【摘要】：二十世紀(jì)六十年代初,人類(lèi)進(jìn)入高度信息化社會(huì),現(xiàn)代信息技術(shù)飛速發(fā)展,許多新型材料也應(yīng)運(yùn)而生。而現(xiàn)代信息技術(shù)產(chǎn)業(yè)的發(fā)展,離不開(kāi)發(fā)光材料,正是發(fā)光材料的不斷革新變化,才使得現(xiàn)代信息技術(shù)產(chǎn)業(yè)蓬勃發(fā)展。因此,從多方面對(duì)發(fā)光材料進(jìn)行研究,顯得尤為重要。全世界有很多課題組致力于從物理、化學(xué)、材料、電子等交叉學(xué)科領(lǐng)域,對(duì)發(fā)光材料進(jìn)行研究探索,并取得了許多顯著的成果。在研究發(fā)光材料的光物理過(guò)程的時(shí)候,常常著重探討對(duì)光物理過(guò)程的調(diào)控,通過(guò)對(duì)該方面的研究,可以幫助研究人員尋找提升發(fā)光材料熒光產(chǎn)率的方法。對(duì)于發(fā)光材料在制備成器件的過(guò)程中常見(jiàn)的諸如易結(jié)晶、量子產(chǎn)率低等問(wèn)題,亦可通過(guò)研究發(fā)光材料的光物理過(guò)程來(lái)探尋其中原因,從而尋找解決辦法,拓寬發(fā)光材料的應(yīng)用領(lǐng)域。同時(shí),相關(guān)研究成果能夠?yàn)樾滦桶l(fā)光材料的研發(fā)及應(yīng)用提供理論儲(chǔ)備。本文詳細(xì)研究了光子晶體對(duì)有機(jī)小分子染料和金納米團(tuán)簇兩種材料光致發(fā)光的調(diào)控作用,從穩(wěn)態(tài)和動(dòng)態(tài)兩個(gè)角度展開(kāi)研究。本文主要內(nèi)容如下:1.詳細(xì)介紹了三維蛋白石聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA,poly-methyl-methacrylate)光子晶體的制備方式,這種光子晶體具有微孔結(jié)構(gòu)和位置可控的光子帶隙。兩種結(jié)構(gòu)都能夠調(diào)控滲入到三維蛋白石PMMA光子晶體中的有機(jī)小分子染料的光致發(fā)光特性。處于聚集態(tài)的有機(jī)小分子染料會(huì)因?yàn)榉肿优c分子之間距離很近,造成較強(qiáng)的分子間相互作用,產(chǎn)生聚集誘導(dǎo)熒光淬滅現(xiàn)象。但是,在聚集態(tài)的情況下引入三維蛋白石PMMA光子晶體,因其孔隙作用,能夠有效增大分子間距離,減小分子間相互作用,抑制其聚集誘導(dǎo)熒光淬滅現(xiàn)象,從而達(dá)到令有機(jī)小分子染料光致發(fā)光增強(qiáng)的效果。對(duì)于兩種混合后滿(mǎn)足能量轉(zhuǎn)移條件的有機(jī)小分子染料,光子晶體的光子帶隙位置選取,能夠影響兩種有機(jī)小分子染料之間的能量轉(zhuǎn)移效率。綜上所述,選取合適的光子帶隙,則能夠通過(guò)抑制給體的自發(fā)輻射,達(dá)到提高給受體之間能量轉(zhuǎn)移效率的作用。2.詳細(xì)介紹了二維摻雜香豆素6(C-6,coumarin 6)PMMA光子晶體的制備過(guò)程,并在二維摻雜C-6 PMMA光子晶體微球表面蒸鍍了半透明的銀殼層。通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究可以發(fā)現(xiàn),該種二維摻雜C-6光子晶體能夠受激發(fā)光,并且其發(fā)光性能要優(yōu)于聚集態(tài)C-6的發(fā)光性能。通過(guò)分析我們構(gòu)造的二維摻雜C-6光子晶體與半球狀銀殼層所組成的系統(tǒng),可以發(fā)現(xiàn),能量轉(zhuǎn)移和局域等離子體共振能夠影響二維摻雜C-6光子晶體的光致發(fā)光特性。當(dāng)通過(guò)在二維摻雜C-6光子晶體表面蒸鍍半透明銀殼層之后,我們發(fā)現(xiàn)在二維摻雜C-6光子晶體與半球狀銀殼層之間存在能量轉(zhuǎn)移,并且染料分子的光致發(fā)光光譜波形能夠被局域等離子體共振影響。3.我們利用自下而上的自組裝法(Bottom-up法)合成了一種具有硫醇鹽核殼結(jié)構(gòu)的金納米團(tuán)簇(Au NCs,Au(0)@Au(I)-thiolate core-shell nanoclusters),并且研究了這種金納米團(tuán)簇的光致發(fā)光機(jī)制。我們?cè)趯?duì)所有樣品的穩(wěn)態(tài)發(fā)射光譜和不同波長(zhǎng)下探測(cè)的熒光動(dòng)力學(xué)曲線(xiàn)進(jìn)行分析之后,確認(rèn)了這種金納米團(tuán)簇的光致發(fā)光機(jī)制,并以此為依據(jù),進(jìn)一步研究了改善這種金納米團(tuán)簇光致發(fā)光性能的方法。依據(jù)聚集誘導(dǎo)熒光增強(qiáng)效應(yīng),我們發(fā)現(xiàn),可以用酒精來(lái)稀釋濃的金納米團(tuán)簇水溶液,受溶劑誘導(dǎo)聚集(solvent-induced aggregation)影響,單分散的金納米團(tuán)簇會(huì)聚集在一起,進(jìn)而達(dá)到改善金納米團(tuán)簇發(fā)光特性的效果。同時(shí),將金納米團(tuán)簇水溶液滲入到三維蛋白石PMMA光子晶體中之后,在提高金納米團(tuán)簇的光致發(fā)光的同時(shí),還能夠有效抑制金納米團(tuán)簇的濃度淬滅,從而進(jìn)一步改善了金納米團(tuán)簇的發(fā)光特性。
[Abstract]:In the early 1960s, mankind entered a highly informationized society, modern information technology developed rapidly, and many new materials came into being. The development of modern information technology industry can not be separated from luminous materials. It is the constant innovation and change of luminous materials that make the modern information technology industry flourish. Therefore, from many aspects to the development of modern information technology industry. Many research groups around the world have devoted themselves to the research and exploration of luminescent materials in the fields of physics, chemistry, materials and electronics, and have made many remarkable achievements. The research in this field can help researchers to find ways to improve the fluorescence yield of luminescent materials. For the common problems in the process of preparing devices, such as easy crystallization and low quantum yield, we can also explore the reasons by studying the photophysical process of luminescent materials, so as to find solutions and broaden the luminescence. At the same time, the