【摘要】：當(dāng)前,傳統(tǒng)硅半導(dǎo)體技術(shù)的節(jié)點(diǎn)尺寸逐步逼近其物理極限,尋找新型的替代材料和器件已經(jīng)成為迫在眉睫的任務(wù)。近二十年來(lái),電致阻變現(xiàn)象不僅因其豐富的物理效應(yīng)而在應(yīng)用物理研究領(lǐng)域中備受關(guān)注,而且其在大容量非易失性存儲(chǔ)器上的應(yīng)用潛力也受到諸如英特爾、鎂光、三星、東芝等國(guó)際知名半導(dǎo)體存儲(chǔ)器廠商的青睞。較之其他新型存儲(chǔ)器,阻變存儲(chǔ)器在擦寫速度、存儲(chǔ)密度以及功耗等多項(xiàng)指標(biāo)上都具有優(yōu)勢(shì),但是復(fù)雜的物理機(jī)制導(dǎo)致其性能的穩(wěn)定性不足,器件的關(guān)鍵參數(shù)會(huì)受到諸如尺寸、環(huán)境等因素的影響,阻礙了其產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程。本文的工作以Pt/TiO2/Pt結(jié)構(gòu)的單極型阻變器件為對(duì)象,研究器件的性能對(duì)尺寸和環(huán)境濕度的依賴性,總體可分為模擬和實(shí)驗(yàn)兩部分。在模擬部分,我們先后建立了靜態(tài)模型和動(dòng)態(tài)模型，分別模擬低阻態(tài)器件在恒壓下的焦耳熱過(guò)程和在脈沖電壓下的“關(guān)斷”(Reset,從低阻態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)楦咦钁B(tài))過(guò)程,著重考察器件尺寸對(duì)兩者的影響。在實(shí)驗(yàn)部分,我們關(guān)注器件在不同環(huán)境濕度下的阻變行為,對(duì)器件的形貌變化以及閾值電壓與濕度的關(guān)系進(jìn)行了深入研究。主要工作如下：一、發(fā)現(xiàn)了納米尺寸單極型阻變器件中的“增強(qiáng)的焦耳熱效應(yīng)”。對(duì)交叉矩陣(crossbar)結(jié)構(gòu)的器件在恒壓下的溫度和熱流分布的計(jì)算結(jié)果表明,器件的尺寸減小后,由于材料電、熱導(dǎo)率和界面面積的減小,器件中的主要傳熱路徑被改變,器件的等效熱阻升高。在同樣的熱功率下,更小尺寸的器件可以獲得更高的峰值溫度；相應(yīng)地,如果導(dǎo)電細(xì)絲要達(dá)到相同的峰值溫度,小尺寸器件需要的電壓和熱功耗更低;二、確認(rèn)了單極型阻變器件的Reset速率和功耗與器件尺寸的關(guān)系。我們以離子的遷移機(jī)制為基礎(chǔ)建立動(dòng)態(tài)模型,模擬器件在脈沖電壓下的Reset過(guò)程。結(jié)果表明,器件的Reset過(guò)程大致可分為兩個(gè)階段：第一階段以熱作用為主導(dǎo),電流快速降低,溫度迅速升高,在導(dǎo)電細(xì)絲中形成高阻區(qū)域；第二階段電熱混合作用,電流小幅變化,溫度降至穩(wěn)定值,導(dǎo)電細(xì)絲近似斷開。第一階段的速率與脈沖幅值和器件尺寸都有關(guān)系,電壓越高或尺寸越小,該階段的速率越快：而要達(dá)到相同的速率,則尺寸更小的器件需要的電壓更低,消耗的能量也更少,符合前一部分的預(yù)測(cè)：三、報(bào)道了阻變器件中的電解水反應(yīng)。利用直流反應(yīng)濺射Ti金屬靶材的方法沉積TiO2-x薄膜,制備了Pt/TiO2-x/Pt單極型阻變器件。當(dāng)測(cè)試環(huán)境的濕度高于10%時(shí),在正向電壓下的“形成”(Forming,從初始態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榈妥钁B(tài))過(guò)程中,器件上出現(xiàn)了大小超過(guò)上電極范圍的氣泡，但在干燥氮?dú)猸h(huán)境中或者負(fù)向電壓下操作時(shí),氣泡卻不會(huì)出現(xiàn)。不同于文獻(xiàn)中報(bào)道的由于氧化物薄膜中的氧離子在陽(yáng)極被氧化所形成的氧氣氣泡,這些氣泡被證實(shí)位于陰極下方,是由于水的電解產(chǎn)生氫氣引發(fā)的。環(huán)境中的水分子被吸附于薄膜表面后,分解產(chǎn)生質(zhì)子并遷移至陰極,被還原成氫氣。但在負(fù)向電壓下,由于氫氧根在TiO2-x薄膜中的遷移受限,陽(yáng)極反應(yīng)受阻,所以水的電解被抑制,無(wú)法產(chǎn)生氣泡：四、研究了阻變閾值電壓對(duì)環(huán)境濕度的依賴性。在Pt/TiO2-x/Pt器件中,如果TiO2-x薄膜改用射頻濺射Ti02靶材的方法生長(zhǎng),則器件即使在潮濕環(huán)境中工作也不會(huì)產(chǎn)生氣泡。介電測(cè)試結(jié)果表明,射頻濺射器件的電容隨濕度的變化,相比直流反應(yīng)濺射器件要小得多,而電容的變化正是來(lái)自于吸附水分子的極化。由此可知,射頻濺射薄膜對(duì)水的吸附量很小,無(wú)法產(chǎn)生足夠的氫氣以形成氣泡。不過(guò),水分子在器件表面的吸附仍能對(duì)器件的阻變性能產(chǎn)生影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,水分子的吸附改變了上電極界面的勢(shì)壘,使得正偏電流增大,而反偏電流變化很弱。因此,正向電壓下操作時(shí),濕度越高,電流越大,阻變層的分壓越大,電場(chǎng)越強(qiáng),離子遷移越快,器件可以在更低的電壓下完成Forming,而負(fù)向電壓下操作時(shí)卻沒(méi)有以上效應(yīng)。此外,在Forming之后的開關(guān)操作中,由于電極／氧化物肖特基勢(shì)壘的消失,無(wú)論正負(fù),閾值電壓都與濕度無(wú)關(guān)。
【圖文】：

