發(fā)布時間：2018-06-05 03:10

  本文選題：氣體傳感器 + 穩(wěn)定氧化鋯��； 參考：《吉林大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：氣體傳感器是將氣體濃度轉(zhuǎn)換為易測信號的器件或裝置,在環(huán)境監(jiān)測、資源探測、安全監(jiān)控、醫(yī)學(xué)診療等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用。本文聚焦基于穩(wěn)定氧化鋯(YSZ)和復(fù)合氧化物敏感電極的全固態(tài)電化學(xué)氣體傳感器,從敏感電極材料的設(shè)計和制備入手,系統(tǒng)研究了面向機動車尾氣監(jiān)控的高溫NO_x和NH_3傳感器、針對大氣中低濃度SO_2檢測的氣體傳感器、面向揮發(fā)性有機物(VOCs)測量的高靈敏丙酮和乙醇傳感器。通過極化曲線的測量,驗證了上述傳感器的敏感機理歸屬于混成電位機理;通過混合復(fù)合氧化物電極材料和YSZ顆粒,增加了三相反應(yīng)界面的面積,提升了傳感器的靈敏度。主要研究內(nèi)容包括:(1)面向機動車(主要是柴油車和直噴式汽油車)尾氣中NH_3濃度的實時在線監(jiān)測,采用簡單的溶膠-凝膠法制備了新型Ni_3V_2O_8復(fù)合氧化物敏感電極材料,并制作了基于YSZ和Ni_3V_2O_8敏感電極的混成電位型NH_3傳感器。通過改變燒結(jié)溫度(800、1000和1200°C)來調(diào)控敏感電極微結(jié)構(gòu),并研究其對傳感器敏感特性的影響,發(fā)現(xiàn)在1000°C下燒結(jié)的Ni_3V_2O_8敏感電極在650°C工作溫度下對50 500ppm NH_3顯示了最大靈敏度,其值為-96 mV/decade,良好的敏感性能主要歸因于敏感電極層疏松多孔的結(jié)構(gòu)以及對NH_3優(yōu)異的電化學(xué)催化活性。(2)為了對機動車尾氣中NO_x進行凈化處理,需要對其濃度進行實時精準測量,從敏感電極材料開發(fā)和高效三相界面構(gòu)筑兩方面入手構(gòu)建了高性能車載YSZ基混成電位型NO_2傳感器。I.合成了三種新型鈮鐵礦型復(fù)合氧化物敏感電極材料(CoNb_2O_6、ZnNb_2O_6和Ni Nb_2O_6),并研究了其對NO_2的敏感特性,發(fā)現(xiàn)以CoNb_2O_6為電極材料制作的器件在750°C下對NO_2具有最高的響應(yīng)值(100ppm NO_2的響應(yīng)值為99 mV),同時也具有良好的選擇性、耐濕性和穩(wěn)定性。II.以Co3V2O8為敏感電極制作的傳感器(S0)在700°C下對100ppm NO_2的響應(yīng)值僅為67 mV,但在Co_3V_2O_8敏感電極中摻入YSZ顆粒時,響應(yīng)值明顯上升,40wt.%YSZ為最佳摻入量,與傳感器S0相比,對100ppm NO_2響應(yīng)值提升了63 mV;敏感性能得到明顯改善的原因在于YSZ顆粒的摻入使得敏感電極材料與固體電解質(zhì)充分接觸,有效增大了三相界面面積,增加了電化學(xué)反應(yīng)活性位點的數(shù)量,促進電化學(xué)反應(yīng)進行。(3)針對大氣環(huán)境中低濃度SO_2的檢測需求,研究了基于YSZ和鈮鐵礦型MnNb_2O_6復(fù)合氧化物敏感電極的SO_2傳感器,通過改變材料的燒結(jié)溫度(800、1000和1200°C)優(yōu)化器件的敏感性能,在1000°C下燒結(jié)的MnNb_2O_6敏感電極在700°C工作溫度下對SO_2的響應(yīng)值最高,檢測下限為50ppb;通過研究在不同氣體中的復(fù)阻抗變化,解釋了傳感器對SO_2具有選擇性的原因。(4)為了解決大氣和微環(huán)境領(lǐng)域中丙酮的檢測問題,首先,以M_3V_2O_8(M:Zn、Ni和Co)為敏感電極制作了YSZ基混成電位型丙酮傳感器,研究了敏感電極種類對器件性能的影響,發(fā)現(xiàn)使用Zn3V2O8制作的傳感器對丙酮表現(xiàn)出最高的響應(yīng)值,在600°C下對100ppm丙酮的響應(yīng)值為-69 mV,檢測下限為1ppm;其次,為了獲得更高敏感特性的丙酮傳感器,制備了NiNb_2O_6敏感電極材料,并構(gòu)筑了高性能YSZ基丙酮傳感器,通過改變電極材料的燒結(jié)溫度(800、1000和1200°C)來調(diào)控敏感電極微結(jié)構(gòu),進而優(yōu)化傳感器性能,在1000°C下燒成的傳感器,在650°C工作溫度下對100ppm丙酮的響應(yīng)值為-113 mV,檢測下限為500ppb;最后,面向糖尿病患者的呼氣標志物的檢測,設(shè)計并制備了鈮鐵礦型MNb_2O_6(M:Cd、Co、Zn、Mn和Ni)復(fù)合氧化物敏感電極材料,發(fā)現(xiàn)以CdNb_2O_6為敏感電極制作的器件對丙酮表現(xiàn)出最高響應(yīng)值,檢測下限達到200ppb。(5)針對低濃度乙醇的檢測需求,使用MNb_2O_6(M:Zn、Ni和Co)敏感電極制作了高靈敏YSZ基乙醇傳感器,通過選擇敏感電極種類和優(yōu)化器件燒結(jié)溫度(800、1000和1200°C)提高傳感器特性,結(jié)果表明:在1000°C燒成的ZnNb_2O_6對乙醇的響應(yīng)值最高,在625°C下對5 200ppm乙醇的靈敏度高達-112 mV/decade;此外,傳感器也表現(xiàn)出了很好的重復(fù)性、穩(wěn)定性以及可接受的選擇性。
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本文編號：1980192