有機(jī)共軛體系能夠表現(xiàn)出豐富的電子過(guò)程,是構(gòu)成有機(jī)發(fā)光器件、有機(jī)光伏器件、有機(jī)場(chǎng)效應(yīng)晶體管的核心部分。所發(fā)生的微觀過(guò)程,包括電荷的傳輸,激發(fā)態(tài)能量的轉(zhuǎn)移和弛豫,光生激子的分離等,決定了其宏觀性能。為了更好的解釋實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象,從理論化學(xué)的電子結(jié)構(gòu)、量子動(dòng)力學(xué)等角度去理解其中的微觀機(jī)制是十分必要的。其存在的理論挑戰(zhàn)在于在這些微觀過(guò)程中,不僅存在電子-電子之間的關(guān)聯(lián),還存在電子-振動(dòng)之間的關(guān)聯(lián),本質(zhì)上是一個(gè)復(fù)雜的量子多體問(wèn)題。密度矩陣重整化群（Density Matrix Renormalization Group,DMRG）理論正是從理論物理領(lǐng)域發(fā)展起來(lái)的處理強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子的數(shù)值方法,近些年在理論化學(xué)領(lǐng)域有了長(zhǎng)足的發(fā)展。本論文將基于非含時(shí)的DMRG方法和含時(shí)的TD-DMRG（Time Dependent DMRG）方法發(fā)展適用于我們所關(guān)心的高分子分子內(nèi)單態(tài)裂分、分子聚集體光譜等問(wèn)題的計(jì)算方法并加以應(yīng)用,取得的研究成果為:1.我們研究了給-受體型高分子PBTDO1這一種新型的分子內(nèi)單態(tài)裂分體系中的的激發(fā)態(tài)電子結(jié)構(gòu),通過(guò)多種多體波函數(shù)的分析手段,確認(rèn)了2A_g暗態(tài)的¹

【文章來(lái)源】：清華大學(xué)北京市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：128 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 引言
    1.1 復(fù)雜共軛體系中的電子過(guò)程及其理論挑戰(zhàn)
    1.2 電子結(jié)構(gòu)和量子動(dòng)力學(xué)方法簡(jiǎn)介
    1.3 密度矩陣重整化群理論發(fā)展歷史簡(jiǎn)介
第2章 密度矩陣重整化群及其含時(shí)理論
    2.1 DMRG理論和矩陣乘積態(tài)
        2.1.1 DMRG的傳統(tǒng)語(yǔ)言描述
        2.1.2 DMRG的矩陣乘積態(tài)描述和圖形表示
        2.1.3 DMRG方法的其他方面
    2.2 TD-DMRG方法
        2.2.1 適合一維短程相互作用的TEBD和 Adaptive TD-DMRG方法
        2.2.2 適合長(zhǎng)程相互作用的Time-Step Targeting方法
        2.2.3 熱力學(xué)性質(zhì)的求解和密度矩陣的演化
第3章 高分子分子內(nèi)單態(tài)裂分現(xiàn)象的研究
    3.1 本章研究背景
    3.2 PBTDO1分子的模型構(gòu)建和計(jì)算方法
        3.2.1 PPP模型及其參數(shù)擬合
        3.2.2 對(duì)稱性匹配的DMRG方法,計(jì)算精度以及M值的選擇
    3.3 結(jié)果與討論
    3.4 本章小結(jié)
第4章 結(jié)合內(nèi)部空間微擾的DMRG方法
    4.1 本章研究背景
    4.2 DMRG-is PT方法和算法實(shí)現(xiàn)
    4.3 并苯體系電子結(jié)構(gòu)的研究
        4.3.1 一維并苯體系
        4.3.2 [5,3]-二維并苯體系
    4.4 本章小結(jié)
第5章 分子聚集體光譜的TD-DMRG計(jì)算方法
    5.1 本章研究背景
    5.2 基于Frenkel-Holstein模型的TD-DMRG方法和算法實(shí)現(xiàn)
        5.2.1 Frenkel-Holstein模型的簡(jiǎn)單推導(dǎo)
        5.2.2 基于MPS/MPO框架的針對(duì)長(zhǎng)程相互作用的TD-DMRG方法
        5.2.3 算法的技術(shù)細(xì)節(jié)
    5.3 分子聚集體線性光譜的計(jì)算
        5.3.1 J型聚集體PBI的線性光譜和動(dòng)力學(xué)模擬
        5.3.2 TD-DMRG和 n粒子近似的對(duì)比:四聚體模型體系
        5.3.3 TD-DMRG和 n粒子近似的對(duì)比:H型 DSB分子聚集體的發(fā)射光譜
        5.3.4 TD-DMRG方法的誤差分析
    5.4 TD-DMRG與 TD-Hartree結(jié)合的雜化方法
        5.4.1 零溫和有限溫下的TDH運(yùn)動(dòng)方程
        5.4.2 TD-DMRG/TDH雜化方法
        5.4.3 PBI雙分子的吸收光譜計(jì)算
    5.5 本章小結(jié)
第6章 總結(jié)與展望
參考文獻(xiàn)
致謝
附錄 A 矩陣的奇異值分解
附錄 B 龍格-庫(kù)塔法
    B.1 RK4的穩(wěn)定區(qū)域
    B.2 變步長(zhǎng)的Runge-Kutta-Fehlberg法
個(gè)人簡(jiǎn)歷、在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與研究成果


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]有機(jī)分子聚集體中振動(dòng)分辨光譜的激子耦合效應(yīng)（英文）[J]. 李文強(qiáng),彭謙,謝育俊,張?zhí)?帥志剛.  化學(xué)學(xué)報(bào). 2016(11)
[2]密度矩陣重正化群計(jì)算電子激發(fā)態(tài)的算法比較研究[J]. 馬赫,任佳駿,帥志剛.  中國(guó)科學(xué):化學(xué). 2015(12)



本文編號(hào)：3224294