本文選題：第一性原理計(jì)算 + 石墨烯　； 參考：《中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院物理研究所)》2017年博士論文

【摘要】：材料的發(fā)展史既是科學(xué)技術(shù)的發(fā)展史也是人類社會(huì)的發(fā)展史。一直以來,從天然材料到人工材料,從傳統(tǒng)材料到新材料,人類孜孜不倦地汲取著材料大海里的營養(yǎng)。由于石墨烯——首個(gè)被成功制備的二維原子晶體材料有著諸如:高的電子遷移率、優(yōu)良的力學(xué)性質(zhì)、光學(xué)性質(zhì)以及量子霍爾效應(yīng)等新奇物性,使得關(guān)于各種新型二維原子晶體材料的研究倍受關(guān)注。但是,成功地應(yīng)用這些二維原子晶體材料的首要條件就是能夠?qū)崿F(xiàn)高質(zhì)量、大面積的材料制備,并且能夠?qū)ζ湮锢砘瘜W(xué)性質(zhì)實(shí)現(xiàn)可控調(diào)制。本論文的工作就是從這兩個(gè)目的出發(fā),利用基于密度泛函理論的第一性原理計(jì)算方法,結(jié)合掃描隧道顯微鏡的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,開展了石墨烯以及硅二維結(jié)構(gòu)在過渡金屬Ru(0001)表面上的生長機(jī)制,以及摻雜石墨烯納米帶能帶調(diào)控的研究。取得的主要研究成果如下:1.Ru(0001)表面石墨烯生長機(jī)制的研究。石墨烯在金屬表面上的生長過程中,前驅(qū)體對(duì)于石墨烯生長的質(zhì)量和尺寸有著至關(guān)重要的作用。目前關(guān)于石墨烯生長過程中的前驅(qū)體的構(gòu)型眾說紛紜。結(jié)合掃描隧道顯微鏡的實(shí)驗(yàn),從第一性原理計(jì)算出發(fā),研究了石墨烯成核階段中前驅(qū)體的構(gòu)型。計(jì)算結(jié)果表明,以乙烯分子作為C源在Ru(0001)上生長石墨烯時(shí),前驅(qū)體是非平面的CH2單體和CH2二聚體組成的鏈狀結(jié)構(gòu)。這些非平面的CH2單體和二聚體吸附在Ru(0001)表面上的六方密堆積的空位,沿著表面上的三個(gè)高對(duì)稱方向排列分布。這項(xiàng)工作揭示了石墨烯在Ru(0001)表面上生長時(shí)的前驅(qū)體構(gòu)型,通過控制碳源及前驅(qū)體的量可以控制石墨烯的質(zhì)量及尺寸。2.Ru(0001)表面上一系列硅二維結(jié)構(gòu)的生長:硅魚骨結(jié)構(gòu)、硅魚骨和類硅烯共存結(jié)構(gòu)和硅烯。硅烯不僅本身具有優(yōu)異性質(zhì),比石墨烯更有吸引力的一點(diǎn)在于其可以與硅基半導(dǎo)體器件更好的兼容。目前人們僅在少數(shù)基底上,如:Ag(111)、Ir(111)和ZrB2(0001)等,制備出硅烯。最近,第一個(gè)基于硅烯的場效應(yīng)晶體管的問世更是激起了人們對(duì)于硅烯研究的熱潮。通過理論計(jì)算研究發(fā)現(xiàn),與在Ag(111)表面上生長硅烯不同,隨著硅原子覆蓋度的不同,在Ru(0001)表面上會(huì)生長出一系列不同的硅二維結(jié)構(gòu)。在50%的覆蓋度下,Si原子形成一種之前從未被報(bào)道過的硅二維魚骨結(jié)構(gòu);隨著Si覆蓋度增加至85.7%時(shí),Ru(0001)表面被硅烯覆蓋。通過模擬硅魚骨向硅烯的轉(zhuǎn)變過程,證實(shí)了硅烯是從硅魚骨的elbow位置開始生長的。Ru(0001)表面上的這些硅二維結(jié)構(gòu)以及硅魚骨結(jié)構(gòu)向硅烯的轉(zhuǎn)變均得到了實(shí)驗(yàn)的證實(shí)。該研究成果為硅二維原子晶體材料的生長和性質(zhì)的研究提供了有價(jià)值的參考。3.通過摻雜異質(zhì)原子調(diào)控石墨烯納米帶的能帶結(jié)構(gòu)。理論研究表明,石墨烯納米帶的能帶結(jié)構(gòu)可以通過調(diào)節(jié)邊界類型、寬度以及摻雜原子種類實(shí)現(xiàn)調(diào)控。然而,在實(shí)驗(yàn)上真正實(shí)現(xiàn)石墨烯納米帶能帶性質(zhì)的精確調(diào)控仍然存在著巨大的挑戰(zhàn)。N摻雜僅僅是同幅度地平移了石墨烯納米帶的價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底的位置,并未改變其帶隙大小。基于前期N摻雜肩章型石墨烯納米帶的工作,第一性原理計(jì)算的研究結(jié)果顯示,在不同位置摻雜S原子的前驅(qū)體分子具有不同的最高占據(jù)軌道和最低未被占據(jù)軌道差。同時(shí),計(jì)算結(jié)果還表明利用這種S摻雜的前驅(qū)體分子構(gòu)筑的肩章型石墨烯納米帶具有不同大小的帶隙。進(jìn)一步的掃描隧道顯微鏡以及掃描隧穿譜的實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)了不同位置摻雜S原子確實(shí)實(shí)現(xiàn)了石墨烯納米帶的能帶調(diào)控。S摻雜為有效調(diào)控石墨烯納米帶的帶隙開辟了新的方向。
[Abstract]:The development history of graphene is not only the development history of science and technology , but also the development history of human society . The research on the growth mechanism of graphene and silicon two - dimensional structure on the surface of Ru ( 0001 ) has been studied . The results also show that the shoulder - type graphene nanoribbons constructed by the S - doped precursor molecules have band gaps of different sizes . Further scanning tunneling microscopy and the experimental results of the scanning tunneling spectra confirm that the doping of the S atoms in different positions does realize the energy band regulation of the graphene nanoribbons . The S - doping opens up a new direction for effectively controlling the band gap of the graphene nanoribbons .

