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典型農(nóng)業(yè)面源污染河流硝態(tài)氮及熒光溶解性有機質的源解析研究

發(fā)布時間:2017-12-20 18:11

  本文關鍵詞:典型農(nóng)業(yè)面源污染河流硝態(tài)氮及熒光溶解性有機質的源解析研究 出處:《浙江大學》2016年博士論文 論文類型:學位論文


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【摘要】:主要非點源污染物的來源解析是開展有效農(nóng)業(yè)流域管理的先行步驟;诤恿魇芗{水體污染特征的源解析方法不需過多考慮污染物的輸出負荷及其復雜的遷移過程,故因操作簡便,解析結論可靠等優(yōu)點而得到廣泛應用。論文針對太湖南部典型山溪平原復合型農(nóng)業(yè)河流苕溪水體存在的高氮污染來源不清的問題,以及溶解性有機質(dissolved organic matter, DOM)相關研究的空白,通過采用基于受納水體污染特征的源解析策略,利用常規(guī)水質監(jiān)測,15N-18O雙穩(wěn)定同位素示蹤,基于平行因子分析(parallel factor analysis, PARAFAC)和自組織映射圖(self-organizing maps, SOM)的熒光指紋圖譜,系統(tǒng)評估了苕溪水體碳氮污染現(xiàn)狀,對氮素主要賦存形態(tài)NO3-和DOM的來源和空間賦存規(guī)律進行了源解析,據(jù)此提出若干科學有效的流域管理策略。另外,構建并創(chuàng)新了高維熒光數(shù)據(jù)的SOM深度解析方法。取得具體結論如下:1、通過規(guī);饔虿蓸,利用SOM神經(jīng)網(wǎng)絡等方法揭示了東西苕溪兩大源頭子流域的地表水質空間差異。境內地表水冬季總體水質符合Ⅲ類水標準,但東苕溪總體水質差于西苕溪,“河流-湖泊-水庫”水體總氮污染強于“池塘-溝渠”,但溶解性有機碳、濁度和NH4+-N情況與之相反。源頭溪流、主支流、干流和湖泊水庫水質相對清潔,但尤以東苕溪次級支流及“池塘-溝渠”的污染問題突出。利用氮磷比和碳氮比的生態(tài)化學計量關系,結合歷史水質資料,確認了流域地表水體的高氮污染問題及硝酸鹽累積機理,其氮素主導成分為硝酸鹽(總氮中占比超50%).綜上,建議流域污染的防控需重點關注東苕溪,特別是境內的次級支流和池塘溝渠,并建議在夏季對非點源污染更嚴重的東苕溪子流域開展NO3-和DOM的污染源解析研究。2、利用河水D和18O以及NO3-的15N和’8O同位素信息考察了東苕溪干流及支流的水源特征及硝酸鹽的主要來源。全部河流水樣在夏季同樣富含以硝酸鹽為主要賦存形式的氮素,其8D和δ18O-H2O值亦符合本地大氣水線方程,故知降雨是東苕溪流域水源補給的重要驅動因子,且干流水量主要來自南、北和西苕溪,故建議作為硝酸鹽防控的重點(不含中苕溪)。主干道水體的δ15N-NO3-值波動范圍較大,但δ18O-NO值反之,這均可得到合理解釋。此外,支流水樣的δ15N和δ18O-NO3-值差異顯著,該值在受農(nóng)村生活和畜禽養(yǎng)殖廢水污染的南苕溪支流和部分中、北苕溪支流水體中較高,但在受土壤有機氮礦化和化肥流失影響的支流水體中較小,據(jù)此可定性判斷不同類型河流的硝酸鹽主要來源。綜上,建議圍繞NO3-的來源及氮素污染特征確定“一河一策”的農(nóng)業(yè)流域河流削氮防治策略。3、利用河水的激發(fā)發(fā)射矩陣(excitation-emission matrices, EEMs)熒光指紋圖譜,考察了東苕溪中上游典型復合污染子流域內(擴散農(nóng)業(yè)污染源和農(nóng)村生活污水源為主)三級河流水體熒光溶解性有機質(fluorescent DOM, FDOM)的來源和空間賦存規(guī)律。利用]PARAFAC分析共從EEMs重疊光譜中分離到四個熒光組分,即類腐殖質C1、海洋源類腐殖質C2、類色氨酸物質C3和類酪氨酸物質C4,分別對應傳統(tǒng)定義的A+C, A+M, T和B峰。其中Cl和C2對FDOM的貢獻累積超60%,且主要為外源流失的陸地腐殖質,C3則主要來自生活污水或生物代謝物補給,但C4主要在河流內部原位生成。外源輸入的FDOM在多級河流中的流動將經(jīng)歷逐步同質化的過程。污染源和次級支流水體中C1~C3熒光組分的含量顯著高于后續(xù)受納河流,故農(nóng)業(yè)流域管理不僅需加強污染源控工作,更需重視次級支流水體的修復與管理。4、研究對比了傳統(tǒng)EEMs-SOM和新型PARAFAC-SOM神經(jīng)網(wǎng)絡的復雜EEMs解析能力差異。結果發(fā)現(xiàn),前者需依賴常規(guī)“摘峰法”對各熒光峰做出主觀判斷,其重疊熒光峰的區(qū)分能力較差,人為割裂了多激發(fā)共發(fā)射熒光峰間的聯(lián)系,弱化了分析結果的實際環(huán)境意義,但神經(jīng)元參考EEM可視化效果較佳,且操作簡便,耗時較少。后者可克服上述缺陷,清除EEMs的噪聲或無用信息,大幅降低輸入變量數(shù),縮減運算時間,較大改善輸出結果的準確性,獲得無損可靠且實際環(huán)境意義較強的結果,但該法的PARAFAC預處理要求較高且工作量較大。兩類模型優(yōu)勢互補,解析結論一致,可生動揭示FDOM在河流中的來源及空間賦存規(guī)律。推薦綜合使用以實現(xiàn)EEMs的深度解析。
【學位授予單位】:浙江大學
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:X71

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本文編號:1312918

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