發(fā)布時(shí)間：2017-07-06 16:05

  本文關(guān)鍵詞：基于金屬鹵化物體系的給受體型光敏晶體材料的設(shè)計(jì)合成及性能表征

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【摘要】：光致變色材料以其在光顯示裝置和傳感器、裝飾材料、光開(kāi)關(guān)、人造光功能系統(tǒng)等方面的廣泛應(yīng)用而受到研究者的廣泛關(guān)注。結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與調(diào)控是調(diào)制光敏晶體材料性能的一個(gè)有效途徑。目前,通過(guò)調(diào)控給受體的組份與結(jié)構(gòu)排布模式來(lái)設(shè)計(jì)與制備新型電子遷移型光色晶相材料方面的研究尚處于初級(jí)階段,相關(guān)的探索工作有待進(jìn)一步開(kāi)展。本文以金屬鹵化物為給體構(gòu)建新類型電子遷移型光敏晶體材料為目標(biāo),將缺電子的紫精類有機(jī)物和富電子的金屬鹵離子通過(guò)金屬中心的鍵合作用予以組合。研究不同金屬中心,不同的金屬鹵鹽單元,不同給受體的結(jié)構(gòu)排布模式對(duì)光敏晶體材料性能的影響。所做的主要研究結(jié)果如下:1.以CNPBPY(N-(3-氰苯基)-4,4'-聯(lián)吡啶鹽)分別與氯化鋅、二水合氯化銅反應(yīng),在溶劑揮發(fā)法結(jié)晶的條件下合成了兩例具有類似結(jié)構(gòu)排布基元的化合物:[HCNPBPY][Zn Cl4]·H2O(化合物1)和[HCNPBPY][Cu Cl4]·H2O(化合物2)。相關(guān)物化表征顯示:化合物1具有熒光-光色雙功能特性,與之比較化合物2為光敏惰性。結(jié)構(gòu)分析結(jié)果表明金屬配位基元的結(jié)構(gòu)以及給受體之間距離是導(dǎo)致這兩個(gè)化合物光敏性能差異的主要原因。2.在相同的水熱反應(yīng)條件下,CNPBPY分別與溴化鎘、碘化鎘反應(yīng)得到兩例鏈狀化合物{[Cd(CPBPY)Br2]·H2O}n(化合物3)和[Cd(HCPBPY)I3]n(化合物4)(CPBPY=N-(3-羧苯基)-4,4'-聯(lián)吡啶鹽)。單晶結(jié)構(gòu)分析顯示,在水熱過(guò)程中CNPBPY離子發(fā)生了原位水解反應(yīng)生成CPBPY離子。物化性質(zhì)表征表明化合物3和4均具有熒光-光色雙功能特性。其光響應(yīng)速率的差異與金屬鹵化物基元中鹵素配體的給電子能力以及其給受體之間距離等因素有關(guān)。3.以氯化鎘和CNPBPY為原料,在溶劑揮發(fā)法結(jié)晶的條件下,合成一例雙核金屬單元的化合物Cd2(CNPBPY)Cl6·4H2O(化合物5)。其以雙核鎘氯基元做為電子給體,CNPBPY陽(yáng)離子做為電子受體。其紫外吸收譜圖顯示此化合物具有光致變色特性�；衔�5的顏色在光照的條件下從棕色變?yōu)槟G色。這是由于電子可在光激發(fā)的條件下從富電子的Cl離子遷移到缺電子的CNPBPY有機(jī)體上的原因。4.以氯化鋅與CPBPY反應(yīng),在溶劑揮發(fā)法和溶劑熱法的結(jié)晶條件下,合成了兩例鋅氯鹽化合物:[HCPBPY][Zn Cl4]·H2O(化合物6)[Zn(CPBPY)Cl3]·H2O(化合物7)。單晶結(jié)構(gòu)表明這兩個(gè)不同類型的光敏化合物。6為離子型給受體化合物,而7屬于配位型給受體化合物。時(shí)間動(dòng)態(tài)UV-vis表征顯示化合物7較化合物6有著更快的光致變色速。這是基于其結(jié)構(gòu)排布模式上的差異以及給受體之間的距離不同所導(dǎo)致的。
【關(guān)鍵詞】：金屬鹵鹽 給受體型 電子遷移 光致變色 晶體材料
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB34
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第一章 緒論13-31
• 1.1 光致變色材料及其發(fā)展概述13-19
• 1.1.1 光致變色的定義13
• 1.1.2 光致變色材料的分類13-14
• 1.1.2.1 有機(jī)光致變色材料13-14
• 1.1.2.2 無(wú)機(jī)光致變色材料14
• 1.1.2.3 有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化光致變色材料14
• 1.2.3 光致變色材料的研究進(jìn)展14-19
• 1.2 基于金屬鹵化物晶相材料的研究進(jìn)展19-23
• 1.3 基于金屬鹵化物光敏晶體材料的研究進(jìn)展23-28
• 1.4 本課題的選題目的、意義和主要內(nèi)容28-31
• 1.4.1 本課題的選題目的和意義28-29
• 1.4.2 本課題的主要研究?jī)?nèi)容29-31
• 第二章 實(shí)驗(yàn)所用儀器和試劑31-34
• 2.1 實(shí)驗(yàn)所用儀器31
• 2.2 實(shí)驗(yàn)所用試劑31-32
• 2.3 配體的合成32-34
• 2.3.1 一氯化1（2, 4-二硝基苯基）- 4, 4’ - 聯(lián)吡啶鹽的合成32-33
