【摘要】：發(fā)光二極管(LED)具有節(jié)能環(huán)保、高能效、壽命長(zhǎng)和體積小等優(yōu)點(diǎn),成為替代傳統(tǒng)照明技術(shù)的新一代固態(tài)光源。相對(duì)于LED用稀土和半導(dǎo)體量子點(diǎn)熒光粉而言,碳量子點(diǎn)(CQDs)具有發(fā)射光譜寬、光穩(wěn)定性好、成本低和毒性低等優(yōu)點(diǎn),成為一種有發(fā)展?jié)摿Φ腖ED新型熒光粉。然而,目前LED用CQDs的熒光量子效率(QY)較低,光譜組分紅綠藍(lán)光(RGB)比例也較低,會(huì)導(dǎo)致CQDs基LED器件的光效率和顯示指數(shù)偏低。本論文旨在制備高QY和高RGB比例的單一基質(zhì)CQDs熒光材料,分別以葡萄糖、抗壞血酸、水楊酸和硫代水楊酸為碳源,再加入不同添加劑聚乙二醇(PEG200)和乙二胺,合成熒光CQDs。通過(guò)對(duì)CQDs微觀形貌、表面結(jié)構(gòu)和光學(xué)性能進(jìn)行分析,實(shí)現(xiàn)單一基質(zhì)CQDs熒光粉在黃光和白光LED器件中的應(yīng)用。主要研究?jī)?nèi)容如下:首先,以葡萄糖為碳源,PEG200為添加劑,采用一步水熱法制得QY為3.5%和RGB比例達(dá)63.5%的單一基質(zhì)的CQDs。討論了葡萄糖濃度、反應(yīng)時(shí)間、改性方式對(duì)CQDs熒光性能的影響。得出最佳反應(yīng)條件:40 m L、5 mmol/L葡萄糖和5 m L PEG200,一步法水熱180℃反應(yīng)6 h。制得的CQDs發(fā)藍(lán)光,平均粒徑為4.0 nm。表面含有羥基、羧基等含氧官能團(tuán)。CQDs具有激發(fā)波長(zhǎng)依賴和p H獨(dú)立的發(fā)射行為。單一基質(zhì)CQDs基LED器件發(fā)冷白光,色坐標(biāo)為(0.32,0.37),相關(guān)色溫(CCT)為5584 K。其次,以抗壞血酸為碳源,乙二胺為添加劑,采用一步水熱法制得QY為12.1%、RGB比例達(dá)78.4%、含氮CQDs(N-CQDs)。通過(guò)引入氮原子調(diào)控CQDs表面化學(xué)結(jié)構(gòu),能促進(jìn)N-CQDs的QY的提高。討論了反應(yīng)溫度、添加劑種類(乙二胺、對(duì)苯二胺)對(duì)N-CQDs熒光性能的影響。得出最佳反應(yīng)條件:抗壞血酸為碳源、乙二胺為氮源,在90℃下一步水熱反應(yīng)2 h。制得的N-CQDs發(fā)綠光,平均粒徑為6.2 nm,表面含有羥基、羧基、酰胺基等官能團(tuán)。QY的提高可能是摻雜的N原子作用的結(jié)果;N-CQDs具有激發(fā)波長(zhǎng)和p H獨(dú)立的發(fā)射行為。單一基質(zhì)N-CQDs基LED器件發(fā)黃光,色坐標(biāo)為(0.48,0.45),CCT為3705 K。再次,含有芳環(huán)的水楊酸為碳源,乙二胺為添加劑,采用一步水熱法制得QY為45.7%、RGB比例達(dá)70.8%、含氮N-CQDs。含芳香環(huán)結(jié)構(gòu)的碳源可以加強(qiáng)N-CQDs表面的π共軛體系,促進(jìn)N-CQDs的QY的提高。討論反應(yīng)溫度、水楊酸和乙二胺配比對(duì)N-CQDs熒光性能的影響。得出最佳反應(yīng)條件:反應(yīng)溫度為200℃,水楊酸與乙二胺摩爾比為1:3時(shí),N-CQDs的QY最高為45.7%。QY的提高可能是摻雜的N原子和共軛芳環(huán)共同作用的結(jié)果。制得的N-CQDs發(fā)綠光,平均粒徑為10.5 nm,表面含有羥基、酰胺基等官能團(tuán);具有激發(fā)依賴的發(fā)射行為。單一基質(zhì)N-CQDs基LED器件的發(fā)黃白光,色坐標(biāo)為(0.40,0.41),CCT為4305 K。最后,以含苯環(huán)的、含S官能團(tuán)的硫代水楊酸為碳源,乙二胺為添加劑,采用一步水熱法制得QY為51.4%、RGB比例達(dá)67.4%、含氮硫CQDs(NS-CQDs)。硫作為供電子原子,能夠增強(qiáng)NS-CQDs表面的π共軛體系,促進(jìn)NS-CQDs的QY的提高。討論反應(yīng)溫度、硫代水楊酸和乙二胺配比對(duì)NS-CQDs熒光性能的影響。得出最佳反應(yīng)條件:反應(yīng)溫度為200℃,硫代水楊酸與乙二胺摩爾比為1:3時(shí),NS-CQDs的QY最高為51.4%。QY的提高可能是共軛芳環(huán)、N原子和S原子共同作用的結(jié)果。制得的NS-CQDs發(fā)藍(lán)光,平均粒徑為2.4 nm。含有羥基、酰胺基等官能團(tuán);具有激發(fā)波長(zhǎng)獨(dú)立的發(fā)射行為。單一基質(zhì)NS-CQDs基LED器件發(fā)冷白光,色坐標(biāo)為(0.34,0.38),CCT為5227 K。綜上所述,具有芳環(huán)結(jié)構(gòu)的碳源和氮硫原子的引入有利于CQDs的QY的提高。隨氮原子、芳環(huán)結(jié)構(gòu)、硫原子的依次引入,RGB比例先增加后降低。RGB不僅受CQDs能級(jí)的影響,還可能受CQDs粒徑大小的影響。因此,期望通過(guò)調(diào)控CQDs的粒徑,同時(shí)調(diào)控CQDs的內(nèi)、外部結(jié)構(gòu),達(dá)到制備不同發(fā)光顏色的LED的目的。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TN104.3;TQ422

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本文編號(hào)：2537003