本文關(guān)鍵詞：H_2及幾個烷烴小分子的康普頓輪廓研究

  更多相關(guān)文章： 康普頓輪廓 康普頓散射 X射線康普頓散射技術(shù) 同步輻射 氣 室 硅漂移X射線探測器 Hartree-Fock方法 密度泛函理論 H_2 CH_4 C_2H_6 C_3H_8 電子動量密度 波函數(shù)

【摘要】：原子分子的康普頓輪廓直接反映了原子分子基態(tài)的電子動量密度分布,并對其波函數(shù)的變化十分靈敏。因此,實驗上測量康普頓輪廓是探究原子分子內(nèi)部電子分布的一個重要途徑。精確的康普頓輪廓實驗數(shù)據(jù)不僅能夠幫助我們了解原子分子的電子結(jié)構(gòu)特性,而且可以作為基準(zhǔn)來檢驗各種理論模型、計算方法以及靶的波函數(shù)。為此,本論文利用先進的第三代同步輻射光源,精確測量了H：及幾個小烷烴分子的康普頓輪廓,并利用量子化學(xué)計算軟件Gaussian09計算了這些分子的康普頓輪廓。 本論文的主要工作及創(chuàng)新點如下： 1、在上海同步輻射光源BL15U1線站上,實現(xiàn)了X射線康普頓散射技術(shù)。在入射光能量為20keV、能量展寬為3eV、且光束為非聚焦模式條件下,可以測量任意較輕的氣相原子分子的康普頓輪廓。為此,我們設(shè)計并建成了包括氣室、固體探測器、康普頓散射支架等在內(nèi)的一整套實驗裝置,光子入射方向、探測方向與氣室中心的對中精度均在0.1mm以內(nèi)。其中,氣室采用了鋁合金材料,實現(xiàn)了無焊接密封和上下兩層設(shè)計,不僅密封效果好,而且可大大降低實驗本底； 2、利用量子化學(xué)計算軟件Gaussian09,在本實驗室實現(xiàn)了原子分子的康普頓輪廓計算。為了能與實驗測量的康普頓輪廓進行對比,用C語言編寫了一個卷積程序： 3、測量了H2分子的康普頓輪廓,統(tǒng)計精度在pz=0處達到了0.2%。同時,采用Hartree-Fock方法和密度泛函方法結(jié)合一系列逐漸增大的基組計算了H2分子的康普頓輪廓。通過與實驗的康普頓輪廓對比發(fā)現(xiàn),密度泛函計算明顯與實驗符合更好,揭示出電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)在H2分子波函數(shù)的精確計算中起重要作用。此外,不同基組的B3LYP計算與實驗的對比結(jié)果表明,添加彌散函數(shù)或極化函數(shù)對提高H2分子的波函數(shù)描述精度幫助不大； 4、測量了CH4和C2H6分子的康普頓輪廓,統(tǒng)計精度在pz=0處達到了0.2%。由于采用了先進的第三代同步輻射光源并采取了有效的降本底措施,目前實驗測量的康普頓輪廓比早期的實驗結(jié)果更精確。同時,用密度泛函方法結(jié)合aug-cc-pVTZ基組計算得到的康普頓輪廓也與目前的實驗符合很好。此外,通過對比CH4和C2H6分子各個軌道的康普頓輪廓與位置空間電子密度分布,揭示了康普頓輪廓與波函數(shù)之間的密切聯(lián)系； 5、首次測量了C3H8分子的康普頓輪廓,統(tǒng)計精度在pz=0處達到了0.2%。實驗結(jié)果與采用密度泛函方法結(jié)合aug-cc-pVTZ基組的計算符合很好。另外,分析了C3H8分子13個軌道的康普頓輪廓和位置空間電子密度分布。
