將煉鐵富氧噴煤高爐煤氣經(jīng)水汽變換制取合成氨原料氣,既可省去合成氨的煤耗,同時減少鋼鐵和合成氨行業(yè)CO2排放,達(dá)到煉鐵行業(yè)和合成氨行業(yè)聯(lián)合節(jié)能減排的目的。本文針對富氧高爐煤氣中的PH3致使銅基變換催化劑中毒的問題,系統(tǒng)的對催化劑在富氧高爐煤氣氣氛下的最佳反應(yīng)條件、催化劑在不同條件下的PH3中毒機理與中毒特征以及催化劑中毒后的再生進(jìn)行了研究。主要研究結(jié)論如下： (1)根據(jù)銅基低溫變換催化劑在富氧高爐煤氣氣氛下制備合成氨合成氣體實驗的實際情況,確定溫度、汽氣比變換實驗的主要影響因素。分別考察溫度160-260℃、汽氣比0.3-0.7范圍內(nèi)對低溫變換催化劑變換率的影響規(guī)律。在其它條件不變的情況下,在160-190℃的溫度范圍內(nèi)變換催化劑的活性隨著溫度的升高而逐漸升高,當(dāng)溫度到達(dá)190℃時變換催化劑的變換率達(dá)到了峰值,說明銅基變換催化劑在其活性溫度范圍內(nèi)催化劑的活性存在著一個最適溫度,當(dāng)溫度超過190℃時銅基變換催化劑的變換率反而開始下降,在催化劑適用的汽氣比范圍內(nèi),活性會隨著汽氣比的增加而逐漸增大,當(dāng)汽氣比為0.6時催化劑的變換率達(dá)到最大值,而當(dāng)汽氣比繼續(xù)增大時變換率反而有所下降,這就說明汽氣...

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【學(xué)位級別】：碩士

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摘要
Abstract
圖表清單
第一章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 主要研究內(nèi)容
        1.2.1 銅基低溫變換催化劑活性的影響因素研究
        1.2.2 銅基低溫變換催化劑PH₃中毒機理研究
        1.2.3 銅基低溫變換催化劑PH₃中毒影響因素實驗研究
        1.2.4 銅基低溫變換催化劑中毒再生途徑研究
    1.3 研究的創(chuàng)新點
第二章 文獻(xiàn)綜述
    2.1 富氧高爐煤氣概述
        2.1.1 高爐煤氣的特性
        2.1.2 高爐煤氣中PH₃的凈化
        2.1.3 現(xiàn)階段高爐煤氣的利用情況
    2.2 合成氨工藝
        2.2.1 合成氨工業(yè)現(xiàn)狀
        2.2.2 合成氨工藝流程
    2.3 CO變換工藝
        2.3.1 CO變換在合成氨工藝中的作用
        2.3.2 變換理論
        2.3.3 化學(xué)反應(yīng)機理
    2.4 CO變換催化劑研究進(jìn)展
        2.4.1 高溫變換催化劑
        2.4.2 低溫變換催化劑
        2.4.3 鈷鉬系耐硫?qū)挏刈儞Q催化劑
        2.4.4 新型變換催化劑
    2.5 催化劑中毒現(xiàn)狀研究
        2.5.1 催化劑中毒的種類
        2.5.2 硫引起的中毒
        2.5.3 磷引起的中毒
        2.5.4 氯引起的中毒
        2.5.5 其他雜質(zhì)引起的中毒
    2.6 本章小結(jié)
第三章 實驗裝置及方法
    3.1 實驗流程及裝置
    3.2 實驗材料和設(shè)備
        3.2.1 實驗材料
            3.2.1.1 富氧高爐煤氣組成
            3.2.1.2 變換催化劑的選擇
        3.2.2 實驗設(shè)備
    3.3 實驗方法
        3.3.1 氣體配置及裝置檢查
        3.3.2 空白實驗
        3.3.3 升溫還原
        3.3.4 分析方法
    3.4 催化劑表征分析
        3.4.1 掃描電鏡表征(SEM)
        3.4.2 X射線光電子能譜表征(XPS)
        3.4.3 X射線衍射表征(XRD)
第四章 催化劑變化活性及影響因素實驗
    4.1 儀器的校準(zhǔn)
    4.2 空白實驗
    4.3 催化劑變化活性影響因素實驗
        4.3.1 溫度影響
        4.3.2 汽氣比影響
    4.4 本章小結(jié)
第五章 CO銅基變換催化劑PH₃中毒機理研究
    5.1 熱力學(xué)計算方法
    5.2 基礎(chǔ)熱力學(xué)數(shù)據(jù)
    5.3 中毒熱力學(xué)研究
        5.3.1 PH₃與催化劑活性物質(zhì)Cu的熱力學(xué)分析
        5.3.2 在O₂單獨存在條件下PH₃與Cu的熱力學(xué)分析
        5.3.3 在N₂單獨存在條件下PH₃與Cu的熱力學(xué)分析
        5.3.4 在CO單獨存在條件下PH₃與Cu的熱力學(xué)分析
        5.3.5 在CO₂單獨存在條件下PH₃與Cu的熱力學(xué)分析
        5.3.6 在CO與H₂O存在條件下PH₃與Cu的熱力學(xué)分析
        5.3.7 高爐煤氣的主要組分存在條件下Cu中毒的熱力學(xué)分析
    5.4 熱力學(xué)化學(xué)反應(yīng)平衡分析
    5.5 化學(xué)獨立反應(yīng)的確定
    5.6 本章小結(jié)
第六章 催化劑PH₃失活實驗
    6.1 抗毒性實驗
        6.1.1 催化劑粒度對中毒的影響
        6.1.2 PH₃濃度對變換率的影響
    6.2 強制中毒實驗
    6.3 富氧高爐煤氣氣氛下銅基變換催化劑PH₃中毒實驗
        6.3.1 N₂氣氛下的銅基變換催化劑PH₃中毒實驗
        6.3.2 CO₂氣氛下的銅基變換催化劑PH₃中毒實驗
        6.3.3 富氧高爐煤氣氣氛下的銅基變換催化劑PH₃中毒實驗
    6.4 表征結(jié)果
        6.4.1 SEM表征結(jié)果
        6.4.2 XPS表征結(jié)果
        6.4.3 XRD表征結(jié)果
    6.5 本章小結(jié)
第七章 催化劑再生研究
    7.1 中毒催化劑再生熱力學(xué)
    7.2 催化劑活性恢復(fù)實驗
    7.3 本章小結(jié)
第八章 研究結(jié)論和建議
    8.1 結(jié)論
    8.2 建議
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄A 裝置實物圖
附錄B 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
附錄C 攻讀學(xué)位期間參與的科研項目



本文編號：3890368