單極型（Ｕｎｉｐｏｌａｒ民ｅｓｉｓｔｉｖｅＳｗｉｔｅｈｉｎｇ，Ｕ民Ｓ）和雙極型（Ｂｉｐｏｌａｒ民ｅｓｉｓｔｉｖｅＳｗｉｔｃｈｉｎｇ，逡逑ＢＲＳ）。顧名思義，ＵＲＳ器件的Ｒｅｓｅｔ／Ｓｅｔ操作可Ｗ在同向極性的電壓下進(jìn)行，而逡逑ＢＲＳ則必須在相反極性的電壓下進(jìn)行，兩者的區(qū)別可通過(guò)對(duì)比圖１．１邋（ａ）和逡逑（ｂ）

陽(yáng)離子型器件是非對(duì)稱結(jié)構(gòu)，具有ＢＲＳ，對(duì)操作電壓有天然選擇性，逡逑即必須在活潑電極作陽(yáng)極時(shí)才能Ｆｏｒｍｉｎｇ／Ｓｅｔ，作陰極時(shí)才能民ｅｓｅｔ。陽(yáng)離子型器逡逑件的阻變過(guò)程屬于典型的電化學(xué)過(guò)程Ｐ２－２４］，類似于電解－電轅反應(yīng)，具體見圖１．２逡逑描述，器件轉(zhuǎn)變?yōu)椋蹋遥拥年P(guān)鍵在于電極之間形成了一條由金屬原子構(gòu)成的金屬逡逑細(xì)絲（ＭｅｔａｌｌｉｃＦｉｌａｍｅｎｔ），而轉(zhuǎn)變?yōu)椋龋遥拥年P(guān)鍵在于電壓反向時(shí)惰性電極無(wú)法提逡逑供可遷移離子而導(dǎo)致細(xì)絲斷開。逡逑不過(guò)，，圖１．２只是描述了金屬細(xì)絲的一種形成模式，實(shí)際上，金屬細(xì)絲的生逡逑３逡逑
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TP333

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本文編號(hào)：2540517