本文關(guān)鍵詞：大氣小分子的激光光腔衰蕩光譜線型研究

  更多相關(guān)文章： 激光光腔衰蕩光譜 光譜線型 水分子 二氧化碳 一氧化碳 氫分子 碰撞線型

【摘要】：分子光譜學(xué)作為研究分子結(jié)構(gòu)、性質(zhì)以及分子間作用關(guān)系的重要手段,不僅被廣泛應(yīng)用于化學(xué)、物理、生物等基礎(chǔ)科學(xué)領(lǐng)域,同時(shí)還是環(huán)境、天文觀測(cè)等應(yīng)用領(lǐng)域的重要研究方法。近年來,人們對(duì)于全球溫室氣體排放(例如二氧化碳)的監(jiān)控、大氣污染物的檢測(cè)以及天文觀測(cè)中對(duì)于星際氣體、宇宙起源等太空探索都主要依賴于光譜學(xué)手段。另一方面,隨著高精密原子分子光譜技術(shù)的發(fā)展,一些原子、分子光譜也被應(yīng)用于檢驗(yàn)基本物理定律和測(cè)定基本物理常數(shù)(如精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)以及波爾茲曼常數(shù)等)。這些光譜學(xué)應(yīng)用都依賴于可靠可信的光譜數(shù)據(jù)參數(shù),而如何得到這些光譜參數(shù)則主要依賴于對(duì)實(shí)驗(yàn)測(cè)量光譜的擬合,目前被廣泛使用的HITRAN數(shù)據(jù)庫所采用的就是最常用的伏特(Voigt)線型來擬合得到的各類光譜參數(shù),包括譜線的位置、強(qiáng)度、位移系數(shù)以及展寬系數(shù)。但隨著光譜技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展,以及人們對(duì)于大氣遙感探測(cè)所需要的光譜數(shù)據(jù)有了更高精度的要求,伏特(Voigt)線型不再能夠滿足需求,因此越來越多精度更高、也更復(fù)雜的光譜線型理論被發(fā)展起來。本論文的主要工作是通過發(fā)展高精密激光光腔衰蕩光譜方法來研究大氣小分子的高精密光譜,并通過考慮不同光譜的信噪比、測(cè)量壓力以及譜線的頻率精度來選擇合適光譜線型解析光譜,獲得了重要的光譜信息參數(shù),包括譜線的位置、強(qiáng)度、位移系數(shù)以及展寬系數(shù)、壓窄系數(shù)等。同時(shí)對(duì)光譜線型展開了細(xì)致的研究,對(duì)于未來利用光譜手段測(cè)量波爾茲曼常數(shù)具有重要意義。本論文的主要內(nèi)容有：第一章介紹光譜線型的發(fā)展,造成譜線展寬的主要因素,以及在此基礎(chǔ)上通過考慮不同作用機(jī)理所發(fā)展出的各類光譜線型,包括伏特(Voigt)、軟球碰撞線型(Galatry)、硬球碰撞線型(Rautian)、部分修正的速度相關(guān)硬球碰撞線型(HTP)等。同時(shí)介紹光譜線型參數(shù)的具體含義以及其與壓力溫度等的相關(guān)性,另外簡(jiǎn)要概述多原子分子的紅外振轉(zhuǎn)光譜結(jié)構(gòu)和躍遷選擇定則。第二章簡(jiǎn)要介紹幾種目前主要的高分辨光譜技術(shù),并重點(diǎn)說明光腔衰蕩光譜原理、高精度光腔衰蕩光譜實(shí)驗(yàn)裝置的改進(jìn)和發(fā)展。同時(shí)詳細(xì)闡述實(shí)驗(yàn)室所發(fā)展的高真空激光光腔衰蕩光譜實(shí)驗(yàn)裝置的結(jié)構(gòu),在可探測(cè)波段780—850 nm內(nèi),它的探測(cè)靈敏度達(dá)到10-11/cm,同時(shí)頻率精度達(dá)到亞MHz水平。第三章介紹利用光腔衰蕩光譜技術(shù)測(cè)量重要大氣小分子如水分子(及其同位素)、二氧化碳、一氧化碳分子在相關(guān)可探測(cè)波段的振轉(zhuǎn)躍遷光譜,采用高斯線型(Gaussian)以及伏特(Voigt)線型擬合譜線得到相關(guān)光譜信息參數(shù)。第四章介紹氫分子的電四極矩躍遷高精密光譜研究工作。通過采用軟球碰撞線型(Galatry)、硬球碰撞線型(Rautian)、速度相關(guān)的伏特線型(SDVP)等復(fù)雜線型來擬合光譜,得到氫分子的第二泛頻電四極躍遷譜線的位置以及強(qiáng)度、展寬、壓窄等光譜參數(shù)。同時(shí)還研究了不同緩沖氣體對(duì)于氫分子S3(1)躍遷的碰撞線型變化,發(fā)現(xiàn)了氫分子在不同緩沖氣中的碰撞線型不僅包含有分子間碰撞所帶來的Dicke壓窄效應(yīng),還存在不可忽略的速度依賴效應(yīng)。因此通過采用考慮速度依賴效應(yīng)的硬球碰撞模型得到SDHC線型,來擬合光譜得到了不同緩沖氣對(duì)于氫分子的壓力位移系數(shù)、壓力展寬系數(shù)以及碰撞壓窄系數(shù)。
