發(fā)布時(shí)間：2018-11-18 19:17

【摘要】：聚苯胺及其衍生物由于具有獨(dú)特的光學(xué)和電學(xué)性能,為電化學(xué)生物傳感器和其它化學(xué)傳感器提供了一個(gè)優(yōu)異的傳感平臺(tái)。本論文基于聚鄰巰基苯胺、聚鄰苯二胺/金、聚(乙烯基二茂鐵-鄰巰基苯胺)/金等材料,構(gòu)建了以聚鄰巰基苯胺為基底的癌胚抗原(CEA)電化學(xué)免疫傳感界面,以及利用聚鄰苯二胺/金、聚(乙烯基二茂鐵-鄰巰基苯胺)/金為電化學(xué)活性物質(zhì)構(gòu)建了腫瘤標(biāo)志物雙靶標(biāo)(CEA和甲胎蛋白(AFP))電化學(xué)免疫傳感器。另外,利用鄰巰基苯胺與亞甲基藍(lán)(MB)、Cu2+之間的特殊作用,制備了鈷離子的比色檢測(cè)體系。 取得了以下研究成果： 1.通過(guò)化學(xué)氧化法合成了一種多巰基的共軛聚合物-聚鄰巰基苯胺(PATP),其分子鏈由25個(gè)重復(fù)單元構(gòu)成。利用這種導(dǎo)電的長(zhǎng)鏈多巰基聚合物作為基底材料,通過(guò)Au-S鍵吸附金納米顆粒,構(gòu)建了一種靈敏的、非標(biāo)記的CEA電化學(xué)免疫傳感界面。在CEA的檢測(cè)過(guò)程中,PATP具有良好的電子傳遞能力,同時(shí)分子鏈上的多巰基與金之間的牢固作用提高了傳感界面的穩(wěn)定性。在最佳條件下,傳感器具有線性范圍寬(1fg mL-1-10ng mL-1)、檢測(cè)限低(0.015fg mL-1)、靈敏度高等特點(diǎn)。傳感器對(duì)血清樣品的檢測(cè)結(jié)果與酶聯(lián)免疫法的檢測(cè)結(jié)果一致。 2.通過(guò)一步法合成了新型的聚鄰苯二胺/金(POPD/Au)和聚(乙烯基二茂鐵-鄰巰基苯胺)/金(poly(VFc-ATP)/Au)納米復(fù)合材料。利用這兩種納米復(fù)合材料良好的生物相容性、峰電位易區(qū)分、易修飾及制備簡(jiǎn)單等特性,以及POPD和poly(VFc-ATP)優(yōu)異的電化學(xué)活性,制備了新型的腫瘤標(biāo)志物探針,并以此構(gòu)建了雙靶標(biāo)電化學(xué)免疫傳感器,以CEA和AFP為模型檢測(cè)對(duì)象對(duì)傳感器檢測(cè)性能進(jìn)行了研究。對(duì)CEA和AFP的檢測(cè)范圍都是0.01-100ng mL-1,檢測(cè)限分別為0.006ng mL-1和0.003ng mL-1(S/N=3)。對(duì)血清樣品的檢測(cè)結(jié)果與酶聯(lián)免疫法的檢測(cè)結(jié)果一致。 3.利用MB、鄰巰基苯胺(ATP)和Cu2+之間的相互作用,得到了一種新的Co2+比色檢測(cè)體系(MB-ATP-Cu2+)。通過(guò)調(diào)節(jié)Co2+的濃度,可以對(duì)還原態(tài)的MB實(shí)現(xiàn)不同程度的氧化,使檢測(cè)體系呈現(xiàn)不同的顏色,達(dá)到對(duì)Co2+的可視化檢測(cè)。其中檢測(cè)范圍為0.1mM-1.1mM,檢測(cè)限為0.04mM。
[Abstract]:Polyaniline and its derivatives provide an excellent sensing platform for electrochemical biosensors and other chemical sensors due to their unique optical and electrical properties. Based on polymercaptoaniline, poly (o-phenylenediamine / gold), poly (vinylferrocene-o-mercaptoaniline) / gold, the electrochemical immunosensor interface of carcinoembryonic antigen (CEA) was constructed based on poly (o-mercaptoaniline). Using poly (o-phenylenediamine / gold) and poly (vinyl ferrocene-o-mercaptoaniline) / gold as electrochemical active substances, the double target tumor markers (CEA) and alpha-fetoprotein (AFP) electrochemical immunosensors were constructed. In addition, the colorimetric detection system of cobalt ion was prepared by using the special interaction between o-mercaptoaniline and methylene blue (MB), Cu2. Obtained the following research results: 1. A multi-mercapto conjugated polymer, poly (o-mercaptoaniline) (PATP), was synthesized by chemical oxidation. Its molecular chain consists of 25 repeating units. A sensitive, unlabeled CEA electrochemical immunosensor interface was constructed by using this conductive long chain polymercapto polymer as substrate material and gold nanoparticles were adsorbed by Au-S bond. In the process of CEA detection, PATP has good electron transfer ability, and the stability of the sensing interface is improved by the strong interaction between the multiple sulfhydryl groups and gold in the molecular chain. Under the optimum conditions, the sensor has the characteristics of wide linear range (1fg mL-1-10ng mL-1), low detection limit (0.015fg mL-1) and high sensitivity. The results of the detection of serum samples by the sensor were in agreement with the results of enzyme linked immunosorbent assay (Elisa). 2. Novel poly (o-phenylenediamine / gold (POPD/Au) and poly (vinyl ferrocene-o-mercaptoaniline) / gold (poly (VFc-ATP / Au) nanocomposites were synthesized by one-step method. The novel tumor marker probes were prepared by using the good biocompatibility, easy discrimination of peak potential, easy modification and preparation of the two nanocomposites, and the excellent electrochemical activity of POPD and poly (VFc-ATP). A double target electrochemical immunosensor was constructed, and the performance of the sensor was studied by using CEA and AFP as model detection objects. The detection limits of CEA and AFP are 0.006ng mL-1 and 0.003ng mL-1 (S/N=3), respectively. The results of detection of serum samples were consistent with those of enzyme linked immunosorbent assay (Elisa). 3. A new Co2 colorimetry system (MB-ATP-Cu2) was developed by using the interaction between (ATP) and Cu2 of MB, o-mercaptoaniline. By adjusting the concentration of Co2, the reduced MB can be oxidized to different degrees, the detection system presents different colors, and the visual detection of Co2 can be achieved. The detection range is 0.1mM-1.1 mMand the detection limit is 0.04mM.
【學(xué)位授予單位】：首都師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：R943;O657.1

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本文編號(hào)：2340937