本文關(guān)鍵詞：半導(dǎo)體量子點(diǎn)小系統(tǒng)近場(chǎng)熒光增強(qiáng)調(diào)控及其應(yīng)用研究　出處：《貴州大學(xué)》2016年博士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

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【摘要】：半導(dǎo)體量子點(diǎn)(Semiconductor quantum dots,SQDs)是一類(lèi)重要的納米材料,它具有不同于體材料的獨(dú)特光學(xué)性質(zhì),已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于生物標(biāo)記,太陽(yáng)能電池,LED顯示技術(shù),激光器,量子點(diǎn)光譜儀等許多研究領(lǐng)域。由于量子點(diǎn)具有大的比表面積,容易被氧化和團(tuán)聚,從而給存儲(chǔ)和應(yīng)用帶來(lái)了不便。為了解決這樣的問(wèn)題,通常采用有機(jī)物包裹量子點(diǎn)的方法讓其保持穩(wěn)定。雖然,有機(jī)物的包裹作用能夠使量子點(diǎn)均一穩(wěn)定地分散于有機(jī)溶劑中,但是,量子點(diǎn)的存在的形式和光輻射特性將發(fā)生了很大的變化(例如,多個(gè)量子點(diǎn)的集體效應(yīng)將變得明顯,也稱(chēng)為量子點(diǎn)的超輻射現(xiàn)象。),這為量子點(diǎn)的應(yīng)用提供了新的思路。本論文以多個(gè)量子點(diǎn)組成的量子點(diǎn)小系統(tǒng)(也稱(chēng)量子點(diǎn)團(tuán)簇)為研究對(duì)像,在掃描近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡平臺(tái)上,利用具有納米尺度的激光斑點(diǎn)與量子點(diǎn)相互作用輻射熒光的方法,研究單個(gè)量子點(diǎn)小系統(tǒng)及它的復(fù)合薄膜的熒光性質(zhì),并探索了幾種調(diào)控它們表面增強(qiáng)熒光的方法,本論文完成的主要研究工作和獲得的研究結(jié)果包括:1、在油酸—石蠟體系下,分別制備了具有油酸包裹的膠體CdSe量子點(diǎn)團(tuán)簇和膠體ZnSe核/ZnS殼結(jié)構(gòu)的量子點(diǎn)團(tuán)簇。研究結(jié)果表明,單個(gè)膠體CdSe量子點(diǎn)團(tuán)簇和ZnSe核/ZnS殼結(jié)構(gòu)的量子點(diǎn)團(tuán)簇的尺寸分別120nm和88nm左右,并且單個(gè)量子點(diǎn)分布均勻其中,具有清晰的閃鋅礦結(jié)構(gòu)的單晶。同時(shí),它們的吸收光譜熒光光譜與體材料相比,均發(fā)生了明顯的藍(lán)移。2、研究了利用金納米粒子調(diào)控PMMA與量子點(diǎn)組成的復(fù)合薄膜的表面增強(qiáng)熒光的原理與方法。在實(shí)驗(yàn)上,使用掃描近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡測(cè)量平臺(tái),利用納米孔徑針尖測(cè)量了單個(gè)量子點(diǎn)團(tuán)簇和它的復(fù)合薄膜與金納米粒子相互作用產(chǎn)生的表面增強(qiáng)熒光效應(yīng)和頻移效應(yīng)。結(jié)果表明,(1)由于納米級(jí)孔徑的限制,圓錐形納米孔徑針尖輻射的倏逝波近場(chǎng)能夠增加量子點(diǎn)的熒光通量和提高檢測(cè)分辨率,增大量子點(diǎn)與金納米粒子相互作用截面,促進(jìn)它們的耦合。