發(fā)布時間：2020-11-12 05:29

　　 發(fā)光二極管(light-emitting diode, LED)由于其優(yōu)異的性能,如：發(fā)光穩(wěn)定,熱損耗小,壽命長,被廣泛用于交通、軍事、平面顯示以及日常照明中。特別是白光發(fā)光二極管替代傳統(tǒng)照明光源,既節(jié)能又環(huán)保,是各界廣泛認(rèn)可的新一代固態(tài)照明電源。作為白光LED的基礎(chǔ),GaN基藍(lán)光LED受到廣泛的重視。高效大功率LED,是當(dāng)前LED研發(fā)的重要目標(biāo)。受限于材料與工藝水平,目前藍(lán)光LED的量子效率還有很大的提升空間。因此,如何提高LED的發(fā)光效率,設(shè)計制造出高亮度、高效率的LED,具有十分重要的研究與應(yīng)用價值。利用金屬納米結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的表面等離激元增強(qiáng)LED發(fā)光具有巨大的潛力,既可以提高LED的內(nèi)量子效率,又可以提高光取出效率。然而,GaN基量子阱的發(fā)光是一個復(fù)雜的過程,內(nèi)建極化場、載流子的局域化與遷移等都對于其發(fā)光起著關(guān)鍵作用。金屬納米結(jié)構(gòu)所產(chǎn)生的表面等離激元對于GaN量子阱發(fā)光效率的影響機(jī)制不是單純的,而是可以包含多方面的因素,并不僅僅包含通常所認(rèn)識的激子復(fù)合能量通過耦合向表面等離激元的傳遞及遠(yuǎn)場輻射。表面等離激元特別是局域表面等離激元對量子阱中載流子動力學(xué)的影響,尤其是當(dāng)量子阱中存在組分或勢能漲落時,其載流子與等離激元耦合將產(chǎn)生的效應(yīng),到目前為止缺乏系統(tǒng)的分析和研究。本文圍繞利用金屬納米粒子點陣產(chǎn)生的局域表面等離激元(localized surface plamon, LSP)實現(xiàn)GaN基量子阱的發(fā)光增強(qiáng),開展若干方法與機(jī)理研究,為制備效率高,熱損耗少的藍(lán)光LED提供參考。重點針對基于金屬納米粒子點陣的表面等離激元耦合GaN量子阱的制備、表面等離激元耦合引起的GaN基LED的光子發(fā)光強(qiáng)度的定量測量與解析、局域表面等離激元與GaN單量子阱及多量子阱中激子復(fù)合過程的耦合與作用機(jī)理,以及在局域表面等離激元作用下量子阱中載流子的局域化和動力學(xué)特征進(jìn)行實驗研究與分析。論文的主要研究結(jié)果如下：(1)利用團(tuán)簇束流沉積制備的銀納米粒子點陣,通過控制納米粒子的覆蓋率、退火時間與溫度等,實現(xiàn)了對銀納米粒子點陣形貌的定量控制。研究了近場耦合對Ag納米粒子點陣表面等離激元共振性質(zhì)的影響,探討了實現(xiàn)表面等離激元共振性質(zhì)調(diào)控的方法。(2)研究了Ag納米粒子與量子阱間的介質(zhì)隔離層對實現(xiàn)表面等離激元-量子阱耦合及光致發(fā)光增強(qiáng)的作用。實際建立了一套制備GaN薄膜的原子層沉積系統(tǒng),并通過實驗建立了通過等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積和原子層沉積制備了多種Ag納米粒子與量子阱間介質(zhì)隔離層的工藝參數(shù)。(3)分析了不同半導(dǎo)體介質(zhì)層對銀納米粒子點陣表面等離激元共振消光譜的影響。通過選擇適當(dāng)?shù)腁g納米粒子層的形貌及介質(zhì)隔離層參數(shù),實現(xiàn)了Ag納米粒子LSPs與量子阱內(nèi)激子復(fù)合與動力學(xué)過程的共振耦合,使GaN量子阱光致發(fā)光獲得大幅度增強(qiáng)。(4)針對在金屬納米結(jié)構(gòu)表面等離激元-量子阱耦合結(jié)構(gòu)的發(fā)光增強(qiáng)研究中普遍存在的多次激發(fā)和散射引起的干擾,提出了兩種獲得量子阱發(fā)光內(nèi)量子效率定量增強(qiáng)倍數(shù)的實驗測量和分析方法：一方面,綜合考慮了Ag納米粒子層的散射、吸收等消光作用,通過細(xì)致而自洽的積分測量,對各項影響測得PL強(qiáng)度的因素進(jìn)行定量分析,以獲得確切的發(fā)光增強(qiáng)系數(shù)。