發(fā)布時(shí)間：2017-12-11 07:15

  本文關(guān)鍵詞：AlN、ZnO基體聲波傳感器在生物環(huán)境中的應(yīng)用研究

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【摘要】：壓電型生物傳感器是20世紀(jì)60年代開始發(fā)展起來的一種新型生物傳感器。此類傳感器利用聲電轉(zhuǎn)換效應(yīng),通過測量換能器輸出的聲波信號來反映被測物質(zhì)的特性變化。壓電型質(zhì)量傳感器主要有石英晶體微天平(QCM)、聲表面波傳感器(SAW)和薄膜體聲波傳感器(FBAR)。其中FBAR因其具有頻率高、體積小、靈敏度高、能與半導(dǎo)體工藝集成等優(yōu)點(diǎn),已在生物、醫(yī)學(xué)、食品安全、環(huán)境監(jiān)測等領(lǐng)域中開展了大量研究,成為生物傳感器的研究熱點(diǎn)之一。本論文制備了兩種不同種類壓電薄膜的體聲波傳感器,通過控制壓電膜生長方向使器件工作于縱波模式和厚度剪切模式,以適應(yīng)氣相、固相和液相不同條件下的應(yīng)用。利用抗原-抗體、親和素-生物素、Hg~(2+)離子核酸適配體,在FABR生物傳感器表面自組裝不同的生物識別敏感層,分別對腫瘤標(biāo)記物——癌胚抗原(CEA)、粘蛋白(MUC1)和重金屬Hg~(2+)離子進(jìn)行了檢測。討論了溫度對器件傳感性能的影響,并通過對壓電膜進(jìn)行Mg金屬摻雜來降低器件的頻率溫度系數(shù)(TCF系數(shù))。論文主要成果如下:1.利用射頻磁控濺射制備了c軸擇優(yōu)取向和c軸傾斜的AlN壓電膜,高質(zhì)量c軸擇優(yōu)取的ZnO壓電膜,對器件布拉格聲學(xué)反射層和上電極圖案化工藝進(jìn)行了研究,制備了適用于氣相、固相和液相環(huán)境下工作的薄膜體聲波傳感器。2.以c軸擇優(yōu)取向AlN壓電膜為FBAR基礎(chǔ),利用癌胚抗原(CEA)核酸適配體作為生物識別敏感層,對不同濃度CEA進(jìn)行了檢測。制備的AlN基FBAR傳感器諧振頻率為1997.05 MHz,插入損耗為-21.22 dB,靈敏度為2284 Hz cm2/ng,平均機(jī)電耦合Kt2和品質(zhì)因數(shù)Q分別為6.1%和520。用濃度為10μm/1的CEA核酸適配體修飾金電極,利用修飾后的FBAR生物傳感器對不同濃度的CEA生物分子進(jìn)行了監(jiān)測。最后對FBAR生物傳感器的選擇性進(jìn)行了研究。3.以c軸傾斜AlN壓電薄膜為基礎(chǔ),制備了剪切模式FBAR。利用軟光刻工藝制備了聚二甲基硅氧烷(PDMS)微流管道,實(shí)現(xiàn)在液體環(huán)境下利用FBAR-PDMS集成生物芯片對CEA進(jìn)行測試。剪切模式聲學(xué)波基頻位于1227.16 MHz,插入損耗為-17.07 dB。在空氣和液體中品質(zhì)因數(shù)Q值分別為193和174,對應(yīng)的平均機(jī)電耦合系數(shù)分別為3.75%和3.19%。利用FBAR-PDMS集成生物芯片對0.2至10μm/l范圍內(nèi)的CEA抗體濃度變化進(jìn)行了檢測,器件靈敏度為2045.89 Hz cm2/ng。隨著抗體濃度的增加,CEA抗原與抗體結(jié)合率先增加,達(dá)到最大值47.04%之后開始下降。4.制備了多孔金電極敏感加強(qiáng)型AlN基FBAR傳感器,器件諧振頻率為1214.58 MHz,利用Hg~(2+)核酸適配體修飾金電極,形成Hg~(2+)生物敏感層。通過T-Hg~(2+)-T雙堿基對結(jié)構(gòu)可以特異性俘獲目標(biāo)物Hg~(2+)離子,對50-1000nM范圍內(nèi)Hg~(2+)在器件上的負(fù)載量隨時(shí)間的變化進(jìn)行了檢測。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在100-1000nM濃度范圍內(nèi),器件頻率漂移量和Hg~(2+)濃度之間幾乎呈線性關(guān)系,檢測靈敏度約為677.07 Hz/nM,器件靈敏度高,選擇性好。5.利用ZnO基FBAR生物傳感器對MUC1進(jìn)行了檢測。制備的ZnO基FBAR傳感器諧振頻率為1503.3 MHz,平均機(jī)電耦合Kt2和品質(zhì)因數(shù)Q分別為2.39%和224。利用親和素修飾金電極形成生物敏感層,通過親和素-生物素免疫反應(yīng)間接法檢測MUC1生物分子。實(shí)驗(yàn)對20-500 nM濃度范圍內(nèi)MUCl進(jìn)行檢測后發(fā)現(xiàn),在50-400 nM范圍內(nèi)器件頻率漂移量和MUC1濃度之間幾乎呈線性關(guān)系,器件靈敏度約為4642.6 Hz/nM。最后,對傳感器敏感層的特異性識別進(jìn)行了研究。6.制備了 Mg摻雜ZnO壓電膜,并用SEM、EDS、XRD、XPS等對其進(jìn)行表征。利用Mg摻雜ZnO壓電膜制備了 FBAR器件,適當(dāng)?shù)蜐舛萂g摻雜有利于提高器件機(jī)電耦合系數(shù)。當(dāng)摻雜Mg元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2.23%時(shí),器件在20-100 ℃內(nèi)的溫度頻率系數(shù)TCF 為-16.8 ppm/℃,比之前純 ZnO 基 FBAR 的 TCF 值-69.5 ppm/℃下降了很多。
【學(xué)位授予單位】：湖北大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TP212.3

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本文編號：1277548