【關(guān)鍵詞】：康普頓輪廓 康普頓散射 X射線康普頓散射技術(shù) 同步輻射 氣 室 硅漂移X射線探測器 Hartree-Fock方法 密度泛函理論 H_2 CH_4 C_2H_6 C_3H_8 電子動量密度 波函數(shù)
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O561
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-9
• 目錄9-12
• 第一章 緒論12-26
• 1.1 光與物質(zhì)的相互作用12-13
• 1.2 光散射過程13-18
• 1.2.1 彈性散射13-14
• 1.2.2 非彈性激發(fā)14-15
• 1.2.3 康普頓散射15-18
• 1.3 康普頓輪廓18-26
• 1.3.1 康普頓輪廓的發(fā)現(xiàn)18-20
• 1.3.2 康普頓輪廓的研究背景20-21
• 1.3.3 康普頓輪廓的理論基礎(chǔ)21-26
• 第二章 康普頓輪廓實驗方法26-44
• 2.1 測量原理26-27
• 2.2 實驗裝置27-39
• 2.2.1 同步輻射光源簡介27-33
• 2.2.2 氣室33-36
• 2.2.3 硅漂移X射線探測器36
• 2.2.4 康普頓散射支架36-39
• 2.3 實驗的動量分辨39-43
• 2.4 康普頓輪廓實驗方法的特點43
• 2.5 本章小結(jié)43-44
• 第三章 康普頓輪廓的理論計算44-60
• 3.1 康普頓輪廓計算的理論基礎(chǔ)44
• 3.2 常用的量子化學(xué)理論44-48
• 3.2.1 Hartree-Fock理論44-47
• 3.2.2 密度泛函理論47-48
• 3.3 量子化學(xué)計算軟件Gaussian 0948-54
• 3.3.1 Gaussian 09簡介48-50
• 3.3.2 Gaussian 09的輸入文件50-52
• 3.3.3 基組的選擇52-54
• 3.4 康普頓輪廓的理論計算54-60
• 3.4.1 分子構(gòu)型優(yōu)化54-56
• 3.4.2 分子軌道波函數(shù)的計算56-57
• 3.4.3 動量密度的計算57-58
• 3.4.4 康普頓輪廓的計算58-60
• 第四章 H_2的康普頓輪廓研究60-66
• 4.1 實驗研究現(xiàn)狀60
• 4.2 H_2的康普頓輪廓計算60-62
• 4.3 實驗方法62-63
• 4.4 實驗結(jié)果和討論63-64
• 4.5 本章小結(jié)64-66
• 第五章 CH_4和C_2H_6的康普頓輪廓研究66-76
• 5.1 實驗研究現(xiàn)狀66-67
• 5.2 CH_4和C_2H_6的康普頓輪廓計算67
• 5.3 實驗方法67-69
• 5.4 實驗結(jié)果和討論69-75
• 5.5 本章小結(jié)75-76
• 第六章 C_3H_8的康普頓輪廓研究76-82
• 6.1 實驗研究現(xiàn)狀76
• 6.2 C_3H_8的康普頓輪廓的計算76
• 6.3 實驗方法76-77
• 6.4 實驗結(jié)果和討論77-80
• 6.5 本章小結(jié)80-82
• 總結(jié)與展望82-84
• 參考文獻84-92
• 附錄A 康普頓輪廓實驗操作說明92-96
• A.1 實驗步驟92-93
• A.2 注意事項93-96
• 在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文96-98
• 致謝98

