發(fā)布時間：2018-04-27 03:17

  本文選題：金屬納米團簇 + 藥物分析��； 參考：《西南大學(xué)》2016年碩士論文

【摘要】：本論文主要以金、銀、銅納米團簇為基礎(chǔ)簡介了貴金屬納米材料的一些物理、化學(xué)性質(zhì),貴金屬納米材料的特殊性質(zhì),一些特殊領(lǐng)域的應(yīng)用,以及貴金屬納米材料的應(yīng)用前景。以環(huán)境、人體中殘留的重金屬以及藥品殘留物為研究對象,根據(jù)金屬納米團簇的特殊效應(yīng),合成了金、銀、銅三種具有熒光活性的功能納米團簇,研究了其表面結(jié)構(gòu)特征,熒光特性,熒光猝滅和表面熒光增強等效應(yīng),并探討了它們在分析傳感中的應(yīng)用。第一部分銅離子(Cu~(2+))是最為豐富的過渡元素之一,對人體的健康至關(guān)重要,使人體所必須的微量元素,但當(dāng)人體攝入過量Cu~(2+)時,它可以破壞蛋白質(zhì)、核酸以及脂質(zhì),產(chǎn)生氧自由基。同時,過量的Cu~(2+)對周圍生態(tài)環(huán)境也產(chǎn)生了日益嚴(yán)重的污染。目前,已有傳統(tǒng)的針對痕量Cu~(2+)的檢測的大量報道,如原子吸收法。電感耦合等離子體質(zhì)譜法等,然而這些方法通常操作復(fù)雜,耗時且費用昂貴,因此發(fā)展高靈敏度、高選擇性、廉價、易操作的Cu~(2+)檢測方法仍然具有使用價值。多西環(huán)素(DC)是四環(huán)素類抗生素藥物,被廣泛應(yīng)用于各種呼吸道和泌尿道感染的治療當(dāng)中。它是廣譜抑菌藥物,然而,過量攝入DC會嚴(yán)重危害人體健康,如過敏反應(yīng),肝功能損害,牙齒發(fā)黃,胃腸紊亂等。進而危害人類健康。傳統(tǒng)檢測DC的方法需要復(fù)雜的樣品前處理,且操作繁瑣。故發(fā)展快速、簡單、靈敏的檢測DC的方法具有一定的應(yīng)用前景。由于L-半胱氨酸(L-Cys)的結(jié)構(gòu)與Cu~(2+)非常敏感,Cu~(2+)對半胱氨酸金簇(AuNCs)的熒光信號有明顯的響應(yīng),其中的-COOH與Cu~(2+)有強的結(jié)合作用,能夠形成螯合物,且與Cu~(2+)呈良好的線性關(guān)系,因此本文建立了一種高靈敏度的Cu~(2+)熒光分析檢測方法。另外,又由于DC與Cu~(2+)有更強的結(jié)合作用,對Cu~(2+)更敏感,因此可以構(gòu)建一個由Cu~(2+)介導(dǎo)的“關(guān)-開”的熒光分析方法檢測DC。第二部分貴金屬納米團簇中用于熒光分析檢測的較多的是金、銀等貴金屬。而對于銅納米團簇的研究還處于基礎(chǔ)階段,對于銅納米團簇的報道至今較少。眾所周知,銅是人體的必須微量元素,是一種具有良好特性的過渡金屬。汞離子(Hg2+)是一種有劇毒的重金屬,廣泛存在于環(huán)境、甚至食物當(dāng)中。它可以通過食物鏈富集到人體中,因此對于Hg2+的檢測依舊具有現(xiàn)實意義,而發(fā)展一種簡單、經(jīng)濟的Hg2+檢測方法仍舊具有挑戰(zhàn)性。本實驗通過以小分子L-Cys為載體,以模板法合成具有發(fā)光性質(zhì)的CuNCs,當(dāng)不同濃度的Hg2+加入到CuNCs中時,CuNCs的熒光信號會呈線性變化,實驗中,在信噪比為3的背景下,Hg2+的檢測線性范圍在1.0×10-7-1.0×10-3 mol/L,因此構(gòu)建了以CuNCs熒光猝滅為基礎(chǔ)檢測Hg2+的方法。另外,合成的CuNCs還能夠運用于熒光染色,拓寬了對CuNCs的在熒光應(yīng)用范圍。第三部分SEF是指熒光素靠近金屬納米粒子表面時,其熒光會得到增強。然而,熒光素過度接近金屬納米粒子時會發(fā)生猝滅,研究表明易產(chǎn)生熒光增強效應(yīng)的是金、銀等具有良好增強效應(yīng)的貴金屬表面,且最大熒光增強發(fā)生的距離為10 nm。本實驗以CEA為研究對象,通過在AuPNs上修飾DNA,再以含有20個堿基(15個胞嘧啶)的DNA序列合成AgNCs,基于CEA適配體與兩條DNA鏈兩端互補配對原則,將AuNPs與AgNCs連接,使AgNCs的熒光效應(yīng)增強從而構(gòu)建熒光增強體系,其增強的熒光強度與CEA適配體濃度在12.25 nM-50μM范圍內(nèi)具有線性關(guān)系,檢測限(3σ)為4.8 nM。以熒光增強后的AuNPs與AgNCs復(fù)合體系為熒光探針,并由于CEA與CEA適配體特異性結(jié)合能力使SEF體系破壞,最后導(dǎo)致了明顯的熒光降低效應(yīng),因此可以高特異性的檢測CEA。其降低的熒光強度與CEA濃度在0.01 ng·mL-1到0.1 ng·mL-1濃度范圍內(nèi)呈良好的線性關(guān)系,檢測限為3 pg·mL-1。以上結(jié)果,對于深入研究金屬納米團簇的性質(zhì)和在藥物分析中的應(yīng)用具有理論和現(xiàn)實意義。
[Abstract]:On the basis of gold, silver and copper nanoclusters, this paper introduces some physical, chemical properties, special properties of noble metal nanomaterials, the application of some special fields, and the prospect of application of precious metal nanomaterials. The research object is the environment, the residual heavy metals in the human body and the residue of drug. The special effects of metal nanoclusters have been made, and three functional nanoclusters of gold, silver and copper have been synthesized. The effects of their surface structure, fluorescence, fluorescence quenching and surface fluorescence enhancement are studied. The first part of the copper ion (Cu~ (2+)) is one of the most abundant transition elements. It is vital to the health of the human body to make the trace elements necessary for the human body, but when the human body is in excess of Cu~ (2+), it can destroy protein, nucleic acid and lipid and produce oxygen free radicals. At the same time, excessive Cu~ (2+) has also produced more and more serious pollution to the surrounding ecological environment. At present, the traditional detection of trace Cu~ (2+) has been widely used. Such as atomic absorption, inductively coupled plasma mass spectrometry and so on, these methods are usually complex, time-consuming and expensive, so the development of high sensitivity, high selectivity, cheap and easy to operate Cu~ (2+) detection method is still of use value. DC is a tetracycline antibiotic drug, and is widely used in various kinds of drugs. In the treatment of respiratory and urinary tract infections, it is a broad-spectrum antimicrobial agent. However, excessive