本文關(guān)鍵詞：二維有機(jī)半導(dǎo)體電學(xué)輸運(yùn)性質(zhì)的研究

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【摘要】：自從1980s第一個基于有機(jī)半導(dǎo)體的場效應(yīng)晶體管被發(fā)明以來,就受到了工業(yè)界和學(xué)術(shù)界的強(qiáng)烈關(guān)注。有機(jī)場效應(yīng)晶體管(OFETs)具有獨(dú)特的輕便,低成本,柔性等優(yōu)勢,被廣泛的用于電子和顯示行業(yè)。有機(jī)半導(dǎo)體中的載流子傳輸發(fā)生在靠近介質(zhì)層的幾個分子層的范圍內(nèi),是一個二維傳輸?shù)倪^程。雖然近年來體材料有機(jī)半導(dǎo)體的遷移率得到了很大的提高,但是直接研究二維尺度下有機(jī)半導(dǎo)體與結(jié)構(gòu)相關(guān)的本征輸運(yùn)性質(zhì)的問題還沒有得到解決,因?yàn)樵诔〉挠袡C(jī)半導(dǎo)體中存在的大量的缺陷和電荷陷阱使得我們不能得到材料的本征性質(zhì)。另外,半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)是現(xiàn)代電學(xué)與光電器件的基本組成單元,包括發(fā)光二極管,激光二極管等,利用傳統(tǒng)的分子束外延技術(shù)可以得到高質(zhì)量的異質(zhì)結(jié),但對晶格匹配度要求特別高,嚴(yán)重限制了組成異質(zhì)結(jié)的材料選擇。隨著石墨烯以及其他具有很弱層間范德華相互作用的二維材料的發(fā)展,范德華異質(zhì)結(jié)應(yīng)運(yùn)而生,可以通過堆疊不同的材料形成,不同材料依靠范德華作用結(jié)合,降低了對晶格匹配度的要求。目前已經(jīng)通過機(jī)械轉(zhuǎn)移或化學(xué)氣相沉積的方法得到許多高質(zhì)量的平面和垂直異質(zhì)結(jié),但這些異質(zhì)結(jié)幾乎都是由二維的原子晶體組成。如果把基本組成單元從無機(jī)擴(kuò)展到有機(jī)體系,將會極大的擴(kuò)展對異質(zhì)結(jié)的設(shè)計空間。本博士論文探索了二維尺度下有機(jī)半導(dǎo)體的電學(xué)輸運(yùn)行為,包括有機(jī)半導(dǎo)體材料并五苯與分子排列結(jié)構(gòu)相關(guān)的載流子輸運(yùn)性質(zhì),以及由二維層狀材料并五苯和 2,7-dioctyl[1]benzothieno[3,2-b][1]benzothiophene(C8-BTBT)組成的平面和垂直異質(zhì)結(jié)的電學(xué)性質(zhì)。我們從二維半導(dǎo)體的制備,表征,再到器件的制備,測量分析,做了系統(tǒng)而全面的探索,論文的具體內(nèi)容如下:(1)我們利用范德華外延在氮化硼(BN)襯底上外延生長出高度有序的二維單晶并五苯薄膜,可以實(shí)現(xiàn)層數(shù)從單層到三層的精確控制。通過原子力顯微鏡(AFM)表征發(fā)現(xiàn)靠近界面處的幾層并五苯分子具有不同的排列結(jié)構(gòu),前兩層(WL,1L)高度分別為0.5nm,1.14nm,隨后的各層(2L,3L...)高度均為1.58nm,和體材料中一樣,說明WL平躺在BN上,1L分子排列要比2L傾斜。通過高分辨原子力顯微鏡表征,我們得到1L和2L并五苯的晶格常數(shù)分別為a=6.23±0.07A,b=7.77±0.08A 和 a=6.03±0.05A,b=7.76±0.05A。1L 的并五苯元胞在 a 軸方向擴(kuò)張了 0.2A(3.3%)。DFT計算結(jié)果表明1L的并五苯分子是沿著b軸傾斜的,導(dǎo)致并五苯分子的短軸與a軸更加平行,相鄰分子間距離減小,排斥力增加,使得1L的晶格沿著a軸方向擴(kuò)張。(2)我們研究了 BN界面處并五苯的分子排列結(jié)構(gòu)對其電學(xué)輸運(yùn)性質(zhì)的調(diào)控作用。我們發(fā)現(xiàn)因?yàn)槿狈Ζ?π堆疊,WL并五苯不導(dǎo)電,1L并五苯器件具有理想晶體管的一些性質(zhì),如高遷移率(1～2cm2/Vs),近零的閾值電壓,非常小的亞閾值擺幅,歐姆接觸等,在低溫下,遷移率隨溫度下降很快降低,載流子具有躍遷輸運(yùn)的性質(zhì),通過擬合分析可得到局域化長度～1nm;而2L并五苯在室溫下遷移率比第一層稍高(～3cm2/Vs),在低溫下表現(xiàn)出和第一層很不同的能帶輸運(yùn)性質(zhì),隨著溫度下降遷移率逐漸升高,低溫下遷移率可達(dá)到～5cm2/Vs,是相似溫度下1L器件的50多倍。DFT計算很好的解釋了 1L和2L并五苯分子排列結(jié)構(gòu)對載流子輸運(yùn)性質(zhì)的調(diào)控作用:在2L中,分子軌道沿著a軸和b軸重疊形成擴(kuò)展態(tài);而在1L中,分子更加傾斜,使得分子軌道的空間分布發(fā)生變化,只能跨越五個分子,載流子在被WL-1L界面局域化之前只能自由運(yùn)動～1nm的距離,和實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。除了這個主要原因,還有一個影響因素是不同的層間耦合作用。WL和1L之間有很強(qiáng)的電學(xué)耦合作用,1L中的載流子很容易躍遷到WL然后被局域化,而1L對2L的作用卻幾乎可以忽略。(3)我們利用兩步物理氣相沉積(PVT)的方法制備了由層狀二維有機(jī)半導(dǎo)體材料并五苯/C8-BTBT組成的高質(zhì)量的平面和垂直的異質(zhì)結(jié)。兩種異質(zhì)結(jié)都具有干凈而清晰的界面,在界面處具有和無機(jī)異質(zhì)結(jié)中相似的很強(qiáng)的內(nèi)建電場。雖然并五苯和C8-BTBT是通過比較弱的范德華相互作用結(jié)合,但在垂直異質(zhì)結(jié)中表現(xiàn)出了很強(qiáng)的外延關(guān)系。平面異質(zhì)結(jié)的器件表現(xiàn)出了很好的整流效應(yīng),而在垂直異質(zhì)結(jié)器件中觀察到了負(fù)微分電阻現(xiàn)象。我們把范德華異質(zhì)結(jié)的概念從無機(jī)拓展到了有機(jī),為實(shí)現(xiàn)更多更復(fù)雜的功能提供了可能性。
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TN304.5;TN386

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本文編號：1271548