本文關(guān)鍵詞： 半導(dǎo)體量子點(diǎn) 金屬納米晶體 表面等離激元 光致發(fā)光 二次諧波 三階非線性　出處：《武漢大學(xué)》2016年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：納米材料與其對應(yīng)的塊材相比有著奇特的性質(zhì)。例如,半導(dǎo)體量子點(diǎn)有著更強(qiáng)的激子限域,并且它們的光學(xué)行為可以通過調(diào)節(jié)尺寸和摻雜物來調(diào)節(jié)；由于表面等離激元共振,金屬納米結(jié)構(gòu)顯示出強(qiáng)的局域場增強(qiáng),而等離激元共振可以通過控制尺寸和形狀來調(diào)節(jié)。半導(dǎo)體量子點(diǎn)和金屬納米顆粒都有著巨大增強(qiáng)的非線性響應(yīng)。此外,在納米尺度上有效的激發(fā)能量轉(zhuǎn)移對提高復(fù)合納米材料的光學(xué)性質(zhì)有著極其顯著的作用。在這篇畢業(yè)論文中,我們研究了Ag摻雜CdTe半導(dǎo)體量子點(diǎn)和金屬納米顆粒的線性以及非線性光學(xué)響應(yīng),具體研究內(nèi)容見如下五個(gè)方面：第一,我們首次報(bào)道了利用水熱法合成水溶性Ag摻雜CdTe半導(dǎo)體量子點(diǎn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明Ag雜質(zhì)能夠有效地?fù)诫s到CdTe半導(dǎo)體量子點(diǎn)中。當(dāng)Ag摻雜濃度為0.3%時(shí),CdTe:Ag量子點(diǎn)的Stokes位移減小了120 meV、熒光強(qiáng)度提高了3.5倍、輻射速率增強(qiáng)了4.2倍,并且非輻射速率被有效地抑制。這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果揭示了CdTe:Ag半導(dǎo)體量子點(diǎn)的熒光增強(qiáng)是由于摻雜Ag導(dǎo)致量子點(diǎn)表面缺陷的減小、缺陷態(tài)的填充和輻射速率的增強(qiáng)。我們的結(jié)果表明摻雜銀是調(diào)節(jié)CdTe半導(dǎo)體量子點(diǎn)光學(xué)性質(zhì)的一種有效方法。第二,我們研究了重?fù)诫sCdTe:Ag量子點(diǎn)光學(xué)三階非線性特性以及對應(yīng)的品質(zhì)因子。在重?fù)诫s銀之后,激子共振吸收增強(qiáng),1S峰紅移并且顯著展寬。有趣的是,激子帶邊附近的非線性折射增強(qiáng)了35倍,同時(shí)在單光子飽和吸收和雙光子帶邊激發(fā)交界的反轉(zhuǎn)處非線性吸收保持很小,從而滿足了全光波導(dǎo)開關(guān)對單光子和雙光子品質(zhì)因子的需求。我們的研究結(jié)果提供了一種方法來制備重?fù)诫s半導(dǎo)體量子點(diǎn),該量子點(diǎn)具有巨大的三階極化率和良好的非線性品質(zhì)因子,在光學(xué)信息過程、開關(guān)和調(diào)制中有非常重要的應(yīng)用價(jià)值。第三,我們展示了Au原子團(tuán)簇和納米顆粒耦合體系的可調(diào)非線性吸收特性。由于該復(fù)合納米結(jié)構(gòu)中的共振能量轉(zhuǎn)移,SA→RSA過程被有效地抑制,從而觀測到SA→SA過程。我們的研究結(jié)果提供了一種制備飽和吸收復(fù)合納米材料的新途徑,在液態(tài)激光器和單光子非線性納米器件中有應(yīng)用價(jià)值。第四,我們利用濺射技術(shù)制備了Ag, Ag/Ag2O和Ag/Ag2O/Ag半球狀核殼納米顆粒,研究了其可調(diào)的等離激元共振和二次諧波增強(qiáng)以及上轉(zhuǎn)換發(fā)光。近逾滲的Ag/Ag2O/Ag核殼納米顆粒的二次諧波和上轉(zhuǎn)換發(fā)光分別增強(qiáng)了2.34倍和3.94倍。初始半球狀A(yù)g納米顆粒的二次諧波的p偏振和s偏振的強(qiáng)度比(Ip/Is)為0.86,Ag/Ag2O/Ag核殼的Ip/Is增加到1.61。我們的研究結(jié)果提供了一種調(diào)節(jié)二次諧波和上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度的新方法,在基于等離激元增強(qiáng)的光學(xué)非線性納米器件中具有重要的應(yīng)用價(jià)值。第五,我們對比研究了Au納米顆粒和原子團(tuán)簇在水溶液和旋涂薄膜中對CdSe半導(dǎo)體量子點(diǎn)的熒光淬滅效應(yīng)。在水溶液中,Au納米顆粒比原子團(tuán)簇具有更明顯的淬滅效應(yīng)。而在薄膜中,Au原子團(tuán)簇可以達(dá)到與Au納米顆粒大約相同的淬滅因子。通過研究熒光發(fā)射動(dòng)力學(xué)特性發(fā)現(xiàn),Au納米顆粒會(huì)同時(shí)增強(qiáng)半導(dǎo)體量子點(diǎn)的輻射和非輻射速率,但是Au原子團(tuán)簇只增強(qiáng)半導(dǎo)體量子點(diǎn)的非輻射速率。這些觀測結(jié)果有助于我們理解等離激元的量子特性。
[Abstract]:Nano materials and their corresponding bulk compared with strange properties. For example, semiconductor quantum dots have stronger exciton confinement, and their optical behavior can be adjusted by adjusting the size and dopant; due to surface plasmon resonance, metal nanostructures show strong local field enhancement, and plasmon the resonance element can be adjusted by controlling the size and shape of semiconductor quantum dots and metal nanoparticles have great nonlinear response enhancement. In addition, the nano scale effective excitation energy transfer of composite nano material optical properties have a very significant role. In this thesis, we study the Ag doped CdTe semiconductor quantum dots and metal nanoparticles of the linear and nonlinear optical response, the specific research contents five aspects as follows: first, we first reported by hydrothermal method Synthesis of water soluble Ag doped CdTe semiconductor quantum dots. The experimental results show that Ag can effectively impurity doped CdTe semiconductor quantum dots. When the concentration of