【摘要】：2.7～3 μm激光波段處于水的強吸收帶,可用于多水分的身體軟組織及骨的切開、切除手術,因此在生物醫(yī)療中有著重要的應用,目前已應用在眼科、牙科及激光美容手術中。其在紅外對抗、激光雷達、環(huán)境監(jiān)測、遙感、激光光譜等領域有著極為主要的運用地位。并且2.7～3 μ波段之間還有亞精細波長對水的吸收較弱,如2.911 μm波長,因此這個波段的激光可直接用于太空軍事及科學研究。此外,2.7～3 μm激光可用作光參量震蕩的泵浦源,實現3～15 μm的中紅外激光輸出,在環(huán)境污染檢測、光電對抗及反恐等領域也有著重要的應用。Ho3+摻雜的鉭酸鹽晶體材料是潛在的直接產生2.7～3 μm激光的晶體材料。本文研究了以GdTaO4為基質,摻雜Yb,Tm,Ho,Pr,Y等離子晶體的晶體生長,對其結構、光譜及熱學特性進行了詳細了研究。本文的研究內容和成果如下:(1)采用高溫固相法制備了 Yb,Ho摻雜GdTaO4和YTaO4多晶粉末。對其物相及結構進行了分析并精修了其結構參數。測量了其漫反射吸收譜,最強的吸收峰位于955 nm,吸收峰半峰寬度大約為75 nm,非常適合用目前已商品化的InGaAs的LD泵浦,且無需嚴格控溫就能獲得相位匹配的泵浦波長。發(fā)射譜表明,Yb,Ho摻雜GdTaO4和YTaO4多晶粉末在2.9 μm附近都有較強熒光峰。將Y3+摻入到GdTaO4基質中,優(yōu)化Y3+的濃度,能將熒光峰的位置調節(jié)到2.911μm,所以Yb,Ho:Gd/YTaO4是值得深入研究并且有望成為一種新型LD泵浦2.911μm激光材料。(2)采用提拉法成功生長出無散射、光學質量良好的Ho:Gd/YTaO4,Tm,Ho:Gd/YTaO4,Yb,Ho:Gd/YTaO4,Yb,Ho,Pr:Gd/YTaO4 四種單晶。XRD 測試分析表明它們均為MGdTaO4相結構,利用Rietveld方法進行結構精修,獲得了晶體的晶格常數、原子坐標、溫度因子等結晶學參數;X射線搖擺曲線表明晶體結晶質量良好。通過X射線熒光分析,獲得晶體中Ho3+離子的有效分凝系數接近1,因此有利于高濃度、均勻摻雜。(3)對 Ho:Gd/YTaO4,Tm,Ho:Gd/YTaO4,Yb,Ho:Gd/YTaO4和Yb,Ho,Pr:Gd/YTaO4四種晶體的光譜性能進行了詳細的研究。四種晶體a,b,c三個方向的常溫下的透過譜表明,四種晶體都是沿c方向的吸收系數最大,是優(yōu)選的泵浦方向;Yb,Ho:Gd/YTaO4和Yb,Ho,Pr:Gd/YTaO4的泵浦波長處的吸收系數相對較大,更有利于提高泵浦效率。對Ho:Gd/YTaO4晶體的350～3000 nm范圍內的吸收光譜進行了 J-O理論分析,計算得到了強度參數,給出了晶體不同能級躍遷的躍遷振子強度、線強、熒光壽命、熒光分支比等重要的光譜參數。測量了四種晶體常溫下的發(fā)射譜。Ho:Gd/YTaO4在2848 nm、2862 nm和2906 nm處出現了三個最強的發(fā)射峰;Tm,Ho:Gd/YTaO4在2895 nm、2915 nm和2932 nm處出現了三個最強發(fā)射峰;Yb,Ho:Gd/YTaO4的最強發(fā)射峰在2865 nm和2911 nm處;Yb,Ho,Pr:Gd/YTaO4的最強發(fā)射峰在2865 nm和2907 nm處。其中Yb,Ho:Gd/YTaO4的最強發(fā)射峰位于2911 nm,并且半峰寬度達到21nm,是很有希望的實現2.911 μm激光輸出的晶體材料。測量了四種晶體的2.9μm激光上下能級的壽命,上能級516的壽命依次為310.7,131.0,419.0,376.2μs,下能級 5I7 壽命依次為 8.1,4.1,7.3,0.9 ms。Yb,Ho,Pr:Gd/YTaO4激光上能級壽命長,下能級壽命相對較短,更容易實現粒子數反轉,降低泵浦閾值,有利于激光輸出功率或能量的提高。計算了四種晶體在2.9 μm波段的室溫下的發(fā)射截面,Ho:Gd/YTaO4晶體在2848 nm 處有最大發(fā)射截面為 12.6×10-20cm2;Tm,Ho:Gd/YTaO4 晶體在 2933 nm處有最大發(fā)射截面為37.2×10-20 cm2;Yb,Ho:Gd/YTa04的最大發(fā)射截面為17.6×10_20 cm2,位于 2911 nm 處;Yb,Ho,Pr:Gd/YTaO4 的最大發(fā)射截面為13.9×10-20cm2,位于2907nm處。對比四種晶體可以發(fā)現,Tm,Ho:Gd/YTaO4的發(fā)射截面最大,最容易實現激光輸出,其次分別是Yb,Ho:Gd/YTa04,Yb,Ho,Pr:Gd/YTaO4 和 Ho:Gd/YTa04 晶體。測量了低溫8K下的Ho:Gd/YTaO4的吸收光譜和發(fā)射光譜,初步分析了 Ho3+相應多重態(tài)能級5I8,5I7,5I6,5F5,5F4+5S2,5F1+5G6的Stark能級分裂情況。(4)對Yb,Ho:Gd/YTaO4晶體的熱力學性能進行了表征,主要包括比熱、熱膨脹,熱擴散以及熱導率。測定了 Yb,Ho:Gd/YTaO4的比熱曲線,25 ℃的比熱值為0.32 J/(g·K)。測定了 Yb,Ho:Gd/YTaO4晶體a,b,c三個方向的熱膨脹系數,a向的熱膨脹系數最小,說明a向可以作為最佳的生長方向,有利于生長出大尺寸無開裂的晶體。測定了晶體的熱擴散系數,計算了其熱導率。室溫下a,b,c三個方向熱擴散系數為 λa=2.019 mm2/s,λb=1.611mm2/s,λc=2.084mm2/s;熱導率系數分別為ka=5.550W/mK,kb=4.428W/mK,kc=5.728W/mK。c向的熱擴散和熱導率最大,對于激光晶體來說,熱擴散和熱導率大,利于降低熱透鏡效應,所以c向可以作為作為最佳的泵浦方向。本論文工作為2.7～3 μm激光波段發(fā)展了新型的激光晶體材料。
【圖文】：

