本文關(guān)鍵詞：甲滅酸金屬配合物的合成及其催化烯烴氧化活性研究

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【摘要】：甲滅酸與過渡金屬形成的配合物不僅能提高甲滅酸的藥物活性而且能降低其毒副作用。由于含有過渡金屬離子,這些甲滅酸金屬配合物還表現(xiàn)出很多特有的性質(zhì),如催化氧化、抗菌活性、抗惡性增殖活性等。本論文旨在研究甲滅酸金屬配合物催化氧化烯烴的活性,探索金屬離子以及配合物的結(jié)構(gòu)對(duì)它們的催化活性的影響。 基于課題組前期的研究工作,利用甲滅酸(mef)和過渡金屬離子Mn2+、Co2+、Ni2+、Cu2+、Zn2+以及含氮雜環(huán)2,2’-聯(lián)吡啶(bipy)、1,10-菲羅啉(phen)輔助配體合成了15種甲滅酸金屬配合物,其中[Ni(mef)2(CH3OH)4]、[Ni(mef)2(bipy)(CH3OH)2]和[Ni(mef)2(phen)(CH3OH)2]三種配合物未見文獻(xiàn)報(bào)道。這些配合物都通過紫外光譜、元素分析、紅外光譜等方法進(jìn)行了表征。[Ni(mef)2(bipy)(CH3OH)2]的晶體結(jié)構(gòu)表明它為單核六配位結(jié)構(gòu),鎳離子與兩分子甲滅酸、兩分子甲醇和一分子2,2’-聯(lián)吡啶配位,形成一個(gè)扭曲的八面體結(jié)構(gòu)。 為了系統(tǒng)研究這些甲滅酸金屬配合物催化烯烴氧化的活性,以甲滅酸鈷配合物[Co(mef)2(phen)(CH3OH)2]為模型催化劑,系統(tǒng)考察了溶劑、溫度、時(shí)間等反應(yīng)條件對(duì)催化反應(yīng)的影響,得到了最佳催化反應(yīng)條件。在此反應(yīng)條件下我們比較了合成的其它甲滅酸配合物的催化活性。研究發(fā)現(xiàn)除了甲滅酸鋅配合物沒有烯烴氧化催化活性外,其它甲滅酸金屬配合物均表現(xiàn)出一定的烯烴氧化催化活性。其中[Mn(mef)2(bipy)(CH3OH)2]和[Co(mef)2(phen)(CH3OH)2]兩個(gè)甲滅酸金屬配合物具有良好催化能力,它們的活性高于甲滅酸的其它金屬配合物。以二氯乙烷為溶劑、叔丁基過氧化氫為氧化劑,在94℃回流一小時(shí),這兩個(gè)配合物能催化苯乙烯生成苯甲醛,其轉(zhuǎn)化率分別為74.02%和63.39%,選擇性分別為59.79%和59.68%。
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：R914.5;R96

【共引文獻(xiàn)】

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2 林y，

本文編號(hào)：1229716