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錳基催化劑活化過(guò)一硫酸鹽的催化降解過(guò)程及表面競(jìng)爭(zhēng)吸附關(guān)系研究

發(fā)布時(shí)間:2025-03-18 03:43
  基于過(guò)硫酸鹽的高級(jí)氧化技術(shù)(AOP)在有機(jī)污染物的去除方面已引起了廣泛研究興趣。過(guò)渡金屬通常被認(rèn)為是活化過(guò)硫酸鹽有效的催化劑。但是,某些過(guò)渡金屬催化劑會(huì)在反應(yīng)過(guò)程中浸出金屬離子,如有毒金屬鈷、銅等,從而導(dǎo)致水體的二次污染。由于錳基過(guò)渡金屬催化性能好,廉價(jià)易得,且具有環(huán)境友好性,使其在過(guò)一硫酸鹽(PMS)和過(guò)二硫酸鹽(PDS)活化方面脫穎而出,并成為了研究和使用較多的金屬種類(lèi)。但目前對(duì)錳基催化劑的結(jié)構(gòu)-性能之間關(guān)系研究較少,缺乏對(duì)反應(yīng)后溶液的毒性評(píng)估,對(duì)具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)污染物的中間產(chǎn)物檢測(cè)不夠全面,對(duì)過(guò)硫酸鹽的分解研究不夠深入。因此,進(jìn)一步探索錳基催化劑活化過(guò)硫酸鹽的高級(jí)氧化機(jī)理具有重要的理論指導(dǎo)意義。一方面,本論文對(duì)具有不同氧化價(jià)態(tài),晶體結(jié)構(gòu)和形態(tài)(nanowires,meroporous,core shell,yolk shell)的錳基催化劑活化PMS降解農(nóng)藥分子阿特拉津(ATZ)及其構(gòu)效關(guān)系進(jìn)行了研究。其中,α-Mn O2 nanowires對(duì)ATZ降解效果最佳。根據(jù)比表面積(BET)、掃描電子顯微鏡(SEM)、傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)、氫程序升溫還原(H...

【文章頁(yè)數(shù)】:118 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 引言
    1.2 基于過(guò)硫酸鹽活化的高級(jí)氧化技術(shù)
        1.2.1 過(guò)硫酸鹽
        1.2.2 活化方式
        1.2.3 鐵基、錳基過(guò)渡金屬活化過(guò)硫酸鹽研究現(xiàn)狀
        1.2.4 自由基途徑與非自由基途徑
    1.3 基于過(guò)硫酸鹽活化的高級(jí)氧化技術(shù)的應(yīng)用現(xiàn)狀
        1.3.5 污水處理中研究現(xiàn)狀
        1.3.6 土壤修復(fù)中研究現(xiàn)狀
    1.4 基于過(guò)硫酸鹽活化的高級(jí)氧化技術(shù)現(xiàn)存問(wèn)題
    1.5 選題目的及意義
    1.6 研究?jī)?nèi)容及亮點(diǎn)
2 錳納米催化劑活化PMS降解ATZ及其構(gòu)效關(guān)系研究
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.2.2 錳納米催化劑的合成
        2.2.3 實(shí)驗(yàn)過(guò)程及分析方法
    2.3 錳納米催化劑活化PMS降解ATZ的研究
        2.3.2 不同錳基催化劑活化PMS降解ATZ的對(duì)比
        2.3.3 關(guān)鍵因素對(duì)ATZ降解的影響
    2.4 α-MnO2 nanowires/PMS/ATZ的機(jī)理研究與討論
        2.4.1 催化劑,氧化劑和污染物三者之間的關(guān)系(pH)
        2.4.2 反應(yīng)過(guò)程中的活性物種的檢測(cè)
        2.4.3 催化劑結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系探索
        2.4.4 α-MnO2 nanowires/PMS的反應(yīng)機(jī)理初探
    2.5 可持續(xù)性研究
        2.5.1 溴酸鹽的檢測(cè)
        2.5.2 催化回收循環(huán)實(shí)驗(yàn)
        2.5.3 產(chǎn)物分析
        2.5.4 毒性評(píng)估和礦化評(píng)估
    2.6 本章小結(jié)
3 PMS分解動(dòng)力學(xué)的見(jiàn)解及表面競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        3.2.3 實(shí)驗(yàn)過(guò)程
        3.2.4 分析方法
    3.3 PMS分解動(dòng)力學(xué)研究
        3.3.1 不同錳氧化物的PMS分解動(dòng)力學(xué)研究
        3.3.2 PhOH的初始濃度對(duì)PMS分解和PhOH降解的影響
        3.3.3 PMS和催化劑的初始用量對(duì)PMS分解和PhOH降解的影響
        3.3.4 PMS分解活化能的影響
    3.4 表面競(jìng)爭(zhēng)吸附關(guān)系研究
        3.4.1 Langmuir-Hinshelwood模型擬合
        3.4.2 FT-IR分析
        3.4.3 SWCNTs驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)
        3.4.4 不同底物對(duì)PMS分解的影響
    3.5 活性物種的檢驗(yàn)
    3.6 本章小結(jié)
4 結(jié)論及展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄 作者攻讀碩士期間發(fā)表的論文



本文編號(hào):4035953

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