【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院物理研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O469

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 金慶華,王平基,丁大同,王鼎盛;金屬鋁中層錯(cuò)能的綴加球面波法第一性原理計(jì)算[J];物理學(xué)報(bào);1992年10期

2 鄭傳慶;林潔;解研;劉紹軍;;高壓下第一性原理計(jì)算中銅的芯價(jià)態(tài)劃分[J];北京師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2007年06期

3 肖鵬;;Sr_2Mn_2CuAs_2O_2的第一性原理計(jì)算研究[J];江漢大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2011年04期

4 張召富;周鐵戈;左旭;;氧、硫摻雜六方氮化硼單層的第一性原理計(jì)算[J];物理學(xué)報(bào);2013年08期

5 杜世萱;高鴻鈞;;功能分子結(jié)構(gòu)的組裝和單分子物性:基于密度泛函理論的第一性原理計(jì)算與掃描隧道顯微學(xué)(I)[J];物理學(xué)進(jìn)展;2008年02期

6 于冬琪;張朝暉;;帶狀碳單層與石墨基底之間相互作用的第一性原理計(jì)算[J];物理學(xué)報(bào);2011年03期

7 吳楊;趙登冰;金慶華;王玉芳;李寶會(huì);丁大同;;納米管的第一性原理計(jì)算[J];南開大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2007年03期

8 譚世勇;賴新春;黃理;張永彬;;鈾的彈性、能帶結(jié)構(gòu)和光學(xué)常數(shù)的第一性原理計(jì)算[J];原子與分子物理學(xué)報(bào);2008年05期

9 劉本瓊;謝雷;段曉溪;孫光愛;陳波;宋建明;劉耀光;汪小琳;;鈾的結(jié)構(gòu)相變及力學(xué)性能的第一性原理計(jì)算[J];物理學(xué)報(bào);2013年17期

10 劉學(xué)杰;張素慧;姜永軍;任元;譚心;;單粒子在金剛石(001)表面吸附與遷移的第一性原理計(jì)算[J];人工晶體學(xué)報(bào);2014年03期

相關(guān)會(huì)議論文 前10條

1 吳忠慶;Renata Wentzcovitch;;高溫高壓彈性的第一性原理計(jì)算新方法及應(yīng)用[A];中國地球物理學(xué)會(huì)第二十七屆年會(huì)論文集[C];2011年

2 趙麗軍;張小超;樊彩梅;賈金田;梁鎮(zhèn)海;韓培德;;納米鈦酸鎳材料結(jié)構(gòu)模擬及第一性原理計(jì)算[A];第十一屆全國計(jì)算（機(jī)）化學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議論文摘要集[C];2011年