【關(guān)鍵詞】：激光光腔衰蕩光譜 光譜線型 水分子 二氧化碳 一氧化碳 氫分子 碰撞線型
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O561.3
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-12
• 第一章 光譜線型理論12-36
• 1.1 吸收光譜13-15
• 1.1.1 Lambert-Beer定律13-15
• 1.1.2 光譜線型函數(shù)15
• 1.2 造成譜線展寬的因素15-17
• 1.2.1 自然加寬15-16
• 1.2.2 多普勒加寬——Gaussian線型16-17
• 1.2.3 碰撞加寬——Lorentz線型17
• 1.3 不同線型的發(fā)展17-29
• 1.3.1 Voigt線型18-20
• 1.3.2 Galatry/Rautian/BBP線型20-23
• 1.3.3 SDVP/SDGP/SDRP線型23-24
• 1.3.4 HTP線型24-29
• 1.4 光譜線型參數(shù)29-31
• 1.4.1 光譜線型的各項(xiàng)參數(shù)29-30
• 1.4.2 部分重疊譜線的多峰擬合30-31
• 1.5 多原子分子紅外振轉(zhuǎn)光譜31-36
• 1.5.1 分子能級(jí)理論31-32
• 1.5.2 振轉(zhuǎn)躍遷選擇定則32-36
• 第二章 實(shí)驗(yàn)原理及裝置36-52
• 2.1 高分辨吸收光譜技術(shù)36-39
• 2.1.1 傅里葉變換光譜(FTS)36
• 2.1.2 激光腔內(nèi)吸收光譜(ICLAS)36-37
• 2.1.3 腔內(nèi)增強(qiáng)吸收光譜(CEAS)37
• 2.1.4 激光光腔衰蕩光譜(CRDS)37-39
• 2.2 高精密激光光腔衰蕩光譜技術(shù)39-50
• 2.2.1 基本原理39-43
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)裝置43-47
• 2.2.3 超穩(wěn)腔頻率定標(biāo)47-50
• 2.3 高精密光譜儀性能50-52
• 第三章 氣相多原子分子的紅外振轉(zhuǎn)光譜測(cè)量52-86
• 3.1 H_2~(16)O及其同位素分子HD~(16)O、D_2~(16)O在782-840 nm的絕對(duì)頻率測(cè)量52-66
• 3.1.1 研究概況52-54
• 3.1.2 研究方法54-56
• 3.1.3 光譜分析56-62
• 3.1.4 結(jié)果討論62-66
• 3.2 CO_2分子的近紅外振轉(zhuǎn)光譜66-75
• 3.2.1 研究概況66
• 3.2.2 研究方法66-67
• 3.2.3 光譜分析67-70
• 3.2.4 結(jié)果討論70-75
• 3.3 CO分子的第五泛頻振轉(zhuǎn)躍遷譜線研究75-86
• 3.3.1 研究概況75-76
• 3.3.2 研究方法76
• 3.3.3 光譜分析76-81
• 3.3.4 結(jié)果討論81-86
• 第四章 氫分子的振轉(zhuǎn)躍遷高精密線型研究86-106
• 4.1 H_2分子的電四極矩躍遷86-96
• 4.1.1 研究概況87-88
• 4.1.2 研究方法88-89
• 4.1.3 光譜分析89-92
• 4.1.4 結(jié)果討論92-96
• 4.2 H_2在He/Ar/N_2緩沖氣體中的碰撞線型96-106
• 4.2.1 研究概況96-97
• 4.2.2 研究方法97-98
• 4.2.3 光譜分析98-102
• 4.2.4 結(jié)果討論102-106
• 第五章 附錄106-116
• 5.1 SDHC線型函數(shù)106-108
• 5.2 Fortran程序108-116
• 參考文獻(xiàn)116-126
• 致謝126-128
• 在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的研究成果128-129

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