本文關(guān)鍵詞：貴金屬—多孔硅芯片對MALDI-TOF-MS的信號增強作用及其應(yīng)用，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：血清中的低分子量物質(zhì)中含有大量可用于疾病診斷的生物標志物。這些生物標志物主要為肽類標志物。目前對人類血清中肽類生物標志物的分析鑒定已經(jīng)成為醫(yī)學研究的熱門領(lǐng)域。然而由于血清中肽段的含量很低,且有大量共存的高豐度大蛋白,因此很難通過質(zhì)譜技術(shù)直接檢測血清獲得高質(zhì)量的肽指紋圖譜。因而,去除高分子量蛋白的干擾并提高樣品分子在基質(zhì)輔助激光解吸離子化飛行時間質(zhì)譜(MALDI-TOF-MS)中的解吸離子化效率,成為當前肽組學研究中急需的技術(shù)。多孔硅具有大的比表面積和良好的尺寸排阻效應(yīng),可以有效地富集血清中的低分子量物質(zhì)。此外,當其與貴金屬納米顆粒復合在一起時,構(gòu)成了貴金屬-半導體接觸界面,該復合材料不僅具有局域表面等離子共振效應(yīng),同時在光照時能提高二者之間的電荷轉(zhuǎn)移能力,有利于MALDI的解吸離子化。基于貴金屬-多孔硅半導體材料獨特的物理、化學性質(zhì),本文初步探索了其對MALDI離子化效率的提高效果以及其在血清低分子物質(zhì)分析中的應(yīng)用。 (1)綜述了肽組學研究的重要意義,以及生物質(zhì)譜技術(shù)在肽組學研究中的應(yīng)用。介紹了介孔材料在蛋白質(zhì)富集方面的研究現(xiàn)狀以及影響MALDI離子化效率的因素。綜述了貴金屬納米顆粒以及半導體復合材料的光電性質(zhì)及其應(yīng)用。 (2)本文基于多孔硅的尺寸排阻效應(yīng)及其半導體特性,結(jié)合了貴金屬納米顆粒獨特的物理和化學性質(zhì),研發(fā)了一種新型的MALDI樣品靶——金納米顆粒修飾的多孔硅芯片。通過胰島素模型樣本探索了該芯片對檢測信號的增強效果并用辣根過氧化物酶(HRP)的胰酶酶解液和牛血清白蛋白(BSA)的混合樣本對人體的血液環(huán)境進行了模擬,驗證了該芯片材料對大分子量蛋白的排阻效應(yīng)以及對低豐度小分子物質(zhì)的檢測效果。此外,還將此技術(shù)應(yīng)用于結(jié)直腸癌生物標志物的臨床分析檢測中。結(jié)果表明,點在此芯片上的血清樣品可以通過MALDI-TOF-MS技術(shù)直接檢測,并獲得較高保真度的肽指紋圖譜,聯(lián)用統(tǒng)計學軟件聚類分析得到正常人和癌癥病人的區(qū)分度為80%,體現(xiàn)了該芯片材料在肽組學研究中的潛在應(yīng)用。 (3)本文基于貴金屬-半導體材料的獨特性質(zhì),制備了鈀納米顆粒修飾的多孔硅芯片,研究了該樣品靶對血清中肽段檢測性能的提高效果,并系統(tǒng)探索了其對MALDI檢測信號的增強機理。研究發(fā)現(xiàn)多孔硅具有很好的尺寸排除作用,可有效地抑制大蛋白的干擾,對小分子物質(zhì)進行富集,并且多孔硅基底提高了表面粗糙度,有利于基質(zhì)的分散并形成均勻的結(jié)晶,提高了MALDI的檢測性能和重復性；鈀納米顆粒的局域表面等離子共振效應(yīng)可以提高其對激光能量的吸收能力,并傳遞給樣品,促進樣品分子的解吸離子化；鈀納米顆粒與多孔硅半導體之間產(chǎn)生電荷轉(zhuǎn)移現(xiàn)象,鈀納米顆粒中的電子傳遞給了半導體,并與多孔硅中的空穴復合,使得大量的正電荷積累在鈀納米顆粒的表面,對正離子檢測模式下低分子量物質(zhì)的解吸具有促進作用。
【關(guān)鍵詞】：多孔硅貴金屬納米顆粒 等離子體納米結(jié)構(gòu) 低分子量肽段 激光解吸離子化 信號增強
【學位授予單位】：浙江大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O657.63;R318.08
【目錄】：

• 致謝6-7
• 摘要7-9
• Abstract9-11
• 目錄11-13
• 縮略語說明13-14
• 第一章 綜述14-32
• 1.1 肽組學14-16
• 1.1.1 肽組學的研究意義14-15
• 1.1.2 肽組學的研究技術(shù)15-16
• 1.2 生物質(zhì)譜技術(shù)在肽組學中的應(yīng)用16-24
