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石墨烯衍生材料用于高性能電化學生物傳感器的構(gòu)建

發(fā)布時間:2016-12-31 15:47

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《吉林大學》 2015年

石墨烯衍生材料用于高性能電化學生物傳感器的構(gòu)建

汪天書  

【摘要】:石墨烯衍生材料因兼具石墨烯本身的諸多優(yōu)良特點和修飾材料的復(fù)合功能性,成為目前材料科學領(lǐng)域的研究熱點。通過簡單的非共價修飾方法,將石墨烯與其它的功能性材料結(jié)合(例如功能納米材料,生物材料,高分子聚合物等),可以為石墨烯引入多功能性和良好的可修飾性,這種衍生的石墨烯復(fù)合材料常作為功能基底或增強材料被廣泛用于高性能電化學傳感器的構(gòu)建。在本論文中,通過簡單的非共價修飾方法,我們制備了一些功能性石墨烯衍生材料,并探索了其在高性能電化學生物傳感器領(lǐng)域的應(yīng)用研究。具體工作如下: 1.制備了磷脂雙層膜-金納米粒子-石墨烯復(fù)合材料。該復(fù)合材料具有高的表面積,兼具磷脂膜良好的生物相容性和金納米粒子以及石墨烯本身優(yōu)良的電荷傳導(dǎo)性,作為一種新型的固定化基質(zhì)用于酶的固定化及電催化研究。該復(fù)合材料可以良好的保持生物酶的結(jié)構(gòu)并有效提高其電催化活性,實現(xiàn)了微過氧化物酶-11(MP11)的直接電化學,成功用于第三代電化學生物傳感器的制備。制備的傳感器表現(xiàn)了高的電催化活性、穩(wěn)定性和重復(fù)性。另外,我們利用細胞在藥物刺激下產(chǎn)生雙氧水,實現(xiàn)了對癌細胞的實時監(jiān)測。 2.以三維大孔石墨烯泡沫(3DG)作為工作電極,創(chuàng)新性的構(gòu)建了三維免疫傳感界面,用于腫瘤標志物的靈敏檢測研究。通過在3DG表面原位聚合產(chǎn)生聚多巴胺(pDA)修飾層,并以具有反應(yīng)活性的pDA層作為一種內(nèi)源綠色交聯(lián)劑,直接共價固定凝集素(Con A)單層分子,基于Con A對糖蛋白辣根過氧化物酶(HRP)的特異性結(jié)合能力,定向組裝了HRP標記的癌胚抗原抗體(HRP-Ab),制備了三維免疫傳感界面。項目構(gòu)筑的免疫傳感器,在無需外加交聯(lián)劑的情況下,實現(xiàn)了對CEA的快速(30min)、高靈敏、高選擇性地檢測,具有寬的檢測范圍(0.1-750.0ng/mL)和低的檢測限(90pg/mL)。 3.通過層層自組裝技術(shù),將二茂鐵功能化的聚丙烯氯化銨修飾的石墨烯(Fc-PAH-G)、聚苯乙烯磺酸鈉(PSS)和適配體(AS1411)交替修飾在金電極表面,制備了用于檢測癌細胞的適配體傳感器。Fc-PAH-G為電化學檢測提供了探針,促進了探針與電極間的電子轉(zhuǎn)移。另外,層層自組裝技術(shù)可以將更多的氧化還原探針修飾在電極表面,,提高了信號強度,從而提高了檢測的靈敏度。我們制備的適配體傳感器在對癌細胞的檢測上表現(xiàn)了良好的靈敏性和高的穩(wěn)定性,得到了一個寬的檢測范圍10-106個細胞/mL和一個低的檢測限10個細胞/mL。

【關(guān)鍵詞】:
【學位授予單位】:吉林大學
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2015
【分類號】:TP212
【目錄】:

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本文編號:229653

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