煙氣中的SO2和NO。是大氣的主要污染物。物理和化學(xué)法煙氣處理雖然脫除效率高,但是設(shè)備易腐蝕,運(yùn)行成本高,而且存在二次污染。基于以上缺點(diǎn),人們利用微生物法進(jìn)行煙氣處理,但是處理過(guò)程中卻存在硫化物抑制現(xiàn)象。為了解除硫化物抑制現(xiàn)象和降低運(yùn)行成本,本研究將嗜鹽嗜堿微生物應(yīng)用到生物法煙氣處理中,開(kāi)展了以下研究。首先,利用復(fù)合碳源(乳酸和乙醇)在高COD/SO42-(4.0)下啟動(dòng)嗜鹽嗜堿硫酸鹽還原反應(yīng)器,并考察COD/SO42和水力停留時(shí)間(HRT)對(duì)嗜鹽嗜堿微生物硫酸鹽還原的影響。本研究實(shí)現(xiàn)了嗜鹽嗜堿微生物硫酸鹽還原,以COD/SO42- 4.0啟動(dòng)的反應(yīng)器,最佳COD/SO42-仍為4.0,為了降低成本,在后續(xù)實(shí)驗(yàn)中從啟動(dòng)階段開(kāi)始就應(yīng)該采用低的COD/SO42-;與乳酸相比,嗜鹽嗜堿硫酸鹽還原菌(SRB)更偏好利用乙醇；以乙醇為唯一碳源在COD/SO42-為4.0的條件下,最佳的HRT為18 h,此時(shí)反應(yīng)器的硫酸鹽去除率為97.8%,硫酸鹽去除速率可以達(dá)到6.26 kg/m3 d,且不存在硫化物抑制現(xiàn)象。利用變性梯度凝膠電泳(DGGE)分析發(fā)現(xiàn)體系中的嗜鹽嗜堿SRB為Desulfonatronovibrio sp.,該SRB只有在以乙醇為碳源且COD/SO42-為4.0的情況下才能被檢測(cè)到,這也就證明最佳COD/SO42-的確為4.0。從成功啟動(dòng)的嗜鹽嗜堿硫酸鹽還原反應(yīng)器底部取泥進(jìn)行富集培養(yǎng),最終富集得到兩種嗜鹽嗜堿SRB：Desulfonatronum sp.和Desulfonatronovibrio sp.。其次,利用復(fù)合碳源(葡萄糖、乳酸和乙醇)在高COD/NO3-(4.2)下啟動(dòng)嗜鹽嗜堿反硝化反應(yīng)器,并考察不同NO3-/SO42-對(duì)硝酸鹽和硫酸鹽還原的影響。本研究實(shí)現(xiàn)了嗜鹽嗜堿微生物同步脫硫脫硝,當(dāng)HRT為24 h時(shí),最佳的NO3-/SO42-為3.0,在此條件下硝酸鹽去除率為100%,硫酸鹽去除率為69.5%,此時(shí)的反硝化速率為6.0 kg/m3d,硫酸鹽去除速率為1.39 kg/m3 d,且不存在硫化物抑制現(xiàn)象；反硝化細(xì)菌(DB)偏好利用乳酸,而SRB偏好利用乙醇。利用DGGE分析發(fā)現(xiàn)體系中的DB主要為Halomonas campisalis, SRB主要為Desulfonatronovibrio sp.,且兩者的豐度均隨著NO3-/SO42-降低而增加,這就能夠解釋為什么我們的反應(yīng)器能夠?qū)崿F(xiàn)同步脫硫脫硝。從成功啟動(dòng)的嗜鹽嗜堿反硝化反應(yīng)器底部取泥進(jìn)行富集培養(yǎng),篩得一株嗜鹽嗜堿DB：Halomonas campisalis。再次,利用六種不同的碳源(乳酸、葡萄糖、甲醇、乙醇、甲酸和乙酸)以COD/SO42- 2.0, HRT 24 h分別啟動(dòng)不同的反應(yīng)器,考察不同碳源對(duì)硫酸鹽還原的影響。最佳的電子供體為乙醇,進(jìn)水硫酸鹽最大負(fù)荷為10.0 kg/m3 d,硫酸鹽最大去除速率為8.60 kg/m3 d。確定了與硫酸鹽還原相關(guān)的不同電子供體的微生物降解模式,發(fā)現(xiàn)在以乳酸和葡萄糖為碳源的反應(yīng)器中丙酸的氧化與硫酸鹽還原過(guò)程相耦連；在以甲酸為碳源的反應(yīng)器中可能存在完全氧化型SRB；在以乙醇和甲酸為碳源的反應(yīng)器中分別發(fā)現(xiàn)了乙醇生成丙酮酸的代謝路徑和Wood-Ljungdahl路徑。