• 1.2.1 基質(zhì)輔助激光解吸離子化質(zhì)譜17-19
• 1.2.2 表面增強激光解吸離子化質(zhì)譜19-20
• 1.2.3 表面輔助激光解吸離子化質(zhì)譜20-21
• 1.2.4 多孔硅上的解吸離子化質(zhì)譜21-22
• 1.2.5 納米結(jié)構(gòu)引發(fā)劑質(zhì)譜22-24
• 1.3 多孔納米材料在肽組學中的應(yīng)用24-27
• 1.3.1 有序介孔硅材料24-26
• 1.3.2 有序介孔碳材料26-27
• 1.4 MALDI的信號增強機理27-28
• 1.4.1 MALDI的離子化機理27-28
• 1.4.2 影響MALDI離子化的因素28
• 1.5 貴金屬與半導體復合納米材料28-31
• 1.6 課題研究主要內(nèi)容31-32
• 第二章 金納米顆粒修飾的多孔硅芯片對MALDI-TOF-MS的信號增強及應(yīng)用32-54
• 2.1 引言32-33
• 2.2 實驗部分33-41
• 2.2.1 儀器和試劑33-36
• 2.2.2 PSi-GNPs芯片的制備及表征36-39
• 2.2.2.1 PSi-GNPs基底制備36-37
• 2.2.2.2 PDMS陣列制備37-38
• 2.2.2.3 PSi-GNPs芯片陣列制備38
• 2.2.2.4 PSi-GNPs芯片的表征38-39
• 2.2.3 質(zhì)譜分析39-41
• 2.2.3.1 MALDI靶基底的制備40-41
• 2.2.3.2 MALDI-TOF-MS分析檢測41
• 2.3 實驗結(jié)果與討論41-52
• 2.3.1 PSi-GNPs芯片在MALDI-TOF檢測中對肽段質(zhì)譜信號的影響41-42
• 2.3.2 PSi-GNPs芯片的信號增強機理42-43
• 2.3.3 PSi-GNPs芯片的結(jié)構(gòu)優(yōu)化43-47
• 2.3.4 PSi-GNPs芯片對HRP酶解液-BSA混合樣本中肽段的檢測47-49
• 2.3.5 PSi-GNPs芯片對血清樣本的肽指紋圖譜檢測49-50
• 2.3.6 PSi-GNPs芯片對癌癥患者的聚類分析50-52
• 2.4 結(jié)論與展望52-54
• 2.4.1 本章小結(jié)52
• 2.4.2 研究展望52-54
• 第三章 鈀納米顆粒修飾的多孔硅芯片對MALDI解吸離子化過程的增強機理研究及應(yīng)用54-75
• 3.1 引言54
• 3.2 實驗部分54-60
• 3.2.1 儀器和試劑54-57
• 3.2.2 Pd-PSi芯片的制備及表征57-59
• 3.2.2.1 Pd-PSi基底制備57
• 3.2.2.2 PDMS陣列制備57-58
• 3.2.2.3 Pd-PSi芯片陣列制備58
• 3.2.2.4 Pd-PSi芯片的表征58-59
• 3.2.3 MALDI-TOF-MS分析檢測59-60
• 3.3 實驗結(jié)果和討論60-73
• 3.3.1 Pd-PSi芯片對血清中小分子物質(zhì)的選擇性增強60-63
• 3.3.2 Pd-PSi芯片的增強機理63-69
• 3.3.2.1 Pd-PSi芯片的富集作用63
• 3.3.2.2 鈀納米顆粒的表面等離子共振效應(yīng)63-66
• 3.3.2.3 Pd-PSi芯片的電荷轉(zhuǎn)移效應(yīng)66-69
• 3.3.3 Pd-PSi芯片的結(jié)構(gòu)優(yōu)化69-71
• 3.3.4 Pd-PSi芯片對癌癥患者的聚類分析71-73
• 3.4 結(jié)論與展望73-75
• 3.4.1 本章小結(jié)73-74
• 3.4.2 研究展望74-75
• 第四章 總結(jié)與展望75-77
• 4.1 總結(jié)75
• 4.2 展望75-77
• 參考文獻77-90
• 作者在攻讀碩士期間的主要工作90

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  本文關(guān)鍵詞：貴金屬—多孔硅芯片對MALDI-TOF-MS的信號增強作用及其應(yīng)用，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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