• 2.3.2 一氯化1間苯腈基 - 4, 4’ - 聯(lián)吡啶鹽的合成33
• 2.3.3 一氯化1間羧基 - 4, 4’ - 聯(lián)吡啶鹽的合成33-34
• 第三章 不同金屬鹵化物基元對(duì)光敏晶體材料光響應(yīng)特性的影響34-46
• 3.1 引言34
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分34-44
• 3.2.1 化合物1和 2 的合成34-35
• 3.2.1.1 化合物1的合成34-35
• 3.2.1.2 化合物2的合成35
• 3.2.2 化合物1和 2 的單晶結(jié)構(gòu)分析35-39
• 3.2.2.1 化合物1和 2 的結(jié)構(gòu)測(cè)定和晶體學(xué)數(shù)據(jù)35-38
• 3.2.2.2 化合物1和 2 的單晶結(jié)構(gòu)描述38-39
• 3.2.3 化合物1和 2 的粉末X射線衍射表征39
• 3.2.4 化合物1和 2 的光照實(shí)驗(yàn)39-41
• 3.2.5 化合物1的固體紫外表征41
• 3.2.6 化合物1的固體熒光表征41-42
• 3.2.7 化合物1和 2 的熱穩(wěn)定性表征42-43
• 3.2.8 化合物1的抗疲勞性表征43-44
• 3.2.9 化合物1和 2 的紅外光譜表征44
• 3.3 本章的小結(jié)與討論44-46
• 第四章 鹵素給體對(duì)光敏晶體材料光響應(yīng)特性的影響46-60
• 4.1 引言46
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分46-59
• 4.2.1 化合物3和 4 的合成46-47
• 4.2.1.1 化合物3的合成46-47
• 4.2.1.2 化合物4的合成47
• 4.2.2 化合物3和 4 的單晶結(jié)構(gòu)分析47-51
• 4.2.2.1 化合物3和 4 的結(jié)構(gòu)測(cè)定和晶體學(xué)數(shù)據(jù)47-50
• 4.2.2.2 化合物3和 4 的單晶結(jié)構(gòu)描述50-51
• 4.2.3 化合物3和 4 的粉末X射線衍射表征51-52
• 4.2.4 化合物 3 和 4 的變色機(jī)理52
• 4.2.5 化合物3和 4 的固體紫外表征52-53
• 4.2.6 化合物3和 4 的固體熒光表征53-54
• 4.2.7 化合物 3 和 4 的光色-熒光動(dòng)力學(xué)表征54-56
• 4.2.8 化合物3和 4 的熱穩(wěn)定性表征56-57
• 4.2.9 化合物3的抗疲勞性表征57-58
• 4.2.10 化合物3和 4 的紅外光譜表征58-59
• 4.3 本章的小結(jié)與討論59-60
• 第五章 多核結(jié)構(gòu)單元對(duì)光敏晶體材料光響應(yīng)特性的影響60-69
• 5.1 引言60
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分60-68
• 5.2.1 化合物5的合成60-61
• 5.2.2 化合物5的單晶結(jié)構(gòu)分析61-63
• 5.2.2.1 化合物5的單晶結(jié)構(gòu)測(cè)定和晶體數(shù)據(jù)61-62
• 5.2.2.2 化合物5的單晶結(jié)構(gòu)描述62-63
• 5.2.3 化合物5的粉末X射線衍射表征63-64
• 5.2.4 化合物5的變色機(jī)理64
• 5.2.5 化合物5的固體紫外表征64-65
• 5.2.6 化合物5的半導(dǎo)體性質(zhì)表征65-66
• 5.2.7 化合物5的光致變色動(dòng)力學(xué)表征66
• 5.2.8 化合物5的熱穩(wěn)定性表征66-67
• 5.2.9 化合物5的紅外光譜表征67-68
• 5.3 本章的小結(jié)與討論68-69
• 第六章 氯化物基元結(jié)構(gòu)模式對(duì)光敏晶體材料光響應(yīng)特性的影響69-81
• 6.1 引言69
• 6.2 實(shí)驗(yàn)部分69-79
• 6.2.1 化合物6和 7 的合成69-70
• 6.2.1.1 化合物6的合成69-70
• 6.2.1.2 化合物7的合成70
• 6.2.2 化合物6和 7 的單晶結(jié)構(gòu)分析70-75
• 6.2.2.1 化合物6和 7 的單晶結(jié)構(gòu)測(cè)定和晶體學(xué)數(shù)據(jù)70-73
• 6.2.2.2 化合物6和 7 的單晶結(jié)構(gòu)描述73-75
• 6.2.3 化合物6的粉末X射線衍射表征75
• 6.2.4 化合物6和 7 的光致變色機(jī)理75-76
• 6.2.5 化合物6和 7 的固體紫外表征76-77
• 6.2.6 化合物 6 和 7 的紫外動(dòng)力學(xué)表征77-78
• 6.2.7 化合物6的熱穩(wěn)定性表征78-79
• 6.2.8 化合物6和 7 的紅外光譜表征79
• 6.3 本章的小結(jié)與討論79-81
• 總結(jié)與展望81
• 總結(jié)81-82
• 展望82-83
• 參考文獻(xiàn)83-92
• 碩士學(xué)位期間取得的研究成果92-93
• 致謝93-94
• 附件94

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