本文關(guān)鍵詞：界面插入層對二次生長ZnO納米線形貌和光電性能的調(diào)控

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【摘要】：ZnO納米線由于具有寬直接帶隙(～3.4 eV),大激子結(jié)合能(～60 meV),強激子振蕩強度(Rabi劈裂能～200 meV),高結(jié)晶質(zhì)量和高度對稱的六棱柱形狀等優(yōu)點,被認為是優(yōu)秀的短波長光電子材料,并且有望能用于制備光子學和(光)電器件如諧振腔、波導管、發(fā)光二極管、激光器等。在上述應用中,ZnO納米線形貌和性能的優(yōu)劣將起到至關(guān)重要的作用。因此實現(xiàn)對ZnO形貌尺寸和性能的調(diào)控,不僅可以有助于提升其未來的應用發(fā)展,同時也是一個巨大的挑戰(zhàn)。在此背景下,我們針對ZnO形貌尺寸調(diào)控、帶邊熒光輻射增強和CVD生長中ZnO納米線的生長機理等方向展開研究。本論文主要內(nèi)容如下:在第一章中,我們首先介紹了 ZnO納米材料制備和生長機理的基本知識。隨后,我們介紹和總結(jié)了 ZnO納米材料的摻雜方法、形貌和性能調(diào)控等領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀。最后,我們論述了本論文研究的科學意義和主要內(nèi)容。在第二章中,我們發(fā)展一種在一次生長ZnO納米線的表面包裹少層TiOx再生長的策略,成功實現(xiàn)了 ZnO納米線徑向生長速率兩個數(shù)量級的提升。研究發(fā)現(xiàn)Ti元素在生長過程中,一直"浮"在生長的前端(納米線的外表面),而非摻雜在納米線的內(nèi)部。這種Ti元素獨特的"浮"式調(diào)控生長的行為,確保了包裹再生長納米線仍具有優(yōu)異的光學與電學性能:其室溫和低溫(83K)帶邊發(fā)光強度比參照的常規(guī)納米線樣品分別提升約5倍和10倍;而其電導率(～104 S/m)和載流子濃度(～1019cm-3)均比參照樣品提高1個數(shù)量級。此外,我們還研究分析了對應生長過程的可能機理,提出了一種基于Ti-Zn離子交換反應的生長圖像。在第三章中,我們通過ALD方法,在ZnO納米線的表面包裹了少層AlxOy薄膜,然后進行再生長,該方法能成功制備界面△-鋁摻雜的ZnO納米線。不同于以往重摻雜ZnO納米線帶邊熒光輻射退化的現(xiàn)象,該界面△摻雜納米線的室溫帶邊發(fā)光強度,比參照的一次生長納米線樣品大20倍以上,其可見熒光發(fā)射卻減弱6倍。我們的研究表明:界面Al摻雜納米線的帶邊熒光增強,主要歸因于非輻射復合過程的抑制和輻射復合過程的增強。同時系統(tǒng)的實驗測量和模擬計算分析進一步闡明:界面摻雜納米線中非輻射過程的抑制,源于樣品中高載流子濃度屏蔽了晶格熱振動對激子的非輻射弛豫的影響,而輻射過程的增強則源于低折射率Al摻雜界面層的光場局域增強效應。在第四章中,我們發(fā)現(xiàn)了通過提高生長前載氣中O2濃度,能生長分節(jié)的ZnO納米線的現(xiàn)象。根據(jù)實驗觀測結(jié)果和Zn核自催化生長理論,我們提出了一種能夠理解該現(xiàn)象的可能生長圖像。隨后,結(jié)合實驗設計和相關(guān)的成核理論,我們成功解釋了延長源反應穩(wěn)定時間對納米線徑向尺寸和成核密度的調(diào)控現(xiàn)象。此外,我們通過納米線軸向生長輸運模型,對納米線徑向尺寸和軸向長度之間的關(guān)系進行了合理的解釋。最后,采用第一性原理泛函密度法,我們計算了 Ti和Al摻雜的替位能量差和摻雜后的ZnO表面能,并以此結(jié)果解釋了表面修飾的少層TiOx和AlxOy在再生長中不同的生長調(diào)控和摻雜行為。在第五章中,我們對ZnO納米材料的后續(xù)研究工作進行了展望,并提出了相應的建議。
【學位授予單位】：中國科學技術(shù)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TN304.21

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