related research results can provide a theoretical reserve for the development and application of new luminescent materials. In this paper, photonic crystals on organic small molecule dyes and gold nanoclusters of two materials photoluminescence modulation role, from the steady-state and dynamic point of view to carry out research. The main contents of this paper are as follows: 1. The preparation methods of three-dimensional opal poly methyl methacrylate (PMMA) photonic crystals are introduced in detail. The photonic crystals have microporous structure and position-controlled photonic band gap. Both structures can control the photoluminescence properties of organic small molecular dyes infiltrated into three-dimensional opal PMMA photonic crystals. Aggregation-induced fluorescence quenching occurs when small organic dyes in the aggregated state are very close to each other. However, the introduction of three-dimensional opal PMMA photonic crystals in the aggregated state can effectively increase the distance between molecules and reduce the intermolecular interaction because of its pore interaction. In order to enhance the photoluminescence of organic small molecule dyes, the selection of photonic band gap position of photonic crystals can affect the energy transfer efficiency between two organic small molecule dyes. A suitable photonic band gap can improve the energy transfer efficiency between donor and acceptor by inhibiting the spontaneous emission of donor. 2. The preparation process of two-dimensional coumarin-6 (C-6, coumarin-6) PMMA photonic crystal was introduced in detail, and a translucent silver shell was evaporated on the surface of two-dimensional C-6 PMMA photonic crystal microspheres. The experimental results show that the two-dimensional doped C-6 photonic crystal can be excited and its luminescent properties are better than those of the aggregated C-6 photonic crystal. Photoluminescence properties of doped C-6 photonic crystals. When translucent silver shell was evaporated on the surface of two-dimensional doped C-6 photonic crystals, we found that there was energy transfer between two-dimensional doped C-6 photonic crystals and hemispherical silver shell, and the photoluminescence spectrum waveforms of dye molecules could be influenced by local plasma resonance. A gold nanocluster (Au NCs, Au (0) @Au (I) -thiolate core-shell nanoclusters) with thiol salts core-shell structure was synthesized by bottom-up self-assembly (Bottom-up) method, and the photoluminescence mechanism of the gold nanoclusters was studied. We detected the fluorescence of the gold nanoclusters at different wavelengths and steady-state emission spectra of all samples. The photoluminescence mechanism of the gold nanoclusters was confirmed by analyzing the photodynamic curves, and the methods to improve the photoluminescence properties of the gold nanoclusters were further studied. Monodispersed gold nanoclusters can be aggregated to improve the luminescent properties of gold nanoclusters under the influence of solvent-induced aggregation. At the same time, the water solution of gold nanoclusters can be infiltrated into three-dimensional opal PMMA photonic crystals to improve the photoluminescence of gold nanoclusters, and at the same time, it can effectively suppress the photoluminescence of gold nanoclusters. The concentration of gold nanoclusters is quenched, which further improves the luminescence properties of gold nanoclusters.
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O482.3

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本文編號(hào)：2226686