然后,采用Miseq高通量測(cè)序技術(shù)對(duì)成功啟動(dòng)的以乳酸、葡萄糖、乙醇和甲酸為碳源的反應(yīng)器的群落結(jié)構(gòu)進(jìn)行解析。以葡萄糖為碳源的嗜鹽嗜堿硫酸鹽還原反應(yīng)器的物種豐富度和多樣性最高;層序聚類(lèi)分析顯示以乳酸和乙醇為碳源的反應(yīng)器的細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)相似度較高,與以葡萄糖和甲酸為碳源的反應(yīng)器的細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)有著明顯的差異;Miseq測(cè)序發(fā)現(xiàn)不同碳源的反應(yīng)器所共有的OTUs個(gè)數(shù)為758,占總OTUs的11.4%,其中的優(yōu)勢(shì)門(mén)為變形菌門(mén),相對(duì)豐度為51.6%；以乙醇為碳源的反應(yīng)器中SRB的豐度最高；在以乳酸為碳源的反應(yīng)器中檢測(cè)到了降解丙酸的SRB;在以乙醇和甲酸為碳源的反應(yīng)器中分別檢測(cè)到了能夠利用乙醇生成丙酮酸和利用甲酸生成丙酮酸的微生物；在不同碳源的反應(yīng)器中均發(fā)現(xiàn)了不同類(lèi)型的SRB、硫氧化菌和硫還原菌,這三類(lèi)菌的發(fā)現(xiàn)證實(shí)在同一反應(yīng)器中可能存在硫循環(huán)。本研究的發(fā)現(xiàn)為與硫酸鹽還原相關(guān)的不同電子供體的微生物降解模式提供了理論支持。最后,配制不同硝酸鹽濃度和鹽度的模擬煙氣吸收液利用以乳酸和乙醇為碳源的嗜鹽嗜堿硫酸鹽還原反應(yīng)器分別考察硝酸鹽和鹽度對(duì)硫酸鹽還原的影響。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)在COD/SO42-為2.35,HRT為24 h的條件下,硝酸鹽濃度在1000 mg/L以下時(shí)不會(huì)影響嗜鹽嗜堿硫酸鹽還原反應(yīng)器的脫除效果,這就證明同步脫硫脫硝是可行的；當(dāng)硝酸鹽濃度達(dá)到1500 mg/L時(shí),反應(yīng)器開(kāi)始出現(xiàn)明顯的抑制現(xiàn)象；除SRB外,硝酸鹽還會(huì)抑制其他微生物的活性；當(dāng)乳酸和丙酸共同存在時(shí),SRB會(huì)優(yōu)先利用乳酸；通過(guò)分析高硝酸鹽濃度下反應(yīng)器上、中、下三個(gè)取樣口處的硫酸鹽還原情況和各物質(zhì)的濃度變化發(fā)現(xiàn),底部所還原的硫酸鹽占反應(yīng)器還原硫酸鹽總量的62.1%,底部乳酸的消耗占反應(yīng)器總消耗量的63.6%,大部分的硫酸鹽還原發(fā)生在反應(yīng)器的最底部,大部分的SRB聚集在反應(yīng)器的最底部;在電子供體充足的條件下,延長(zhǎng)HRT可解除硝酸鹽抑制。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)在COD/SO42-為2.0,HRT為24 h的條件下,嗜鹽嗜堿微生物所能耐受的最大鹽度為1.63 M Na+,在此條件下,硫酸鹽的去除率可以維持在90%以上。本研究表明嗜鹽嗜堿微生物能夠在高鹽度下實(shí)現(xiàn)同步脫硫脫硝,可進(jìn)一步增加吸收效率并降低運(yùn)行成本。
【學(xué)位單位】：中國(guó)科學(xué)院研究生院(過(guò)程工程研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類(lèi)】：X701;X172

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本文編號(hào)：2815525