銀族硫?qū)倌z體量子點(diǎn)的制備及光電器件研究
發(fā)布時(shí)間：2017-12-25 12:14
本文關(guān)鍵詞：銀族硫?qū)倌z體量子點(diǎn)的制備及光電器件研究 出處：《吉林大學(xué)》2017年博士論文 論文類型：學(xué)位論文
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【摘要】：膠體量子點(diǎn)的發(fā)光和吸收等性質(zhì)與其尺寸和組份存在著強(qiáng)烈的依賴關(guān)系,可通過簡(jiǎn)單改變合成中的反應(yīng)條件,來獲得具有連續(xù)發(fā)光光譜的膠體量子點(diǎn)材料。同時(shí),膠體量子點(diǎn)還具有發(fā)光效率高,可溶液加工,成本低廉等優(yōu)點(diǎn),也使其在眾多材料中脫穎而出。膠體量子點(diǎn)在照明、光伏、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域都有著出色的表現(xiàn)。以此為契機(jī),主要受“國(guó)家杰出青年科學(xué)基金項(xiàng)目,半導(dǎo)體納米材料制備和量子點(diǎn)光電器件,項(xiàng)目編號(hào):61225018”等項(xiàng)目資助,本文對(duì)膠體量子點(diǎn)的制備方法及光電器件應(yīng)用進(jìn)行研究。從目前來看,這些應(yīng)用還嚴(yán)重依賴于含Cd、Pb等重金屬的量子點(diǎn)材料。同時(shí),含重金屬元素的量子點(diǎn)材料在實(shí)際應(yīng)用中受到很多限制,各國(guó)相繼出臺(tái)法案嚴(yán)控其進(jìn)出口。更重要的是,它們的使用會(huì)給人類的生存環(huán)境造成難以估計(jì)的破壞。為解決此問題,研究者采取許多低毒材料來替代或減少含重金屬材料的使用,但這類環(huán)保型材料的各方面應(yīng)用指標(biāo)仍需進(jìn)一步提高�；谝陨峡紤],本文以Ag_2Se等低毒性膠體量子點(diǎn)為研究主線,對(duì)其物理性質(zhì)進(jìn)行研究,并通過組份摻雜,核殼包覆等多種方法,對(duì)其發(fā)光、吸收等性質(zhì)進(jìn)行無毒調(diào)控。在進(jìn)一步的應(yīng)用研究中,獲得了性能較好的光電器件,具體工作如下:(1)Ag_2Se膠體量子點(diǎn)溫度依賴的光致發(fā)光(photoluminescence,PL)光譜研究。隨溫度變化的光致發(fā)光光譜可以反映量子點(diǎn)內(nèi)部的許多耦合躍遷過程。對(duì)三種尺寸的Ag_2Se量子點(diǎn)光致發(fā)光光譜隨溫度變化的情況進(jìn)行了測(cè)試,探究了Ag_2Se量子點(diǎn)中與平均聲子能量有關(guān)的輻射及非輻射過程。并利用經(jīng)驗(yàn)公式對(duì)Ag_2Se量子點(diǎn)的峰位、半峰寬、峰強(qiáng)度進(jìn)行擬合,得到了黃李斯因子(Huang-Ryhs Factor)、溫度系數(shù)、平均聲子能量等重要物理量。不僅如此,由于Ag_2Se量子點(diǎn)的平均聲子能量較高,當(dāng)溫度低于197 K時(shí),激子聲子作用弱,光譜變化不顯著,但當(dāng)溫度高于197 K時(shí),光譜變化顯著,這些發(fā)現(xiàn)對(duì)于Ag_2Se量子點(diǎn)的發(fā)光器件應(yīng)用具有重要指引作用。(2)Ag_2S_xSe_(1-x)膠體量子點(diǎn)的合成及其光電化學(xué)性質(zhì)研究。本文采用熱注入法合成了Ag_2S_x Se_(1-x)三元合金膠體量子點(diǎn),該方法拓寬了Ag_2S量子點(diǎn)的吸收光譜,并減少了載流子在Ti O_2/Ag_2S_x Se_(1-x)和Ag_2S_x Se_(1-x)/電解質(zhì)界面處的復(fù)合,從而平衡了光生激子在界面處的傳輸。光電化學(xué)池測(cè)試結(jié)果顯示,隨著S組份的增加,光電轉(zhuǎn)化效率表現(xiàn)出先增加后降低的規(guī)律,通過此規(guī)律找到了最優(yōu)的材料組份比例。同時(shí),Ag_2S_x Se_(1-x)三元合金量子點(diǎn)展示出優(yōu)于二元合金量子點(diǎn)的轉(zhuǎn)化效率,也證明該方法有助于提高材料的光伏性能。(3)AgInSe_2/ZnS膠體量子點(diǎn)近紅外發(fā)光二極管(light emitting diode,LED)的制作。本文將Ag In Se_2/Zn S量子點(diǎn)作為光轉(zhuǎn)換材料與紫外膠水混合,涂覆于Ga N激發(fā)光源表面,制作了新型的單波長(zhǎng)發(fā)光二極管。核殼包覆的方法鈍化了量子點(diǎn)的表面缺陷態(tài),減少了量子點(diǎn)表面的非輻射復(fù)合,提高了其熒光量子產(chǎn)額(quantum yield,QY)以及與紫外膠水混合后的發(fā)光穩(wěn)定性。該近紅外量子點(diǎn)發(fā)光二極管展現(xiàn)出較好的器件穩(wěn)定性,其外量子效率(External quantum efficiency,EQE)為1.65%,極具實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。(4)AgIn_5S_8/ZnS(AIS/ZS)膠體量子點(diǎn)電致發(fā)光二極管(Electroluminescence light emitting diode,EL-LED)的研究。膠體量子點(diǎn)的表面配體對(duì)其光學(xué)性質(zhì)以及器件的電學(xué)性質(zhì)至關(guān)重要,本文利用1,2-乙二硫醇(1,2-ethanedithiol,EDT)的乙腈溶液處理AIS/ZS量子點(diǎn)薄膜來鈍化量子點(diǎn)表面,大幅度的提高了量子點(diǎn)薄膜的遷移率和平整性。利用該方法制備的量子點(diǎn)EL-LED的開啟電壓為2.5 V,發(fā)光亮度為310 cd/m~2、EQE為1.52%,該EQE結(jié)果為目前報(bào)道的AIS/ZS量子點(diǎn)EL-LED中的最高效率。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TN312.8;O471.1
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