(2)對(duì)于ZnSe/ZnS量子點(diǎn),以金納米粒子作為量子點(diǎn)團(tuán)簇與多孔二氧化鈦之間的中間層可以使熒光增強(qiáng)2.5倍。采用金納米粒子作為量子點(diǎn)團(tuán)簇為表面增強(qiáng)劑,由于量子點(diǎn)薄膜的反射作用,可使量子點(diǎn)熒光增強(qiáng)10倍。(3)對(duì)于以CdSe量子點(diǎn),采用金納米粒子作為多孔二氧化鈦與量子點(diǎn)薄膜的中間層可使量子點(diǎn)熒光增強(qiáng)11.7倍,而采用金納米粒子作為表面增強(qiáng)劑可使量子點(diǎn)熒光增強(qiáng)1.7倍。與znse/zns量子點(diǎn)薄膜相比,差異如此大的原因主要是cdse量子點(diǎn)的吸收光譜與熒光光譜有很大的重疊區(qū)域,cdse量子點(diǎn)可反復(fù)地吸收它周?chē)孔狱c(diǎn)的熒光,以及介質(zhì)由于反射而返回的熒光,相當(dāng)于增加了cdse量子點(diǎn)的吸收率,導(dǎo)致cdse量子點(diǎn)相比znse/zns量子點(diǎn)具有更高熒光增強(qiáng)率。(4)znse/zns量子點(diǎn)薄膜的mapping測(cè)量結(jié)果表明,金納米粒子吸收量子點(diǎn)的熒光后產(chǎn)生局域表面等離子體共振效應(yīng)能夠有效地增強(qiáng)量子點(diǎn)熒光,金納米粒子聚集的地方可以使量子點(diǎn)基態(tài)激子熒光產(chǎn)生較大的頻移,但是熒光強(qiáng)度不是最大的,即,金納米粒子增加在一定程度上增強(qiáng)量子點(diǎn)輻射熒光,但是過(guò)多只會(huì)導(dǎo)致更大的頻移而不能產(chǎn)生更多的熒光。cdse量子點(diǎn)薄膜的mapping測(cè)量結(jié)果表明,吸收光譜與熒光光譜重疊的量子點(diǎn),它們之間的相互作用可以修改量子點(diǎn)的能級(jí)結(jié)構(gòu),并產(chǎn)生超輻射現(xiàn)象,而且,采用孔徑針尖的倏逝波近場(chǎng)激發(fā)量子點(diǎn)團(tuán)簇的熒光會(huì)增強(qiáng)量子點(diǎn)的這種集體效應(yīng),并導(dǎo)致較大的頻移出現(xiàn)。再采用金納米粒子作為熒光增強(qiáng)劑會(huì)加大熒光增強(qiáng)的程度。另外,以金納米粒子作為量子點(diǎn)薄膜表面熒光增強(qiáng)劑的熒光增強(qiáng)效果比金納米粒子作為中間層的熒光增強(qiáng)率差的原因主要是金納米粒子處于中間層可以獲得更高效的表面等離子增強(qiáng)的能量。(5)隨著入射光極化方向變化,量子點(diǎn)基態(tài)激子熒光峰值將會(huì)發(fā)生移動(dòng),同時(shí)它的熒光強(qiáng)度呈現(xiàn)正弦振蕩規(guī)律變化。3、分別在實(shí)驗(yàn)上研究了和理論解釋了錐形層狀納米波導(dǎo)與znse/zns量子點(diǎn)相互作用調(diào)控量子點(diǎn)熒光譜譜形的方法,以及調(diào)控表面增強(qiáng)熒光的物理機(jī)制。結(jié)果表明,通過(guò)調(diào)控錐形納米波導(dǎo)尖端與znse/zns量子點(diǎn)之間的距離可以調(diào)控量子點(diǎn)熒光的輻射強(qiáng)度,隨著它們之間距離的增加,遠(yuǎn)場(chǎng)熒光呈脈沖式的下降。納米波導(dǎo)表面金屬膜與量子點(diǎn)熒光相互作用產(chǎn)生表面等離子體共振效應(yīng)導(dǎo)致了遠(yuǎn)場(chǎng)熒光光譜中出現(xiàn)多個(gè)表面等離子體的吸收峰,并減少了光譜的全峰半寬。