本文選題：第一性原理 + 三元哈斯勒化合物　； 參考：《河南師范大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：在過去的幾十年里,信息與能源材料一直是凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的研究熱點。信息技術(shù)隨著自旋電子技術(shù)的飛速發(fā)展而不斷提高,同時也促使人們?nèi)パ芯啃滦妥孕娮硬牧弦詽M足新的技術(shù)要求。能源問題也一直是全人類關(guān)注的焦點,特別是近年來隨著傳統(tǒng)石化能源的枯竭和對環(huán)境污染的日益突出。這要求人們?nèi)ラ_發(fā)新型的清潔、可再生、低成本的能源材料。半哈斯勒化合物ABX和鈣鈦礦結(jié)構(gòu)化合物ABX_3等三元化合物由于其具有特殊的能帶結(jié)構(gòu)、拓?fù)浜凸怆娦再|(zhì),在信息技術(shù)和清潔能源領(lǐng)域有非常好的應(yīng)用前景。三元半哈斯勒化合物不但可以作為半金屬材料和拓?fù)浣^緣體材料,而且作為熱電材料在理論和實驗上已經(jīng)被廣泛的研究。熱電材料可以把熱能轉(zhuǎn)變?yōu)殡娔?而不對環(huán)境產(chǎn)生污染。ABX_3型鈣鈦礦太陽能電池由于具有清潔無污染、可再生、便利的優(yōu)點,有望成為未來高效太陽能吸收材料。本文主要研究三元半哈斯勒化合物的熱電、拓?fù)湫再|(zhì),ABX_3型鈣鈦礦的光學(xué)性質(zhì),研究內(nèi)容主要包括以下幾個方面:(1)基于第一性原理的計算方法,我們通過對哈斯勒半金屬HfIrX(X=As,Sb,Bi)進(jìn)行了晶格畸變和原子替代,研究了材料拓?fù)湎嗟霓D(zhuǎn)變。在平衡晶格結(jié)構(gòu)并且未考慮自旋軌道耦合的條件下,HfIrAs和HfIrBi是拓?fù)浞瞧接沟牡依税虢饘?s能帶Г_1低于p能帶Г5),而HfIrSb是平庸的拓?fù)浒雽?dǎo)體。HfIrSb拓?fù)涞牟煌饕且驗椤皟?nèi)部壓力”提升了由s軌道貢獻(xiàn)的Г_1能帶,而相對降低了由p軌道貢獻(xiàn)的Г5能帶,從而成為正常能帶序�？紤]自旋軌道耦合效應(yīng)后,HfIrAs和HfIrSb分別變?yōu)橥負(fù)浣^緣體、一般絕緣體,而HfIrBi則變成了拓?fù)浒虢饘�。對HfIrBi進(jìn)行了晶格畸變,即壓縮a-b面內(nèi)晶格常數(shù)的同時又拉伸c軸晶格常數(shù),HfIrSb變成了Weyl半金屬,八個Weyl點的坐標(biāo)分別為(0,±K_x,±K_z),(0,±K_y,±K_z),K_x=K_y=0.023?~(-1),K_z=0.108?~(-1).(2)采用TB-mBJ交換關(guān)聯(lián)勢的第一性原理的計算方法,學(xué)習(xí)了三元半哈斯勒化合物ZrIrX(X=As,Sb,Bi)的電子結(jié)構(gòu)、熱電性質(zhì)以及拓?fù)湫再|(zhì)在靜水壓作用下的影響。在平衡晶格下,三種化合物都是平庸的半導(dǎo)體和好的熱電材料,塞貝克系數(shù)和功率因子最高值分別為1180(μV/K)和41(10~(10)Wm~(-1)K~(-2)s~(-1))。當(dāng)對三種化合物施加壓力(晶格常數(shù)變小)時,帶隙增加了,施加拉力(晶格常數(shù)變大)時,帶隙減小。出現(xiàn)這種現(xiàn)象主要是因為Г點的s-軌道對外界壓力比較敏感造成的。帶隙發(fā)生了改變,因此光吸收系數(shù)在壓應(yīng)力向拉應(yīng)力作用的變化過程中逐漸增大。當(dāng)力從拉應(yīng)力到壓應(yīng)力的變化過程中,ZrIrAs和ZrIrBi的熱電性質(zhì):p型摻雜的塞貝克系數(shù)和功率因子逐漸增加,而對于n型摻雜,在直接(間接)帶隙轉(zhuǎn)換的特殊值處,塞貝克系數(shù)以及功率因子出現(xiàn)了極大值,這個現(xiàn)象可以用態(tài)密度的有效質(zhì)量來解釋。三種化合物在立方相中,拉力的作用會在不同的特殊值下變?yōu)榈依税虢饘?并且Г6處的s-軌道低于Г8處的p-軌道。對ZrIrAs進(jìn)行晶格畸變,即壓縮ab面內(nèi)的晶格常數(shù),同時拉伸c軸晶格常數(shù),從而打破了晶格的空間反演對稱性,材料由狄拉克半金屬變成了Weyl半金屬,八個Weyl點的位置坐標(biāo)分別為(±K_x,0,±K_z),(0,±K_y,±K_z),K_x=K_y=0.008?~(-1),K_z=0.043?~(-1)。(3)基于第一性原理和玻爾茲曼輸運(yùn)理論,我們研究了三元化合物TaIrGe的電子結(jié)構(gòu)、光學(xué)性質(zhì)與熱電性質(zhì)。自旋軌道耦合(SOC)使費(fèi)米能級附近的價帶頂發(fā)生了劈裂,從而能帶的簡并度減小,由此導(dǎo)致材料p型的塞貝克系數(shù)和功率因子減小。考慮靜水壓,從壓應(yīng)力到拉應(yīng)力的變化過程中,帶隙逐漸增加。光吸收系數(shù)呈現(xiàn)出了明顯的紅移現(xiàn)象。電子結(jié)構(gòu)的改變使費(fèi)米能級附近導(dǎo)帶與價帶的有效質(zhì)量逐漸增加,熱電性質(zhì)出現(xiàn)了明顯的影響,塞貝克系數(shù)與功率因子逐漸增加。拉力提高了材料的熱電性能。(4)運(yùn)用mBJ+SOC的方法研究了一種新型的太陽能電池吸收材料CsSn_xPb_(1-x)I_3的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。對于混合金屬鈣鈦礦CsSn_xPb_(1-x)I_3,隨著Sn原子在材料中濃度的增加,帶隙呈非線性的減小,從CsPbI_3的0.96eV到CsSnI3的0.16eV,光吸收系數(shù)隨著Sn濃度的增加而逐漸呈現(xiàn)出紅移現(xiàn)象,并且吸收邊緣增寬,吸收系數(shù)與理想功率吸收效率(IPAC)隨著Sn原子替代Pb原子而增加。雖然CsSnI3有很高的IPAC,但是Sn2+在空氣中很不穩(wěn)定,很容易被氧化成Sn4+,因此我們的研究表明:混合金屬的鈣鈦礦CsSn_xPb_(1-x)I_3將是未來很好地太陽能電池吸收材料。(5)系統(tǒng)的研究了混合鹵化物鈣鈦礦CsAX_2X'(A=Ge,Sn,Pb;X,X'=Cl,Br,I)的晶體結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。采取了mBJ+SOC的計算方法,得到的能帶結(jié)構(gòu)說明這些材料是直接帶隙的半導(dǎo)體,帶隙范圍從0.32eV到1.97eV。通過改變鈣鈦礦CsAX2X'中鹵族元素(Cl,Br,I)和磷元素(Ge,Sn,Pb),我們找到了調(diào)整太陽能吸收材料帶隙的方法。并且從計算結(jié)果我們預(yù)測CsGeI_2Br,CsGeI_2Cl,CsGeBr_3,CsGeI_3,CsSnI_2Br和CsSnI3有望成為環(huán)保的太陽能吸收材料,理想功率吸收效率最高達(dá)到了1052 W/m~2。