【共引文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 薛超凡;王勇;吳衍青;許子健;邰仁忠;;軟X射線光束線能量分辨率測量中氣體壓強對譜線的影響研究[J];核技術(shù);2011年08期

2 趙冬梅;馬強;王偉;戚木直;;高能角分辨電子能量損失譜儀的結(jié)構(gòu)設(shè)計[J];河南機電高等�？茖W(xué)校學(xué)報;2008年04期

3 岳莉;吳位巍;陳廣萍;;分子勢能函數(shù)與分子光譜[J];懷化學(xué)院學(xué)報;2009年05期

4 施德恒,黃宜軍;智能化CO_2/O_2濃度、環(huán)境溫度分析測試儀[J];紅外技術(shù);1997年05期

5 張向華,李文釗,徐恒泳,劉鴻;分子篩在光催化中的應(yīng)用[J];化學(xué)進展;2004年05期

6 賈豫東;張春熹;歐攀;魏興春;李大偉;;用超熒光光源實現(xiàn)HCN分子2_(v3)帶紅外振轉(zhuǎn)譜測量[J];中國激光;2009年09期

7 付成果;金寧通;;共價鍵理論的系統(tǒng)學(xué)習(xí)[J];科教文匯(下旬刊);2011年11期

8 孟現(xiàn)柱;;原子和離子的基態(tài)能量經(jīng)驗公式[J];科學(xué)技術(shù)與工程;2009年01期

9 馬靜婕;陳煥英;;S原子如何吸附在貴金屬銥Ir(100)表面[J];甘肅科技縱橫;2011年04期

10 高翔;張衛(wèi)華;李家明;;原子分子物理學(xué)科的進展[J];物理教學(xué);2013年04期

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 黃成武;分子價殼層伴線的高能量分辨電子動量譜學(xué)研究[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2010年

2 榮識廣;雙阱中玻色—愛因斯坦凝聚體的規(guī)則與混沌運動[D];湖南師范大學(xué);2011年

3 劉院省;Cu/NaI量子態(tài)演化動力學(xué)的超快探測與操控研究[D];北京工業(yè)大學(xué);2011年

4 楊建軍;污染土壤重金屬分子形態(tài)及其根際轉(zhuǎn)化機制研究[D];浙江大學(xué);2011年

5 田啟國;2π全角度電子動量譜儀及大動量端電子動量譜學(xué)研究[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2012年

6 杜軍和;二氧化碳等分子的高分辨低溫基質(zhì)隔離光譜研究[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2012年

7 羅德禮;金屬氫化物的分子結(jié)構(gòu)、分子反應(yīng)動力學(xué)和Ni_4團簇的分子結(jié)構(gòu)[D];四川大學(xué);2002年

8 李亞民;若干硝基、亞硝基化合物光解動力學(xué)研究[D];中國科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2003年

9 谷希斌;鹵代烴光解動力學(xué)研究和取向分子光解實驗裝置[D];中國科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2003年

10 任維義;雙原子分子振動能譜和離解能的精確研究[D];四川大學(xué);2004年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 王曉東;基于紅外吸收型CO_2濃度分析儀設(shè)計[D];鄭州大學(xué);2010年

2 蔡勤;激發(fā)態(tài)Rb_2、Na_2與H_2的碰撞能量轉(zhuǎn)移[D];新疆大學(xué);2011年

3 欒楠楠;Cs激發(fā)態(tài)與H_2反應(yīng)的轉(zhuǎn)動分辨總截面的測量[D];新疆大學(xué);2011年

4 蔣元祺;Cu_n（n=2-12,55）團簇的中性及其帶電體系的密度泛函研究[D];新疆大學(xué);2011年

5 張景國;基于TDLAS的一氧化碳氣體濃度測量技術(shù)研究[D];電子科技大學(xué);2011年

6 林朔;用于動量譜儀的低能脈沖電子束系統(tǒng)搭建與調(diào)試[D];復(fù)旦大學(xué);2011年

7 章韋芳;氫原子（e，，2e）反應(yīng)的一級玻恩近似和BBK理論計算[D];安徽大學(xué);2011年

8 任林茂;俄歇電子能譜儀的研制和Ar的快電子碰撞研究[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2011年

9 劉火雁;鐵和鈷原子摻雜硼團簇的密度泛函理論研究[D];新疆師范大學(xué);2011年

10 符江;基于積分球算法的有害氣體檢測技術(shù)研究[D];遼寧工程技術(shù)大學(xué);2011年

本文編號：607676