Ag is 0.3%, Stokes displacement of CdTe:Ag quantum dots is reduced by 120 meV, the fluorescence intensity increased by 3.5 times, 4.2 times the rate of radiation enhancement, and non radiation rate is effectively suppressed. These results reveal that the fluorescence of CdTe:Ag semiconductor quantum dots doped Ag enhancement is due to decrease of quantum dots surface defects, defect filling and radiation enhancement rate. Our results show that the doped silver is an effective method to adjust the optical properties of CdTe semiconductor quantum dots. Second, we study heavily doped CdTe:Ag quantum dots three order nonlinear optical characteristics and corresponding quality factor. In the heavily doped silver after the exciton resonance absorption enhancement, 1S peak red shifted and widened obviously. Interestingly, shock Subband enhancement nonlinear refraction near 35 times, while the single photon and two-photon saturable absorption band edge at the junction of the nonlinear inversion excitation absorption is very low, so as to meet the optical waveguide switch of single photon and two-photon quality factor demand. Our results provide a method for the preparation of a heavily doped semiconductor quantum dots, the quantum dots with three order of huge polarization rate and good nonlinear quality factor, in the optical information process, has very important application value and switch modulation. Third, we show the adjustable nonlinear absorption properties of Au atomic clusters and nanoparticles due to the resonance energy coupling system. The nano composite structure of the transfer, SA and RSA processes are effectively suppressed, and thus the observed SA and SA. Our results provide a new way for preparation of saturated absorption composite nano materials, in Application of liquid laser and single photon nonlinear nano devices. Fourth, we use the technique of sputtered Ag was prepared. Ag/Ag2O and Ag/Ag2O/Ag hemispherical core-shell nanoparticles, studied the tunable plasmon resonance is enhanced and two harmonics and upconversion. Two harmonic Ag/Ag2O/Ag core-shell nanoparticles in the percolation and upconversion luminescence were enhanced by 2.34 times and 3.94 times. The two harmonic initial hemispherical Ag nanoparticles P polarized and S polarized intensity ratio (Ip/Is) 0.86, Ag/Ag2O/Ag core-shell Ip/Is increased to 1.61. our research results provide a new method for adjusting two times the harmonic and the intensity of upconversion luminescence, based on optical nonlinear plasmonic nano devices in the enhanced has important application value. Fifth, we studied Au nanoparticles and clusters in aqueous solution and spin coating films on CdSe Fluorescence quenching effect in semiconductor quantum dots. In aqueous solution, Au nanoparticles have more obvious quenching than clusters. And the quenching effect in thin films, Au clusters can reach approximately the same Au nanoparticles quenching factor. It is found that the fluorescence emission dynamics, while enhancing the radiation of semiconductor quantum the rate of Au and non radioactive nanoparticles, but Au clusters only enhanced non radiative rate of semiconductor quantum dots. These results can help us to understand the quantum properties of polaritons.

【學(xué)位授予單位】：武漢大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O471.1;TB383.1

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