3 羅曉光;李金平;張幸紅;韓杰才;董善亮;;第一性原理計(jì)算氯化鈉型過渡金屬硼化物的彈性性質(zhì)[A];中國力學(xué)學(xué)會(huì)學(xué)術(shù)大會(huì)'2009論文摘要集[C];2009年

4 陳灝;蔣鋒;周永西;梁云燁;R.Note;H.Mizuseki;Y.Kawazoe;;分子電子學(xué)和第一性原理計(jì)算(英文)[A];量子電荷和自旋輸運(yùn)研討會(huì)論文集[C];2005年

5 董錦明;翁紅明;Y.Kawazoe;T.Fukumura;M.Kawasaki;;磁光效應(yīng)和材料磁光性質(zhì)的第一性原理計(jì)算[A];量子電荷和自旋輸運(yùn)研討會(huì)論文集[C];2005年

6 秦敬玉;厲瑞艷;楊磊;;基于逆蒙特卡羅和第一性原理計(jì)算聯(lián)合的Fe-B-Si非晶結(jié)構(gòu)分析[A];第三屆散裂中子源多學(xué)科應(yīng)用研討會(huì)論文集[C];2006年

7 姚超;吳忠慶;;第一性原理計(jì)算高溫高壓下Magnesite的狀態(tài)方程、彈性、波速和密度[A];2014年中國地球科學(xué)聯(lián)合學(xué)術(shù)年會(huì)——專題11：深部高壓結(jié)構(gòu)、過程及地球物理響應(yīng)論文集[C];2014年

8 張喬麗;袁大慶;張煥喬;范平;左翼;鄭永男;K.Masuta;M.Fukuda;M.Mihara;T.Minamisono;A.Kitagawa;朱升云;;P在α-Al_2O_3中電場梯度的第一性原理計(jì)算[A];第十四屆全國核結(jié)構(gòu)大會(huì)暨第十次全國核結(jié)構(gòu)專題討論會(huì)論文摘要[C];2012年

9 侯士敏;;納電子器件電學(xué)特性的第一性原理計(jì)算[A];2005年納米和表面科學(xué)與技術(shù)全國會(huì)議論文摘要集[C];2005年

10 趙憲庚;;院長致辭[A];中國工程物理研究院科技年報(bào)(2012年版)[C];2012年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 蔣好;鐵基超導(dǎo)體的晶體化學(xué)以及第一性原理計(jì)算并輔助探索新型超導(dǎo)材料[D];浙江大學(xué);2015年

2 朱慧平;半導(dǎo)體中缺陷及電子特性的第一性原理研究[D];南京大學(xué);2015年

3 黃世娟;正電子理論計(jì)算及其在分析材料微結(jié)構(gòu)中的應(yīng)用[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2015年

4 戴足陽;高分辨小分子光譜計(jì)算研究[D];清華大學(xué);2014年

5 胡麟;一些二維材料的第一性原理計(jì)算與設(shè)計(jì)[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2016年

6 張濱;Fe-Cr合金濺射納米晶薄膜腐蝕電化學(xué)行為的XPS及第一性原理計(jì)算的研究[D];大連理工大學(xué);2016年

7 羅明海;Ⅱ-Ⅵ族三元合金半導(dǎo)體熱力學(xué)性質(zhì)的第一性原理研究[D];湖北大學(xué);2016年

8 張艷芳;低維原子晶體材料在金屬基底上生長及物性的第一性原理計(jì)算[D];中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院物理研究所);2017年

9 楊軍;導(dǎo)電性超硬材料的第一性原理計(jì)算研究[D];上海交通大學(xué);2011年

10 何建平;鈦酸鍶鋇結(jié)構(gòu)及其極化特性的第一性原理計(jì)算與實(shí)驗(yàn)研究[D];華中科技大學(xué);2012年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 邱燁;用第一性原理計(jì)算研究M_3AX_2相材料的點(diǎn)缺陷[D];蘭州大學(xué);2015年

2 李婷婷;鈹和氧化鈹電子、彈性性質(zhì)的第一性原理計(jì)算[D];寧夏大學(xué);2015年

3 陳浩;壓力場中鍺光學(xué)性質(zhì)的第一性原理計(jì)算與實(shí)驗(yàn)分析[D];武漢理工大學(xué);2015年

4 李小波;釔穩(wěn)定氧化鋯空位型缺陷的第一性原理計(jì)算[D];湖南師范大學(xué);2015年

5 周，

本文編號(hào)：1847798