本文關(guān)鍵詞：界面調(diào)控低維氧離子固態(tài)電解質(zhì)結(jié)構(gòu)與性能研究

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【摘要】：具有螢石結(jié)構(gòu)的氧離子固態(tài)電解質(zhì)因其優(yōu)異的電學(xué)、力學(xué)性能已被廣泛應(yīng)用于全固態(tài)燃料電池、電解池、氣體分離和氣體傳感等能源與環(huán)境領(lǐng)域器件中。目前主要挑戰(zhàn)為拓展器件在中低溫區(qū)間(400~600 oC)應(yīng)用及開(kāi)發(fā)新型微型器件,這使得研究在較低溫度下具有高氧離子電導(dǎo)率的低維電解質(zhì)材料有重要意義。本論文通過(guò)設(shè)計(jì)低維電解質(zhì)材料中的“面”(晶界、表面和相界面)調(diào)控其微觀結(jié)構(gòu),優(yōu)化電學(xué)、力學(xué)性能,開(kāi)發(fā)其在中溫微型氧傳感器中的應(yīng)用,主要包括以下內(nèi)容:采用靜電紡絲方法制備并調(diào)控10 mol.%氧化鈧穩(wěn)定氧化鋯(10Sc SZ)納米纖維電解質(zhì)的晶粒尺寸(晶界體積分?jǐn)?shù))。結(jié)果表明,提高晶界體積分?jǐn)?shù)可抑制立方相(高電導(dǎo))-菱方相(低電導(dǎo))相變,并且晶界為氧離子傳導(dǎo)提供快速通道,10Sc SZ纖維的電導(dǎo)率比10Sc SZ塊體提高900倍。采用同軸靜電紡絲方法對(duì)10Sc SZ納米纖維表面包覆非晶氧化鋁改性。結(jié)果表明,表面包覆后纖維高溫晶粒生長(zhǎng)被抑制,生長(zhǎng)激活能提高一倍。高溫下10Sc SZ纖維表面具有低指數(shù)取向(低能量)的晶粒沿軸向優(yōu)先長(zhǎng)大,推動(dòng)纖維內(nèi)部晶粒長(zhǎng)大,表面包覆層可抑制纖維表面晶粒生長(zhǎng)。采用射頻磁控濺射方法制備10Sc SZ/非晶氧化鋁異質(zhì)薄膜結(jié)構(gòu),利用異質(zhì)界面調(diào)控10Sc SZ薄膜晶粒擇優(yōu)取向和氧離子電導(dǎo)率。結(jié)果表明,非晶氧化鋁過(guò)渡層使得10Sc SZ薄膜由(111)擇優(yōu)取向轉(zhuǎn)變?yōu)?110)擇優(yōu)取向,10Sc SZ薄膜的(110)取向比(111)取向更有利于氧離子快速傳導(dǎo)。采用射頻磁控濺射方法制備Ce0.8Sm0.2O_2-δ(SDC)與非晶氧化鋁(AO)多層薄膜電解質(zhì),研究異相界面對(duì)晶體取向、晶界分布及缺陷結(jié)構(gòu)進(jìn)而電學(xué)性能的調(diào)控作用。結(jié)果表明,無(wú)擇優(yōu)取向SDC/AO異相界面區(qū)結(jié)構(gòu)高度無(wú)序、缺陷富集,電導(dǎo)率提高1~2個(gè)數(shù)量級(jí),總電導(dǎo)隨層數(shù)增加而增加;強(qiáng)擇優(yōu)取向SDC/AO異相界面區(qū)域取向無(wú)規(guī)則性增加,晶界阻礙作用增強(qiáng),總電導(dǎo)隨層數(shù)增加而減小。采用磁控濺射制備無(wú)擇優(yōu)取向Ce0.8Sm0.1Nd0.1O_2-δ/Al2O3(SNDC/AO)多層膜電解質(zhì),其400 oC電導(dǎo)率相對(duì)于YSZ塊體提高2個(gè)數(shù)量級(jí)。結(jié)合微加工工藝,分別基于這兩種材料制成微型氧傳感器。結(jié)果表明,SNDC/AO氧傳感器比YSZ氧傳感器工作溫度低200oC。SNDC/AO氧傳感器靈敏度高(1 vol.%O_2)、響應(yīng)時(shí)間短(~1 s)和循環(huán)穩(wěn)定性好(1000次循環(huán))。
【學(xué)位授予單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB34;TP212

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本文編號(hào)：1294203