采用可再生能源和清潔能源替代傳統(tǒng)化石能源已成為解決日益突出的能源危機(jī)和環(huán)境問題的重要途徑。將可再生能源與新型CO₂電轉(zhuǎn)化技術(shù)相結(jié)合展示出較好的應(yīng)用前景。然而,二氧化碳的電化學(xué)反應(yīng)過程復(fù)雜、反應(yīng)路徑多,并且還存在熱力學(xué)和動力學(xué)障礙,導(dǎo)致選擇性差、反應(yīng)過電位高等問題。因此,開發(fā)高選擇性、高活性的催化劑至關(guān)重要。本文以構(gòu)建新型銅基催化劑為研究對象,開展銅催化劑電合成及其改性研究,以提高催化劑選擇性和活性。首先,采用共電沉積的方法在碳纖維紙上制備了樹枝狀的核殼型In-doped Cu@Cu₂O催化劑,與純Cu和純In催化劑相比,該催化劑顯著提高了CO的選擇性,在-0.8 V vs RHE電勢下CO法拉第效率達(dá)到87.6±2.2%,總電流密度達(dá)到11.1±0.85 m A cm^-2。In摻雜導(dǎo)致Cu和In元素間電荷重新分布以及摻雜Cu₂O殼層的形成,提高了催化劑電化學(xué)活性面積,降低了電荷轉(zhuǎn)移電阻;摻雜的In元素具有親氧性,可穩(wěn)定中間體*COOH,進(jìn)而提高了催化劑的選擇性和活性。通過調(diào)節(jié)In摻雜量實(shí)現(xiàn)了Cu

【文章頁數(shù)】：86 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 引言
    1.2 電化學(xué)二氧化碳還原機(jī)理
    1.3 電化學(xué)二氧化碳還原催化劑研究進(jìn)展
        1.3.1 貴金屬催化劑
        1.3.2 非貴金屬催化劑
        1.3.3 碳基催化劑
    1.4 銅基催化劑及其改性
        1.4.1 催化劑尺寸及形貌的影響
        1.4.2 氧化物及其衍生物
        1.4.3 合金效應(yīng)
        1.4.4 界面效應(yīng)
        1.4.5 表面修飾
    1.5 本課題研究內(nèi)容及研究意義
第2章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)試劑
    2.2 共電沉積法制備樹枝狀的In-doped Cu@Cu₂O催化劑
        2.2.1 碳纖維紙的預(yù)處理
        2.2.2 Pure-Cu催化劑的制備
        2.2.3 Pure-In催化劑的制備
        2.2.4 In-doped Cu@Cu₂O催化劑制備
    2.3 金屬有機(jī)框架重構(gòu)制備Cu₂O/Cu催化劑
        2.3.1 銅片預(yù)處理
        2.3.2 電化學(xué)陽極氧化法合成Cu MOF前驅(qū)體
        2.3.3 CuMOF重構(gòu)合成Cu₂O/Cu催化劑
    2.4 陽極氧化刻蝕法制備Cu₂O/Cu催化劑(Cu₂O/Cu_NLA)
    2.5 銅片電極制備
    2.6 催化劑的電化學(xué)表征及評價
        2.6.1 電化學(xué)CO₂還原測試
        2.6.2 電化學(xué)表征
    2.7 催化劑的形貌及結(jié)構(gòu)表征
        2.7.1 電感耦合等離子發(fā)射光譜(ICP-OES)
        2.7.2 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.7.3 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.7.4 X-射線衍射(XRD)
        2.7.5 X-射線光電子能譜(XPS)
        2.7.6 拉曼光譜(Raman)
第3章 枝狀I(lǐng)n-doped Cu@Cu₂O制備及其電還原CO₂性能
    3.1 In-doped Cu@Cu₂O催化劑的物理表征
        3.1.1 銦摻雜對催化劑結(jié)構(gòu)和形貌的影響
        3.1.2 銦摻雜量對催化劑結(jié)構(gòu)和形貌的調(diào)控
    3.2 In-doped Cu@Cu₂O催化劑的電化學(xué)表征
        3.2.1 銦摻雜對催化劑性能的影響
        3.2.2 銦摻雜量對催化劑催化性能的調(diào)控
    3.3 本章小結(jié)
第4章 金屬有機(jī)框架重構(gòu)制Cu₂O/Cu及電化學(xué)CO₂還原性能
    4.1 金屬有機(jī)框架重構(gòu)制備Cu₂O/Cu物理表征
        4.1.1 金屬有機(jī)框架前驅(qū)體重構(gòu)對電極形貌和結(jié)構(gòu)的影響
        4.1.2 溶劑比例調(diào)控對電極形貌和結(jié)構(gòu)的影響
    4.2 金屬有機(jī)框架重構(gòu)制備Cu₂O/Cu電化學(xué)表征
        4.2.1 金屬有機(jī)框架前驅(qū)體重構(gòu)對電極性能的影響
        4.2.2 溶劑比例調(diào)控對電極性能的影響
    4.3 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 主要結(jié)論
    5.2 創(chuàng)新點(diǎn)
    5.3 展望
參考文獻(xiàn)
發(fā)表論文和參加科研情況
致謝



本文編號：3918130