另一方面,通過變溫PL測量,在非輻射復(fù)合可忽略的10K溫度下對各PL譜進(jìn)行歸一,從而推算出室溫下的凈發(fā)光增強(qiáng)。實驗表明,兩種方法具有很好的一致性。(5)建立了對表面等離激元-量子阱耦合發(fā)光增強(qiáng)進(jìn)行定量測量的綜合實驗裝置,包括連續(xù)激光激發(fā)下的常溫PL多路測量,脈沖激光激發(fā)下的變溫PL譜以及時間分辨光致發(fā)光譜(TRPL)的同步測量系統(tǒng)。獲得了室溫下Ag納米粒子點陣局域表面等離激元作用下GaN基量子阱發(fā)光效率的實際增強(qiáng)倍數(shù)。對于GaN基單量子阱,室溫下的PL凈增強(qiáng)倍數(shù)為160%,而對于GaN基多量子阱,室溫下的PL凈增強(qiáng)倍數(shù)可達(dá)250%。(6)對Ag納米粒子點陣局域表面等離激元共振對InGaN基質(zhì)中自由和束縛激子的近帶邊躍遷發(fā)光帶的作用機(jī)制進(jìn)行了分析,觀察到局域表面等離激元作用下,GaN基量子阱的PL峰位在保持“S型”溫度變化特征的同時發(fā)生的系統(tǒng)藍(lán)移,表明銀納米粒子的局域表面等離激元的耦合使量子阱中量子限制斯塔克效應(yīng)受到更強(qiáng)的屏蔽,促進(jìn)了載流子的局域化,有效地抑制量子阱內(nèi)建極化場引起的發(fā)光紅移和輻射效率下降,導(dǎo)致LED發(fā)光效率增強(qiáng)。(7)對非完美生長的InGaN/GaN基多量子阱進(jìn)行變溫PL譜和時間分辨PL譜的分析,以深入了解表面等離激元與量子阱耦合實現(xiàn)發(fā)光增強(qiáng)的內(nèi)部機(jī)理。研究表明,當(dāng)量子阱中存在組分或勢能漲落(如銦富集區(qū)、類量子點)時,局域表面等離激元對量子阱中載流子動力學(xué)將產(chǎn)生顯著的影響,導(dǎo)致溫度相關(guān)的量子阱PL峰位藍(lán)移、InGaN近帶邊躍遷發(fā)光帶強(qiáng)度及富銦量子點相關(guān)發(fā)光帶強(qiáng)度的相對變化、以及發(fā)光壽命的延長。提出了一個局域表面等離激元增強(qiáng)量子阱光致發(fā)光的綜合模型：激光輻照Ag納米粒子產(chǎn)生的表面等離激元局域場促進(jìn)了量子阱中激子的局域化,而在量子阱激子復(fù)合過程中則可進(jìn)一步發(fā)生激子與表面等離激元的耦合并因激子局域化而加強(qiáng),兩者的共同作用使得室溫下量子阱光致發(fā)光獲得大幅度增強(qiáng)。(8)通過在多量子阱表面制備金屬電極并施加偏壓,研究外加電場對量子阱PL譜及發(fā)光壽命譜的影響,表明外加電場與Ag納米粒子的局域表面等離激元的作用具有一定的等價性,進(jìn)一步驗證了表面等離激元共振局域場對量子阱中載流子的局域化作用的存在。(9)分析了Ag納米粒子對GaN基量子阱的發(fā)光淬滅以及光電流的產(chǎn)生的作用。實驗表明,當(dāng)Ag納米粒子與量子阱直接接觸時,對量子阱發(fā)光的具有顯著的淬滅作用,削弱了表面等離激元-量子阱間的耦合作用,導(dǎo)致量子阱PL的減弱。同時淬滅過程伴隨著電子從量子阱向Ag納米粒子的遷移,導(dǎo)致在Ag納米粒子點陣中會產(chǎn)生顯著的光生電流。
【學(xué)位單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：TN312.8
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 LED及其發(fā)展歷程
    1.2 LED的發(fā)光機(jī)理
        1.2.1 發(fā)光的內(nèi)量子機(jī)理
        1.2.2 外量子發(fā)光機(jī)理
    1.3 GaN基量子阱中的量子限制Stark效應(yīng)（QCSE）
        1.3.1 壓應(yīng)力、壓電場及能帶偏移
