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兩種典型PPCPs的臭氧氧化降解及機(jī)理研究

發(fā)布時(shí)間:2024-04-26 05:01
  藥物和個(gè)人護(hù)理品(Pharmaceuticals and Personal Care Products, PPCPs)是一類近年來引起學(xué)術(shù)界廣泛關(guān)注的新興污染物。傳統(tǒng)的污水及飲用水處理工藝均不能有效地去除PPCPs,導(dǎo)致PPCPs大量進(jìn)入水環(huán)境并造成一定的生態(tài)和健康風(fēng)險(xiǎn)。臭氧氧化工藝作為一種使用愈發(fā)廣泛的深度處理工藝,已經(jīng)被證明能有效去除PPCPs,然而徹底礦化效果不佳,生成的有機(jī)產(chǎn)物的毒性可能更甚于母體。本研究以兩種典型PPCPs——甲氧芐啶與吲哚美辛為對象,研究臭氧氧化降解產(chǎn)物及其毒性變化特點(diǎn),試圖闡明臭氧氧化機(jī)理,為實(shí)際應(yīng)用提供理論指導(dǎo)和技術(shù)支持。 甲氧芐啶臭氧氧化降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)投加的臭氧摩爾濃度是甲氧芐啶的3倍時(shí),就能達(dá)到近乎100%的去除效果,然而在此條件下總有機(jī)碳(TOC)幾乎沒有變化。利用LC-MS-MS等方法鑒定出21種臭氧氧化產(chǎn)物,發(fā)現(xiàn)羥基化、羰基化及脫甲氧基是主要的反應(yīng)途徑。臭氧直接反應(yīng)是甲氧芐啶降解的主要機(jī)理,羥基自由基的貢獻(xiàn)不大。隨著臭氧劑量的增加,溶液對明亮發(fā)光桿菌的抑制率由0%逐漸增加,最終穩(wěn)定在30%左右,推測主要是小分子產(chǎn)物的貢獻(xiàn)。青海弧菌毒性測試...

【文章頁數(shù)】:103 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

圖1-1臭氧分子結(jié)構(gòu)示意圖

圖1-1臭氧分子結(jié)構(gòu)示意圖

圖1-1臭氧分子結(jié)構(gòu)示意圖


圖1-5臭氧與烯烴親電反應(yīng)示意圖

圖1-5臭氧與烯烴親電反應(yīng)示意圖

也有可能根據(jù)母體化合物結(jié)構(gòu)的不同發(fā)生更復(fù)離去一分子超氧自由基(圖1-6b、圖1-7b),或是在轉(zhuǎn)移反應(yīng),離去一分子臭氧自由基(圖1-6c、圖1-7產(chǎn)物是酚和羥胺。


圖1-8臭氧親核反應(yīng)機(jī)理示意圖

圖1-8臭氧親核反應(yīng)機(jī)理示意圖

圖1-8臭氧親核反應(yīng)機(jī)理示意圖的討論可以看出,臭氧主要與烯烴、芳香化高的基團(tuán)發(fā)生反應(yīng),當(dāng)PPCPs中含有這類基臭氧反應(yīng)(vonGunten,2003;vonSonntagan中不含這類基團(tuán),或是芳環(huán)上有吸電子取代


圖1-9純水體系中臭氧自分解鏈?zhǔn)椒磻?yīng)示意圖(改編自StaehelinandHoigne(1985))

圖1-9純水體系中臭氧自分解鏈?zhǔn)椒磻?yīng)示意圖(改編自StaehelinandHoigne(1985))

當(dāng)水中有其它物質(zhì)M時(shí),M可能在四個(gè)位置參與以上反應(yīng)。1)M不參與自基反應(yīng),而是直接與臭氧分子反應(yīng),生成相應(yīng)產(chǎn)物(圖1-10中的反應(yīng)9)。此時(shí)起到反應(yīng)底物的作用,從源頭上消耗一部分臭氧,減少羥基自由基的生成。2)參與鏈引發(fā)階段,與臭氧發(fā)生電子轉(zhuǎn)移反應(yīng),生成臭氧自由....



本文編號:3964749

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