intake of DC will seriously harm human health, such as allergic reaction, liver function damage, yellow teeth, gastrointestinal disorders, and so on. Thus, the traditional method for detecting DC needs complex sample pretreatment and complicated operation. The method of sensitive detection of DC has a certain application prospect. Because the structure of L- cysteine (L-Cys) is very sensitive to Cu~ (2+), Cu~ (2+) has an obvious response to the fluorescence signal of cysteine gold cluster (AuNCs), in which -COOH and Cu~ (2+) have a strong binding effect and can form a chelate and have a good linear relationship with Cu~. A high sensitivity Cu~ (2+) fluorescence analysis method was established. In addition, because of the stronger binding of DC and Cu~ (2+), Cu~ (2+) is more sensitive. Therefore, a "close to open" fluorescence analysis method mediated by Cu~ (2+) can be used to detect the fluorescence analysis of DC. second part of the noble metal nanoclusters. The research on copper nanoclusters is still in the basic stage, and there are few reports on the copper nanoclusters. It is known that copper is a necessary trace element of the human body and is a kind of transition metal with good properties. The mercury ion (Hg2+) is a highly toxic heavy metal, widely existed in the environment and even in food. In order to enrich the human body through the food chain, the detection of Hg2+ is still of practical significance, and it is still challenging to develop a simple and economical method of Hg2+ detection. By using small molecule L-Cys as the carrier, the CuNCs with luminescent properties is synthesized by template method. When different concentrations of Hg2+ are added to CuNCs, the fluorescence of CuNCs In the experiment, in the experiment, in the background of the signal to noise ratio of 3, the linear range of Hg2+ is 1 x 10-7-1.0 x 10-3 mol/L. Therefore, the method of detecting Hg2+ based on CuNCs fluorescence quenching is constructed. In addition, the synthesized CuNCs can also be used in fluorescence staining, widening the application range for CuNCs in fluorescence. Third part SEF is When fluorescein is near the surface of the metal nanoparticles, its fluorescence is enhanced. However, the fluorescein will be quenched when it is too close to the metal nanoparticles. The study shows that the fluorescence enhancement effect is the precious metal surface with good enhancement effect, such as gold, silver, and the distance of the maximum fluorescence enhancement is 10 nm.. This experiment is based on CEA. The study object, by modifying DNA on AuPNs, and then synthesizing AgNCs with 20 bases (15 cytosine) DNA sequences, based on the principle of complementary pairing of CEA aptamers and two DNA chains, connecting AuNPs with AgNCs so that the fluorescence effect of AgNCs is enhanced and the fluorescence enhancement system is constructed. The enhanced fluorescence intensity and CEA aptamer concentration are 12.25 n. There is a linear relationship in the range of M-50 mu M. The detection limit (3 sigma) is 4.8 nM., and the AuNPs and AgNCs composite system after fluorescence enhancement is a fluorescent probe, and the SEF system is destroyed by the specific binding ability of CEA and CEA aptamers. Finally, the obvious fluorescence reduction effect is caused. Therefore, the fluorescence intensity and CEA of CEA. can be detected by high specificity and CEA. The concentration range from 0.01 ng mL-1 to 0.1 ng / mL-1 has a good linear relationship, and the detection limit is 3 pg. ML-1.. It is of theoretical and practical significance for the in-depth study of the properties of the metal nanoclusters and the application of the drug in the drug analysis.

【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O657.3;R917

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本文編號：1808939