        1.3.2 量子限制斯塔克效應(yīng)（QCSE）的屏蔽以及發(fā)光效率的提高
            ⅰ 通過摻雜屏蔽量子限制斯塔克效應(yīng)（QCSE）
            ⅱ 非極性外延結(jié)構(gòu)
            ⅲ 應(yīng)變場以及電子能帶
            ⅳ 立方結(jié)構(gòu)的Ⅲ-族氮化合物
    1.4 表面等離激元
        1.4.1 表面極化等離激元
        1.4.2 局域表面等離激元
    1.5 LED發(fā)光效率增強(qiáng)
        1.5.1 表面等離激元（SP）耦合增強(qiáng)內(nèi)量子效率（IQE）
        1.5.2 提高LED外量子效率
        1.5.3 SP-QW耦合綜合提高LED內(nèi)、外量子效率
    1.6 論文結(jié)構(gòu)以及研究內(nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第二章 表面等離激元-量子阱耦合結(jié)構(gòu)的制備與表征
    2.1 引言
    2.2 銀納米粒子點陣制備與表征
        2.2.1 Ag NPs生長條件與形貌的探究
        2.2.2 Ag NPs的形態(tài)及表面等離激元共振特性
    2.3 光致發(fā)光特性的測量
        2.3.1 常溫光致發(fā)光（PL）譜的測量
        2.3.2 變溫PL譜的測量裝置
        2.3.3 時間分辨光致發(fā)光譜（TRPL）的測量
    2.4 GaN基量子阱與金屬微納結(jié)構(gòu)間的隔離層的制備
        2.4.1 等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積制備氮化硅隔離層
2O₃隔離層'>        2.4.2 原子層沉積制備GaN和Al₂O₃隔離層
    2.5 不同介質(zhì)隔離層與銀納米粒子點陣間的耦合情況
    2.6 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第三章 覆蓋Ag納米粒子點陣的GaN基量子阱的光致發(fā)光增強(qiáng)定量分析
    3.1 引言
    3.2 覆蓋Ag納米粒子點陣的GaN基量子阱常溫PL譜的測量與定量分析
        3.2.1 常溫下量子阱的PL增強(qiáng)的測量
        3.2.2 量子阱PL增強(qiáng)倍數(shù)的定量分析
    3.3 覆蓋Ag納米粒子點陣的GaN單量子阱變溫PL分析
    3.4 覆蓋銀納米粒子點陣的GaN基單量子阱變溫輻射復(fù)合壽命
    3.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 GaN基量子阱在局域表面等離激元耦合下的載流子動力學(xué)
    4.1 引言
    4.2 覆蓋Ag納米粒子的多量子阱（MQWs）變溫PL譜的測量與分析
    4.3 覆蓋Ag納米粒子的多量子阱（MQWs）變溫發(fā)光壽命譜的分析
    4.4 外加電場對量子阱中載流子動力學(xué)的影響
    4.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 Ag納米粒子點陣對量子阱的發(fā)光淬滅與光電流的產(chǎn)生
    5.1 引言
    5.2 Ag納米粒子與量子阱直接接觸對其PL及TRPL的影響
    5.3 沉積銀納米粒子點陣量子阱復(fù)合體的光電流產(chǎn)生
    5.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第六章 總結(jié)與展望
    6.1 論文總結(jié)
    6.2 研究展望
攻讀博士學(xué)位期間的科研成果
    已發(fā)表的論文
致謝

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本文編號：2880311