[Abstract]:In the past few decades, information and energy materials have been the focus of research in the field of condensed matter physics. With the rapid development of spintronics technology, information technology has also promoted people to study new spintronic materials to meet new technical requirements. Energy issues have always been the focus of all human concerns, especially In recent years, the depletion of traditional petrochemical energy and environmental pollution are becoming increasingly prominent. This requires people to develop new clean, renewable, low-cost energy materials. Semi Hassler compound ABX and perovskite structure compound ABX_3 and other three element compounds have special band structure, topological and photoelectric properties, in information technology. It has a very good application prospect in the field of clean energy. Three yuan and a half Hassler compounds can not only be used as semi metal materials and topological insulators, but also have been widely studied in theory and experiment as thermoelectric materials. Thermoelectric materials can transform thermal energy into electric energy and not pollute the environment of.ABX_3 perovskite sun. Because of the advantages of clean, pollution-free, renewable and convenient, the energy battery is expected to become a high-efficiency solar absorption material in the future. This paper mainly studies the thermoelectric, topological properties and optical properties of ABX_3 type perovskite of three yuan and a half compounds. The main contents of this study include the following aspects: (1) we are based on the first principle of the calculation method. By the lattice distortion and atomic substitution of Hassler semi metal HfIrX (X=As, Sb, Bi), the transformation of the topological phase of the material is studied. Under the equilibrium lattice structure and without considering the spin orbit coupling, HfIrAs and HfIrBi are topological non mediocre Dirac semi metals (s energy _1 is lower than p band 5), and HfIrSb is a mediocre topological semidem. The difference of the body.HfIrSb topology is mainly because the "internal pressure" improves the _1 energy band which is contributed by the s orbit, and reduces the 5 energy band which is contributed by the P orbit, and thus becomes the normal energy band. After considering the spin orbit coupling effect, HfIrAs and HfIrSb become topological insulators, general insulators, and HfIrBi become topological semi gold. The lattice distortion of HfIrBi, that is, to compress the lattice constant in the A-B surface and stretch the lattice constant of the c axis while HfIrSb becomes Weyl semi metal, the coordinates of the eight Weyl points are (0, + K_x, + K_z), (0, + K_y, + K_z), K_x=K_y=0.023? ~ (-1), (2) the first principle of the exchange of correlation potential. The electronic structure, thermoelectric properties and topological properties of three yuan and half Hassler compound ZrIrX (X=As, Sb, Bi) are affected by hydrostatic pressure. Under the equilibrium lattice, the three compounds are mediocre semiconductors and good thermoelectric materials, and the highest values of Sebek and power factors are 1180 (mu V/K) and 41 (10~ (10) Wm~ (-1) K~ (-2) s~ (-1)). When the pressure is applied to the three compounds (the lattice constant becomes smaller), the band gap increases and the band gap decreases when the tension is applied (the lattice constant becomes larger). This phenomenon is mainly due to the sensitivity to the external pressure of the s- orbit. The band gap changes, so the optical absorption coefficient is in the process of pressure stress to tensile stress. The thermoelectric properties of ZrIrAs and ZrIrBi: the Sebek coefficient and the power factor of the P type doping increase gradually during the change of the