或均相區(qū)內原子進行反應；③新物相核的形成；④物質通過擴散和遷移進行輸運逡逑［７１］。實際上，固相反應的類型和決定反應的因素有很多，如圖２．１所示。逡逑內廠結構邐ｎ逡逑—在邋＿＿逡逑因１能ｓ邋（包逡逑括固體物逡逑的組成逡逑決邐、化學性邐邐單一逡逑１邐質、晶格邐ｇ附和解邐＿逡逑反邐、缺陷等邐ｗ逡逑勊一１邐＞邐１邐界面或邐｜邋固氣逡逑X邐廣溫度邐卜一步一＜（均相反邐卜鋈一ｊ逡逑素邐■邐驟應雌邐桯固液逡逑輻照（紫外線、Ｘ射邐４１逡逑線、Ｙ射線）邐固囿逡逑外電流和電壓邐輔Ｉ運（原逡逑、一部ｊ邋ｈｕｍN邐子和缺陷Ｊ邐Ｌ＿表面逡逑因＾機械壓力邐的擴散）邐衣凹逡逑＾邋液相的濃度逡逑氣相的壓力逡逑預處理（熱處理、摻雜、逡逑七輻照、研磨、機械變形逡逑等）逡逑圖２．１固相反應的類型、步驟和決定因素［７１］逡逑Ｆｉｇ．邋２．１邋Ｔｙｐｅ，邋ｓｔｅｐ，邋ａｎｄ邋ｔｈｅ邋ｄｅｃｉｄｉｎｇ邋ｆａｃｔｏｒ邋ｏｆ邋ｓｏｌｉｄ邋ｐｈａｓｅ邋ｒｅａｃｔｉｏｎ．逡逑下面簡單介紹下固相反應中的粉末反應，反應過程的簡化模型用圖２．２來表逡逑示（Ａ和Ｂ為反應物，ＡＢ為生成物）。忽略反應物的揮發(fā)性，，物質將沿著Ａ和逡逑Ｂ反應物的接觸點進行相互擴散和遷移。因為表面擴散系數大，如果在Ａ顆粒逡逑表面生成產物層ＡＢ，當產物層生成之后，Ｂ通過產物層擴散到Ａ－ＡＢ的界面與逡逑Ａ反應生成ＡＢ。上述反應的速度主要決定于Ａ－ＡＢ的界面上的產物層的擴散速逡逑度

米用日本邋Ｓｈｉｍａｄｚｕ邋公司邋Ｓｏｌｉｄ邋Ｓｐｅｃ－３７００邋ＤＵＶ－ＵＶ－Ｖｉｓｉｂｌｅ－Ｎｅａｒ邋Ｉｎｆｒａｒｅｄ邋分光逡逑光度計測量了多晶粉體的漫反射吸收光譜。Ｙｂ，Ｈｏ：Ｌｎ（Ｌｎ＝Ｇｄ，Ｙ）Ｔａ０４多晶粉末的逡逑漫反射吸收譜如圖２．５所示。在所測試波長２００邋ｎｍ？７００邋ｎｍ范圍內，Ｙｂ，Ｈｏ：ＧｄＴａ０４逡逑存在Ｈｏ３＋的四個主要吸收帶，主峰位分別是４５２、４８３、５３９、６４１邋ｎｍ，依次對應逡逑于從基態(tài)５／８到激發(fā)態(tài)能級５巧（３尺８）、５Ｆ３、５Ｆ４（５Ｓ２）、５Ｆ５的吸收躍遷，強峰位于４５２逡逑ｎｍ處。在波長８００邋ｎｍ￣１２００邋ｎｍ范圍內，主要存在Ｙｂ３＋的四個吸收帶，主峰位逡逑分別是９２７、９５５、１００２、１１４７邋ｎｍ，最強的吸收峰位于９５５邋ｎｍ，這些吸收帶對應逡逑于典型的Ｙｂ３＋離子的基態(tài)２Ｆ７／２到激發(fā)態(tài)２廠５／２的子能級之間的躍遷吸收。從圖中逡逑可以看出Ｙｂ３＋的吸收峰半峰寬度大約為７５邋ｎｍ，如此寬的吸收帶非常適合用目前逡逑己商品化的ＩｎＧａＡｓ的ＬＤ泵浦，且無需嚴格控溫就能獲得相位匹配的泵浦波長。逡逑從圖中還可看出，在所測試波長范圍內，Ｙｂ，Ｈｏ：ＹＴａ０４與Ｙｂ，Ｈｏ：ＧｄＴａ０４具有相逡逑同的吸收帶
【學位授予單位】：中國科學技術大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TN244

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本文編號：2572131