本文關鍵詞：稀土摻雜磷酸鹽發(fā)光材料的制備及性能研究　出處：《河北大學》2017年博士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：白光發(fā)光二極管(LED)被認為是繼白熾燈、熒光燈和HID燈之后的第四代光源。由于其在照明領域具有廣闊的前景,使得白光LED用熒光粉成為發(fā)光領域的研究熱點。本文針對紫外-近紫外基白光LED的需要,以稀土離子RE~(3+)(RE=Eu~(3+)、Tb~(3+)、Dy~(3+)、Sm~(3+))為激活離子,基于磷酸鹽化學性質(zhì)穩(wěn)定、對環(huán)境沒有危害、煅燒溫度低、合成簡單等優(yōu)點,以Na_3Bi_2(PO_4)_3、Na_3Bi(PO_4)_2和BiMg_2PO_6為基質(zhì),采用高溫固相法合成了系列熒光粉,詳細地分析和研究了晶體結(jié)構(gòu)和發(fā)光特性的關系,為白光LED用熒光粉的發(fā)展提供了理論和實驗參考。(1)制備了Na_3Bi_(2-x)(PO_4)_3:Re~(3+)和Na_3Bi_(1-x)(PO_4)_2:Re~(3+)(Re=Eu~(3+),Tb~(3+),Dy~(3+),Sm~(3+))系列熒光粉。經(jīng)過XRD測試發(fā)現(xiàn),Na_3Bi_(2-x)(PO_4)_3:Re~(3+)系列熒光粉的結(jié)構(gòu)會隨著稀土離子摻雜濃度的增加而由Na_3Bi_2(PO_4)_3結(jié)構(gòu)改變?yōu)镹a_3Bi(PO_4)_2結(jié)構(gòu),而Na_3Bi_(1-x)(PO_4)_2:Re~(3+)系列熒光粉的結(jié)構(gòu)不會發(fā)生改變。由測得的XRD數(shù)據(jù)和離子半徑Bi~(3+)(0.96?)≈Eu~(3+)(0.96?)≈Sm~(3+)(0.96?)Tb~(3+)(0.92?)Dy~(3+)(0.91?)可知,摻雜離子半徑越小時,越不容易改變其原結(jié)構(gòu)。在396 nm近紫外光激發(fā)下,Na_3Bi_(2-x)(PO_4)_3:Eu~(3+)熒光粉的主發(fā)射峰會隨著相變由621 nm轉(zhuǎn)移到598 nm,即發(fā)射由電偶極躍遷為主轉(zhuǎn)換為磁偶極躍遷為主。Na_3Bi_(1-x)(PO_4)_2:Re~(3+)熒光粉則沒有變化,以磁偶極躍遷的發(fā)射為主;在379 nm近紫外光激發(fā)下,Tb~(3+)摻雜系列熒光粉顯現(xiàn)出較強的綠光發(fā)射,最強發(fā)射波長峰值位于550 nm,對應于Tb~(3+)離子的5D4-7F5躍遷。在392 nm近紫外光激發(fā)下,Dy~(3+)摻雜系列熒光粉顯現(xiàn)出較強的黃光發(fā)射,發(fā)射光譜由491 nm附近的藍光發(fā)射和位于582 nm附近的黃光發(fā)射組成,分別對應于Dy~(3+)離子的磁偶極躍遷4F9/2-6H15/2和電偶極躍遷4F9/2-6H13/2。在407 nm近紫外光激發(fā)下,Sm~(3+)摻雜系列熒光粉顯現(xiàn)出較強的橙紅光發(fā)射,最強發(fā)射峰值位于607 nm,對應于Sm~(3+)離子的4G5/2-6H7/2躍遷。研究結(jié)果表明所有制備熒光粉在近紫外區(qū)域都有很好的吸收,在近紫外白光LED中具有重要的應用前景。(2)以Na_3Bi(PO_4)_2為基質(zhì),制備了Eu~(3+)-Tb~(3+)/Sm~(3+)/Dy~(3+)和Sm~(3+)-Tb~(3+)等兩種離子共摻雜的顏色可調(diào)的熒光粉。在所得樣品中存在著Tb~(3+)/Sm~(3+)/Dy~(3+)向Eu~(3+)和Sm~(3+)向Tb~(3+)的能量傳遞,經(jīng)過分析得知導致發(fā)生能量傳遞的是電偶極-電偶極相互作用。在近紫外光激發(fā)下,在Na_3Bi(PO_4)_2:x Eu~(3+),0.1Tb~(3+)系列熒光粉中實現(xiàn)了由綠色到紅色的顏色調(diào)控;在Na_3Bi(PO_4)_2:x Eu~(3+),0.1Dy~(3+)系列熒光粉中實現(xiàn)了由黃色到紅色的顏色調(diào)控;在Na_3Bi(PO_4)_2:x Eu~(3+),0.1Sm~(3+)系列熒光粉中實現(xiàn)了由橙紅色到紅色的顏色調(diào)控;在Na_3Bi(PO_4)_2:x Sm~(3+),0.1Tb~(3+)系列熒光粉中實現(xiàn)了由綠色到黃色再到黃白的顏色調(diào)控。另外,在制備出的Na_3Bi(PO_4)_2:y Tb~(3+)/zDy~(3+)/lSm~(3+),0.1Eu~(3+)系列熒光粉中稀土離子可以通過能量傳遞過程增強Eu~(3+)離子的紅光發(fā)射。研究結(jié)果表明制備所得多系列顏色可調(diào)控熒光粉有望成為一種新型近紫外轉(zhuǎn)化型熒光粉,適用于不同特殊情況白光LED的需要。(3)以BiMg_2PO_6為基質(zhì)制備了Eu~(3+),Tb~(3+),Sm~(3+),Dy~(3+)稀土離子摻雜和Zn2+陽離子替換系列熒光粉。BiMg_2PO_6基質(zhì)的激發(fā)光譜和發(fā)射光譜均為寬譜,最強激發(fā)峰和最強發(fā)射峰分別位于283 nm和487 nm,對應于Bi~(3+)離子的3P1-1S0能級和1S0-3P1能級躍遷。在Eu~(3+),Tb~(3+),Sm~(3+),Dy~(3+)稀土離子摻雜熒光粉中,283 nm紫外光不能高效激發(fā)起稀土離子的發(fā)光。只有在近紫外光激發(fā)下才能獲得稀土離子的發(fā)光顏色。Zn2+離子的引入成功實現(xiàn)了讓BiMg_2PO_6的激發(fā)范圍由紫外區(qū)域(283 nm)擴展到近紫外區(qū)域(372 nm)。當紫外光激發(fā)BiMg_(2(1-x))PO_6:x Zn熒光粉時,其主發(fā)射峰從原來的487 nm紅移至500 nm;當372nm近紫外光的激發(fā)時,還實現(xiàn)了主峰位于552 nm的暖白發(fā)射。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：河北大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O482.31;TN312.8

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本文編號：1355031