石墨烯基復合材料的制備及其在電化學生物傳感器中的應用
本文選題:石墨烯 切入點:導電炭黑 出處:《青島大學》2016年博士論文
【摘要】:石墨烯,作為最薄的二維晶體,具有獨特的二維納米結構、大比表面積、優(yōu)異的光、電化學性質、良好的生物相容性。以石墨烯為基底材料制備的納米復合材料修飾電極可保持負載生物材料的活性,提高修飾電極的負載能力,復合材料的協(xié)同作用能提高反應物質在電極表面的氧化還原速率,進而提高檢測的靈敏度。近幾年,基于石墨烯基復合材料的生物傳感器的研究,已經成為電化學分析領域的重要研究課題。本文主要從石墨烯復合材料的制備著手,構建了幾類基于石墨烯復合材料的電化學生物傳感器,具有靈敏度高、選擇性強及穩(wěn)定等特點。主要內容如下:一、采用超聲共混法制備了導電炭黑/石墨烯三維碳納米復合材料。利用導電炭黑/石墨烯三維碳納米復合材料構建了新型的電化學生物傳感平臺,研究了蘆丁在導電炭黑/石墨烯三維碳納米復合材料修飾電極上的電化學行為。研究結果顯示導電炭黑/石墨烯修飾電極對蘆丁的測定具有較高的靈敏度和穩(wěn)定性。該方法應用于實際樣品中蘆丁含量的測定取得了滿意的效果。二、采用化學還原的方法制備了二硫化鉬/石墨烯復合材料,制備了辣根過氧化物酶/二硫化鉬/石墨烯復合材料。結合適體識別技術,構建了辣根過氧化物酶/二硫化鉬/石墨烯/裸玻碳電化學酶生物傳感器用于干擾素的測定。二硫化鉬/石墨烯復合材料溶液帶負電荷,辣根過氧化物酶溶液帶正電荷,兩者之間通過靜電吸引作用力結合成辣根過氧化物酶/二硫化鉬/石墨烯復合材料,γ-干擾素適體通過靜電吸引與π-π分子間作用力,結合在辣根過氧化物酶/二硫化鉬/石墨烯/裸玻碳電極表面,形成γ-干擾素適體/辣根過氧化物酶/二硫化鉬/石墨烯/裸玻碳修飾電極。在溶液中存在γ-干擾素時,γ-干擾素與適體結合,使得適體離開電極表面,露出的辣根過氧化物酶在亞甲基蘭-雙氧水溶液體系中產生電化學信號,從而實現(xiàn)對γ-干擾素的測定。實驗證明制備的電化學酶生物傳感器對γ-干擾素的檢測具有較高的靈敏度和選擇性。三、采用化學還原法制備了二硫化鉬/石墨烯復合材料。通過金硫鍵的作用力,結合金納米顆粒,制備了金納米顆粒/二硫化鉬/石墨烯復合材料,構建了金納米顆粒/二硫化鉬/石墨烯修飾電極。基于適體識別的“信號-開關”模式,構建了溶菌酶適體/金納米顆粒/二硫化鉬/石墨烯/裸玻碳電化學適體傳感器,將該適體傳感器應用于溶菌酶的檢測。研究結果顯示該修飾電極對溶菌酶的測定具有較高的靈敏度、選擇性和穩(wěn)定性。
[Abstract]:Graphene, as the thinnest two-dimensional crystal, has unique two-dimensional nanostructures, large specific surface area, excellent light and electrochemical properties, Good biocompatibility. The nano-composite modified electrode prepared with graphene as the substrate can keep the activity of the loaded biomaterials and improve the loading capacity of the modified electrode. The synergistic action of composite materials can improve the redox rate of reactants on the electrode surface and thus improve the sensitivity of detection. In recent years, biosensors based on graphene matrix composites have been studied. In this paper, several kinds of electrochemical biosensors based on graphene composites have been constructed, which have high sensitivity. The characteristics of selectivity and stability. The main contents are as follows: 1. Conductive carbon black / graphene three-dimensional carbon nanocomposites were prepared by ultrasonic blending method. A novel electrochemical biosensor platform was constructed by using conductive carbon black / graphene three-dimensional carbon nanocomposites. The electrochemical behavior of rutin on conductive carbon black / graphene three dimensional carbon nanocomposites modified electrode was studied. The results showed that the conductive carbon black / graphene modified electrode had high sensitivity and stability to the determination of rutin. The method has been applied to the determination of rutin in practical samples with satisfactory results. Molybdenum disulfide / graphene composites and horseradish peroxidase / molybdenum disulfide / graphene composites were prepared by chemical reduction. A horseradish peroxidase / molybdenum disulfide / graphene / bare glassy carbon electrochemical enzyme biosensor was constructed for the determination of interferon. A horseradish peroxidase / molybdenum disulfide / graphene composite was formed by electrostatic attraction force between the two, and 緯-interferon aptamer acted on 蟺-蟺 molecule by electrostatic attraction. On the surface of horseradish peroxidase / molybdenum disulfide / graphene / bare glassy carbon electrode, The 緯 -interferon aptamer / horseradish peroxidase / molybdenum disulfide / graphene / bare glassy carbon modified electrode was formed. The exposed horseradish peroxidase produces electrochemical signals in methylene blue-hydrogen peroxide solution. The results show that the electrochemical enzyme biosensor has high sensitivity and selectivity for the detection of interferon 緯. The molybdenum disulfide / graphene composite was prepared by chemical reduction method. A gold nanoparticles / molybdenum disulfide / graphene modified electrode was constructed. Based on the "signal-switch" pattern of aptamer recognition, a lysozyme aptamer / gold nanoparticles / molybdenum disulfide / graphene / bare glassy carbon electrochemical aptamer sensor was constructed. The aptamer sensor was applied to the detection of lysozyme. The results showed that the modified electrode had high sensitivity, selectivity and stability to the determination of lysozyme.
【學位授予單位】:青島大學
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:TB33;TP212.3
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,本文編號:1696941
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