采用表面拋光的n型硅作為基底,增加基底對(duì)量子點(diǎn)的熒光的反射率,盡可能多地讓量子點(diǎn)熒光與錐形納米波導(dǎo)表面相互作用,實(shí)現(xiàn)選擇性地調(diào)控量子點(diǎn)非基態(tài)激子熒光的輻射率,出現(xiàn)新的熒光增強(qiáng)峰,控制量子點(diǎn)熒光輻射。結(jié)果表明,均勻分散的單層量子點(diǎn)薄膜的單個(gè)量子點(diǎn)熒光輻射顯著,減少了由于量子點(diǎn)之間的耦合產(chǎn)生超輻射現(xiàn)象,也使得量子點(diǎn)的全峰半寬減少了53nm。另外,由于量子點(diǎn)表面包裹層的改變,使得量子點(diǎn)基態(tài)激子峰值波長(zhǎng)藍(lán)移了13nm。同時(shí),出現(xiàn)了一個(gè)534nm的新的增強(qiáng)的熒光峰,并重復(fù)多次的實(shí)驗(yàn)結(jié)果也證實(shí)了量子點(diǎn)基態(tài)激子熒光峰值強(qiáng)度與表面增強(qiáng)熒光峰值強(qiáng)度之間存在一個(gè)平衡關(guān)系,即量子點(diǎn)基態(tài)激子熒光強(qiáng)度增加,而表面增強(qiáng)熒光峰值強(qiáng)度將減小,反之亦然,它圍繞某一平衡曲線發(fā)生漲落。4、在多孔二氧化鈦基底上,真空低溫退火的條件下,膠體CdSe量子點(diǎn)自組裝方法制備了具有周期性陣列的納米線,并采用掃描近場(chǎng)光學(xué)顯微成像方法表征納陣列納米的熒光譜。測(cè)量納米線的光譜表明,形成納米線以后,產(chǎn)生比膠體量子點(diǎn)團(tuán)簇更小的量子受限結(jié)構(gòu),使納米線的基態(tài)激子熒光峰藍(lán)移,并在420nm和640nm處出現(xiàn)了新的激子熒光峰。該研究為采用物理方法由量子點(diǎn)自組裝制備納米線提供了新的技術(shù)思路。本論文的創(chuàng)新之處在于:1、考慮多個(gè)量子點(diǎn)之間的協(xié)同相互作用,以單個(gè)量子點(diǎn)團(tuán)簇組成小系統(tǒng)為研究對(duì)象,提出了采用納米孔徑針尖輻射的倏逝波近場(chǎng)增強(qiáng)金納米粒子與量子點(diǎn)耦合效應(yīng),進(jìn)而提升了量子點(diǎn)表面增強(qiáng)熒光效應(yīng)的實(shí)驗(yàn)方法,同時(shí),獲得了不同復(fù)合薄膜結(jié)構(gòu)的中單個(gè)量子點(diǎn)團(tuán)簇的表面增強(qiáng)熒光因子和頻移效應(yīng)的物理機(jī)制;2、在油酸—石蠟體系下,制備了具有穩(wěn)定存在的、抗氧化性好的、多量子點(diǎn)均勻分散的膠體量子點(diǎn)團(tuán)簇;3、提出了錐形層狀納米集成波導(dǎo)調(diào)控量子點(diǎn)遠(yuǎn)場(chǎng)熒光譜的理論模型與實(shí)驗(yàn)方法,并在實(shí)驗(yàn)上驗(yàn)證了理論模型的正確性;4、提出了以膠體量子點(diǎn)團(tuán)簇為原材料,在低溫真空退火條件下制備了具有周期性陣列排布的納米線的實(shí)驗(yàn)過(guò)程與近場(chǎng)激發(fā)的測(cè)量方法。
【學(xué)位授予單位】：貴州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O471.1;TB383.1

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2 宋凱;;量子點(diǎn)閃光的風(fēng)采[J];百科知識(shí);2010年06期

3 袁曉利,施毅,楊紅官,卜惠明,吳軍,趙波,張榮,鄭有p，

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