本文關(guān)鍵詞：界面插入層對(duì)二次生長ZnO納米線形貌和光電性能的調(diào)控

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【摘要】：ZnO納米線由于具有寬直接帶隙(～3.4 eV),大激子結(jié)合能(～60 meV),強(qiáng)激子振蕩強(qiáng)度(Rabi劈裂能～200 meV),高結(jié)晶質(zhì)量和高度對(duì)稱的六棱柱形狀等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是優(yōu)秀的短波長光電子材料,并且有望能用于制備光子學(xué)和(光)電器件如諧振腔、波導(dǎo)管、發(fā)光二極管、激光器等。在上述應(yīng)用中,ZnO納米線形貌和性能的優(yōu)劣將起到至關(guān)重要的作用。因此實(shí)現(xiàn)對(duì)ZnO形貌尺寸和性能的調(diào)控,不僅可以有助于提升其未來的應(yīng)用發(fā)展,同時(shí)也是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。在此背景下,我們針對(duì)ZnO形貌尺寸調(diào)控、帶邊熒光輻射增強(qiáng)和CVD生長中ZnO納米線的生長機(jī)理等方向展開研究。本論文主要內(nèi)容如下:在第一章中,我們首先介紹了 ZnO納米材料制備和生長機(jī)理的基本知識(shí)。隨后,我們介紹和總結(jié)了 ZnO納米材料的摻雜方法、形貌和性能調(diào)控等領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀。最后,我們論述了本論文研究的科學(xué)意義和主要內(nèi)容。在第二章中,我們發(fā)展一種在一次生長ZnO納米線的表面包裹少層TiOx再生長的策略,成功實(shí)現(xiàn)了 ZnO納米線徑向生長速率兩個(gè)數(shù)量級(jí)的提升。研究發(fā)現(xiàn)Ti元素在生長過程中,一直"浮"在生長的前端(納米線的外表面),而非摻雜在納米線的內(nèi)部。這種Ti元素獨(dú)特的"浮"式調(diào)控生長的行為,確保了包裹再生長納米線仍具有優(yōu)異的光學(xué)與電學(xué)性能:其室溫和低溫(83K)帶邊發(fā)光強(qiáng)度比參照的常規(guī)納米線樣品分別提升約5倍和10倍;而其電導(dǎo)率(～104 S/m)和載流子濃度(～1019cm-3)均比參照樣品提高1個(gè)數(shù)量級(jí)。此外,我們還研究分析了對(duì)應(yīng)生長過程的可能機(jī)理,提出了一種基于Ti-Zn離子交換反應(yīng)的生長圖像。在第三章中,我們通過ALD方法,在ZnO納米線的表面包裹了少層AlxOy薄膜,然后進(jìn)行再生長,該方法能成功制備界面△-鋁摻雜的ZnO納米線。不同于以往重?fù)诫sZnO納米線帶邊熒光輻射退化的現(xiàn)象,該界面△摻雜納米線的室溫帶邊發(fā)光強(qiáng)度,比參照的一次生長納米線樣品大20倍以上,其可見熒光發(fā)射卻減弱6倍。我們的研究表明:界面Al摻雜納米線的帶邊熒光增強(qiáng),主要?dú)w因于非輻射復(fù)合過程的抑制和輻射復(fù)合過程的增強(qiáng)。同時(shí)系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)測量和模擬計(jì)算分析進(jìn)一步闡明:界面摻雜納米線中非輻射過程的抑制,源于樣品中高載流子濃度屏蔽了晶格熱振動(dòng)對(duì)激子的非輻射弛豫的影響,而輻射過程的增強(qiáng)則源于低折射率Al摻雜界面層的光場局域增強(qiáng)效應(yīng)。在第四章中,我們發(fā)現(xiàn)了通過提高生長前載氣中O2濃度,能生長分節(jié)的ZnO納米線的現(xiàn)象。根據(jù)實(shí)驗(yàn)觀測結(jié)果和Zn核自催化生長理論,我們提出了一種能夠理解該現(xiàn)象的可能生長圖像。隨后,結(jié)合實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)和相關(guān)的成核理論,我們成功解釋了延長源反應(yīng)穩(wěn)定時(shí)間對(duì)納米線徑向尺寸和成核密度的調(diào)控現(xiàn)象。此外,我們通過納米線軸向生長輸運(yùn)模型,對(duì)納米線徑向尺寸和軸向長度之間的關(guān)系進(jìn)行了合理的解釋。最后,采用第一性原理泛函密度法,我們計(jì)算了 Ti和Al摻雜的替位能量差和摻雜后的ZnO表面能,并以此結(jié)果解釋了表面修飾的少層TiOx和AlxOy在再生長中不同的生長調(diào)控和摻雜行為。在第五章中,我們對(duì)ZnO納米材料的后續(xù)研究工作進(jìn)行了展望,并提出了相應(yīng)的建議。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TN304.21

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本文編號(hào)：1270483