柴油車尾氣排放的炭煙顆粒(PM,也稱為Soot)和氮氧化合物(NO_x)是兩種主要的污染物,炭煙顆粒是造成空氣中PM_2.5的主要原因,氮氧化合物又容易造成酸雨、光化學(xué)煙霧等環(huán)境問題。控制柴油車尾氣中炭煙顆粒和氮氧化合物的排放具有重要的研究意義。在柴油車尾氣后處理技術(shù)中,一般利用在柴油顆粒捕集器中涂覆的催化劑氧化NO成為NO₂,之后利用NO₂的強(qiáng)氧化性能來氧化消除炭煙顆粒。炭煙氧化反應(yīng)是典型的氣(O₂、NO_x)-固(炭煙)-固(催化劑)三相接觸反應(yīng)。提高炭煙氧化反應(yīng)的活性主要從兩個(gè)方面進(jìn)行:一是提高炭煙顆粒與催化劑的接觸位點(diǎn);二是提高催化劑的氧化還原性能。在以上兩個(gè)指導(dǎo)思想下,設(shè)計(jì)三維有序大孔結(jié)構(gòu)(3DOM)可以提高炭煙顆粒與催化劑的接觸效率,以過渡金屬氧化物中具有最強(qiáng)氧化還原性能的Co₃O₄為研究對(duì)象,調(diào)節(jié)催化劑的組分來研究在NO/O₂/N₂條件下的炭煙氧化。本論文設(shè)計(jì)3...

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 柴油車尾氣排放污染物的類型
        1.1.1 柴油車尾氣排放污染物的性質(zhì)和危害
    1.2 針對(duì)柴油車尾氣排放制定的標(biāo)準(zhǔn)
    1.3 控制柴油車尾氣排放的措施
        1.3.1 機(jī)內(nèi)凈化
        1.3.2 尾氣后處理技術(shù)
    1.4 消除柴油車尾氣中PM的催化劑
    1.5 催化NO氧化反應(yīng)機(jī)理
    1.6 催化炭煙氧化反應(yīng)機(jī)理
        1.6.1 活性氧機(jī)理
        1.6.2 NO₂輔助機(jī)理
    1.7 三維有序大孔催化劑的研究進(jìn)展
        1.7.1 三維有序大孔的制備
        1.7.2 三維有序大孔在催化領(lǐng)域的應(yīng)用
    1.8 本論文的研究思路及內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 儀器設(shè)備和化學(xué)藥品
    2.2 主要實(shí)驗(yàn)內(nèi)容
        2.2.1 羧基改性PMMA微球的制備
        2.2.2 3DOM催化劑的合成
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 X射線衍射(XRD)
        2.3.2 N₂吸附脫附(BET)
        2.3.3 可見光拉曼(Raman)的測(cè)定
        2.3.4 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.3.5 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.3.6 氫氣程序升溫反應(yīng)(H₂-TPR)
        2.3.7 炭煙程序升溫還原(Soot-TPR)
        2.3.8 X射線光電子能譜(XPS)
        2.3.9 原位漫反射傅立葉變換紅外光譜分析(In-situ DRIFTs)
        2.3.10 原位拉曼分析(In-situ Raman)
        2.3.11 理論模型與計(jì)算方法的建立
    2.4 催化劑的活性評(píng)價(jià)方法及裝置
        2.4.1 炭煙程序升溫氧化(Soot-TPO)
        2.4.2 炭煙氧化的表觀活化能(E_a)
        2.4.3 等溫反應(yīng)
        2.4.4 NO程序升溫氧化(NO-TPO)
第3章 3DOM Cu_aCo_bO_δ催化劑的制備及其催化炭煙燃燒的研究
    3.1 引言
    3.2 3DOM Cu_aCo_bO_δ催化劑的制備
    3.3 3DOM Cu_aCo_bO_δ催化劑的表征結(jié)果
        3.3.1 XRD表征
        3.3.2 Raman表征
        3.3.3 SEM表征
        3.3.4 BET表征
        3.3.5 H₂-TPR表征
        3.3.6 Soot-TPR表征
    3.4 3DOM Cu_aCo_bO_δ催化劑的活性結(jié)果
        3.4.1 3DOM Cu_aCo_bO_δ催化劑催化NO氧化的活性評(píng)價(jià)結(jié)果
        3.4.2 3DOM Cu_aCo_bO_δ催化劑催化NO氧化的活性評(píng)價(jià)結(jié)果
    3.5 3DOM Cu_aCo_bO_δ催化劑的討論結(jié)果
        3.5.1 3DOM Cu_aCo_bO_δ催化劑的合成方法
        3.5.2 3DOMCu_aCo_bO_δ催化劑的結(jié)構(gòu)和組成對(duì)于NO_x輔助的炭煙氧化的影響
    3.6 本章小結(jié)
第4章 3DOM M_xCo_3-xO₄(M=Zn和Ni)催化劑的制備及其消除炭煙的研究
    4.1 引言
    4.2 3DOM M_xCo_3-xO₄(M=Zn和 Ni)催化劑的制備
    4.3 3DOM M_xCo_3-xO₄(M=Zn和 Ni)催化劑的活性結(jié)果
        4.3.1 3DOMM_xCo_3-xO₄(M=Zn和 Ni)催化劑催化炭煙氧化的活性評(píng)價(jià)結(jié)果
        4.3.2 活化能對(duì)3DOM M_xCo_3-xO₄(M=Zn和 Ni)催化劑催化炭煙氧化的影響
    4.4 3DOM M_xCo_3-xO₄(M=Zn和 Ni)催化劑的表征結(jié)果
        4.4.1 XRD表征
        4.4.2 Raman表征
        4.4.3 SEM和(HR)TEM表征
        4.4.4 BET表征
        4.4.5 XPS表征
        4.4.6 H₂-TPR和 Soot-TPR表征
        4.4.7 等溫厭氧滴定
        4.4.8 NO氧化反應(yīng)
        4.4.9 NO_x吸附和脫附的原位紅外表征
        4.4.10 原位拉曼表征
    4.5 3DOM M_xCo_3-xO₄催化劑的討論結(jié)果
        4.5.1 .表面活性氧物種和氧空位
        4.5.2. 3DOM M_xCo_3-xO₄催化劑上NO₂的產(chǎn)生過程
        4.5.3. 3DOM M_xCo_3-xO₄催化劑對(duì)于NO_x輔助炭煙氧化的反應(yīng)機(jī)理
    4.6 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
個(gè)人簡(jiǎn)歷、在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及研究成果
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文



本文編號(hào)：3960549