the periodic table (except for the second periodic elements) can be used to construct a highly portable local pseudopotential. In addition, we also found that whether an element can construct a highly transplantable local pseudopotential is an inherent attribute of the element and has nothing to do with the construction method. By using the finite difference method in real space and the direct energy minimization algorithm, a first principle method suitable for large scale material calculation based on OF-DFT is developed. On the basis of this, a computing software ATLAS, with independent intellectual property rights is developed. Copyright protection of computer software by China copyright Administration (registration number: 2016SR027209). The parallel efficiency of the software and the ability to deal with various boundary conditions can be greatly improved by using the real-space difference method, and the introduction of the direct energy minimization algorithm can ensure the numerical stability of the large-scale material simulation. At present, the calculation efficiency, accuracy and stability of ATLAS software have been tested and verified by Mg,Al and Mg-Al alloy systems.
【學位授予單位】：吉林大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O413.1

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