force from the tensile stress to the compressive stress, while for the N type doping, the Sebek coefficient and the power factor are maximized at the special value of the direct (indirect) band gap conversion, and this phenomenon can be used in the density of states. The effective mass is explained. In the cubic phase, the effect of the three compounds will change into Dirac semi metal at different special values, and the s- orbit at 6 is lower than the p- orbit of 8. The lattice distortion of ZrIrAs, that is, the lattice constant in the compression of the AB surface and the C axis lattice constant at the same time, thus break the space inversion symmetry of the lattice. The material is transformed from Dirac semi metal into Weyl semi metal, and the position coordinates of the eight Weyl points are (+ K_x, 0, + + K_z), (0, + K_y, + K_z), K_x=K_y=0.008? ~ (-1), K_z=0.043? ~ (-1). (3) based on the first principle and Boltzmann transport theory, we studied the electronic structure, optical properties and thermoelectric properties of the three element compound. The orbital coupling (SOC) cleavages the top of the valence band near the Fermi level, thus reducing the degeneracy of the energy band, which leads to the decrease of the cop coefficient and power factor of the material P. Considering the hydrostatic pressure, the band gap gradually increases from the pressure stress to the tensile stress. The effective mass of the conduction band and the valence band near the Fermi level is gradually increased, the thermoelectric property has an obvious influence, the cothermal coefficient and the power factor gradually increase. The tensile force increases the thermoelectric properties of the material. (4) the electronic structure of a new type of solar energy cell absorption material CsSn_xPb_ (1-x) I_3 is studied by the method of mBJ+SOC. And optical properties. For the mixed metal perovskite CsSn_xPb_ (1-x) I_3, the band gap decreases with the increase of the concentration of Sn atoms in the material. From 0.96eV of CsPbI_3 to 0.16eV of CsSnI3, the light absorption coefficient gradually shows a red shift with the increase of Sn concentration, and the absorption edge is broadened, the absorption coefficient and the ideal power absorption efficiency. The rate (IPAC) increases with the substitution of the Pb atom with the Sn atom. Although CsSnI3 has a very high IPAC, Sn2+ is very unstable in the air and is easily oxidized to Sn4+. Therefore, our study shows that the perovskite CsSn_xPb_ (1-x) I_3 of the mixed metal will be a good absorbing material for the future solar cell. (5) the system has studied the mixed halide calcium and titanium. The crystal structure, electronic structure and optical properties of the ore CsAX_2X'(A=Ge, Sn, Pb; X, X'=Cl, Br, I). A mBJ+SOC calculation method is adopted. The band structure shows that these materials are direct bandgap semiconductors, and the band gap ranges from 0.32eV to 1.97eV. by changing the halogen elements in the perovskite CsAX2X'. The method of adjusting the band gap of solar energy absorption is made. And from the calculation results we predict that CsGeI_2Br, CsGeI_2Cl, CsGeBr_3, CsGeI_3, CsSnI_2Br and CsSnI3 are expected to be environmentally friendly solar absorbing materials, and the ideal power absorption efficiency is up to 1052 W/m~2.
【學(xué)位授予單位】：河南師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O469

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