【摘要】：單相多鐵性材料,是指兼具鐵電、鐵磁、鐵彈或者鐵渦四種初級鐵序中的兩種或兩種以上的單相材料。進入21世紀之后,多鐵材料經(jīng)歷了飛速的發(fā)展,驅(qū)動多鐵性研究的動力主要有兩方面:一方面,從基礎(chǔ)研究的角度來說,多鐵材料集成了自旋、電荷、軌道、晶格等多重有序結(jié)構(gòu),能夠?qū)Υ艌�、電場、光場、應力和溫度等多種外界環(huán)境產(chǎn)生響應,這種復雜的、交叉的研究對象正是固體物理發(fā)展到凝聚態(tài)物理的產(chǎn)物之一,能勾起人們科學好奇心并驅(qū)使人們?nèi)ド钊胙芯?另一方面,從應用的角度來看,多鐵材料能夠?qū)崿F(xiàn)多重物理量之間的交叉調(diào)控,具有制備多功能、高集成度、高密度器件的潛力,能夠為現(xiàn)代電子學在后摩爾時代的發(fā)展提供材料學和物理學的基礎(chǔ)。多鐵材料豐富的物理性質(zhì)和巨大的應用潛力促使研究人員不斷探索。在21世紀的前十年里,多鐵研究多集中在ABO3型簡單鈣鈦礦結(jié)構(gòu)體系中,雖然取得了令人矚目的成果,但是不論是第Ⅰ類多鐵材料還是第Ⅱ類多鐵材料都遇到了各自的瓶頸,室溫下強耦合的體系依然沒有被發(fā)現(xiàn),這些都限制了其往應用發(fā)展的腳步。于是,在進入21世紀的第二個十年之后,研究人員開始把目光轉(zhuǎn)向更復雜的類鈣鈦礦層狀體系中,主要有Dion-Jacobson結(jié)構(gòu)、雙鈣鈦礦結(jié)構(gòu)、Ruddlesden-Popper結(jié)構(gòu)和Aurivillius結(jié)構(gòu)四大類,以期發(fā)現(xiàn)室溫下強耦合的多鐵材料體系。其中,Aurivillius結(jié)構(gòu)是一種天然鐵電材料,已有的研究表明在其中摻入磁性離子可以在體系中引入磁性,使其成為多鐵材料,但是其中的磁性還存在爭議,另外共生Aurivillius結(jié)構(gòu)的多鐵性還尚不清楚。針對Aurivillius結(jié)構(gòu)氧化物多鐵性研究中存在的問題,本論文展開了系統(tǒng)的研究。本論文共分為五個章節(jié),主要內(nèi)容安排如下:在第一章里,首先簡單介紹了單相多鐵材料的歷史、定義、分類以及在這十幾年間的研究情況,然后分別綜述了 Dion-Jacobson結(jié)構(gòu)、雙鈣鈦礦結(jié)構(gòu)、Ruddlesden-Popper結(jié)構(gòu)和Aurivillius結(jié)構(gòu)四種層狀類鈣鈦礦氧化物在多鐵性方面的研究進展。在第二章里,利用傳統(tǒng)的固相反應法合成了多晶的4層Aurivillius結(jié)構(gòu)氧化物Bi4NdTi3FeO15,并系統(tǒng)的研究了真空退火對體系的結(jié)構(gòu)、鐵電、介電和磁性等物理性質(zhì)的影響。發(fā)現(xiàn)在800℃下經(jīng)歷真空退火之后,體系的晶胞會在三個方向都發(fā)生收縮,進而壓制其鐵電性和介電常數(shù);真空退火還會引入2價Fe離子,2價、3價Fe離子共存后會有Fe3+-O-Fe2+之間的耦合,并在體系中產(chǎn)生鐵磁性,鐵磁轉(zhuǎn)變?yōu)?75 K。這些結(jié)果能夠很好的解釋不同研究組合成的同樣組分的Aurivillius氧化物性質(zhì)卻有很大差異的原因。在第三章里,我們在Bi4NdTi3FeO15中摻入了 Co來取代部分Fe,發(fā)現(xiàn)鈷的摻雜量能夠改變體系中鈣鈦礦層的層數(shù),當Co含量從0變到1時,體系的結(jié)構(gòu)會逐漸從4層變成了 3層,表明我們合成了一種含有磁性離子的4-3層共生Aurivillius 體系 Bi4NdTi3Fe1-xCoxO15-Bi3NdTi2Fe1-xCoxO12-δ(x=0.0、0.1、0.3、0.5、0.7、0.9和1.0)。隨后,我們系統(tǒng)研究了體系的結(jié)構(gòu)、鐵電性、磁性和磁電耦合效應,發(fā)現(xiàn)隨著Co摻雜量的提高,樣品的剩余磁化強度和剩余極化強度表現(xiàn)出了相反的變化趨勢,并且x= 0.3的樣品有最大的剩余磁化強度和最小的剩余極化強度,x= 0.5的組分有最大1.24mV/cm·Oe的磁電耦合電壓系數(shù)。在第四章里,我們改進了一種以泊松分布為基礎(chǔ)的統(tǒng)計學方法,并結(jié)合掃描電子顯微鏡中的X射線能譜儀和能量選擇的背散射電子探測器,分析了共生結(jié)構(gòu) Bi4NdTi3Fe1-xCoxO15-Bi3NdTi2Fe1-xCoxO12-δ 中的Fe3yCoyO4(0≤y≤3 磁性雜質(zhì)的體積分數(shù),并據(jù)此給出了其磁性貢獻的上限,發(fā)現(xiàn)對于室溫下有鐵磁性的組分,(x=0.1,0.3,0.5和0.7),雜質(zhì)貢獻的磁性占樣品磁性的比例分別為3.9%,1.9%,3.8%和1.5%,這表明我們通過振動樣品磁強計測到的磁信號能反應樣品本征的磁性。此外,還在第三章中精修的結(jié)果基礎(chǔ)上結(jié)合X射線能譜結(jié)果分析了樣品中主相的實際組分。在第五章里,利用脈沖激光沉積技術(shù),在(001)取向的SrTiO3(STO),(La0.18Sr0.82)(Al0.59Ta0.41)O3(LSAT)、LaAlO3(LAO)三種不同晶格常數(shù)的襯底上,先生長了一層大約22nm的SrRuO3作為底電極,然后原位生長了大約為187nm的3層的Aurivillius結(jié)構(gòu)Bi3NdTi2Fe0.5Co0.5O11.5薄膜。X射線衍射和透射電子顯微鏡表明體系大體上可以c方向外延生長,但是有晶格缺陷,并且表面有其他取向的小晶粒。室溫下,LAO襯底上生長的薄膜具有最大的鐵電極化(10μC/cm2)和磁化強度(9.8 emu/cm3),還有15%的磁介電效應和8 V/cm·Oe的磁電耦合電壓系數(shù)。
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【學位授予單位】：中國科學技術(shù)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O48

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本文編號：2476302