本文選題：X射線吸收譜近邊結(jié)構(gòu)(XANES)　切入點：多重散射方法(MST)　出處：《中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2016年博士論文

【摘要】：X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)(XANES)是研究材料中特定元素的原子的電子結(jié)構(gòu)及其周圍原子的空間分布的極具價值的技術(shù)。不過,要提取這些信息,我們需要有精確的且具有較好預(yù)測性的理論工具。多重散射方法(MST)正是這樣一個已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于XANES計算的理論方法。然而,傳統(tǒng)的MST由于采用了Muffin-Tin (MT)近似,往往不能正確描述很多體系,包括開放晶體,分子體系,表面和界面。為了克服MT近似所導(dǎo)致這些缺點,我們需要將傳統(tǒng)的MST推廣到全勢多重散射方法(FP-MST)。本文中,作者總結(jié)了前人對FP-MST的一些研究,并詳細(xì)介紹推導(dǎo)了一種最新發(fā)展起來基于space-filling胞概念的FP-MST (K. Hatada等,2007,2010)。另外,多重散射方法在其它方面的一些進展和該方法目前存在的一些局限性也在本文中進行了討論。作者的工作著力于FP-MST的理論研究及其在納米材料的XANES計算中的應(yīng)用。作者的科研工作主要在以下幾個方面展開：1.作者編寫了一個名為ES2MS的接口程序。該程序讀取基于平面波的從頭計算程序VASP的計算結(jié)果,進而為由Hatada等編寫的基于FP-MST的程序FPMS構(gòu)建所需的全電子自洽電荷密度和勢函數(shù)。ES2MS程序的核心功能是,己知VASP計算所得到的贗勢和全電子電荷密度,通過求解泊松方程,構(gòu)建以徑向網(wǎng)格形式存儲的全電子勢函數(shù)。2.利用上述的ES2MS程序構(gòu)建的自洽勢和電荷密度以及FPMS程序,作者計算了石墨烯和氧化石墨烯的C和O的K邊吸收譜。相比于傳統(tǒng)的基于MT近似的多重散射方法計算(MS計算),我們得到的結(jié)果和實驗譜的符合程度大大提高。我們的計算結(jié)果較好地重現(xiàn)了包括分子層的堆垛,邊結(jié)構(gòu)和氧吸附等各種結(jié)構(gòu)調(diào)制對石墨烯吸收譜的譜形的影響。3.作者發(fā)展了一個高效的散射矩陣求逆的新方法,并實現(xiàn)于FPMS程序。該方法提高的計算速度能夠達(dá)到20到30倍。一般而言,只要體系不是太小,散射矩陣的求逆是MS計算中耗時最多的一個步驟。因此,該方法大大減少了MS計算的時間,并且在精確度上只有極小的損失。該新方法的基本思想是,按照矩陣元對應(yīng)的軌道角動量的大小,將散射矩陣劃分為四個子矩陣,并對其中的若干子矩陣的矩陣元采用近似值。4.作者參與推導(dǎo)了基于實空間MST的考慮了”完全”多重散射效應(yīng)的芯態(tài)電子能量損失譜的公式體系。所謂的完全多重散射效應(yīng)包括了入射電子和出射電子受到的所研究材料的散射作用。芯態(tài)電子能量損失譜是一種以電子為激發(fā)源的探測入射電子能量損失的實驗手段,其所能得到的信息類似于X射線吸收譜。
[Abstract]:X-ray absorption near edge structure (XANES) is a valuable technique for studying the electronic structure of the atoms of specific elements and the spatial distribution of the atoms around them.To extract this information, however, we need theoretical tools that are accurate and predictable.The multiple scattering method (MSTs) is such a theoretical method which has been widely used in XANES computation.However, because of the traditional MST approximation, many systems, including open crystal, molecular system, surface and interface, can not be described correctly.In order to overcome these shortcomings caused by MT approximation, we need to extend the traditional MST to full potential multiple scattering method (FP-MSTT).In this paper, the author summarizes some previous researches on FP-MST, and introduces in detail a new kind of FP-MST K. Hatada based on the concept of space-filling cell.In addition, some advances in other aspects of the multiple scattering method and some limitations of the method are also discussed in this paper.The author's work focuses on the theoretical study of FP-MST and its application in XANES calculation of nanomaterials.The author's research work is mainly carried out in the following aspects: 1.The author wrote an interface program called ES2MS.The program reads the calculation results of the ab initio program VASP based on plane wave, and then the core function of the whole electron self-consistent charge density and potential function .ES2MS program for the FPMS program based on FP-MST written by Hatada et al.It is known that the pseudopotential and total electron charge density obtained by VASP are calculated. By solving Poisson's equation, the full electron potential function .2stored in radial grid form is constructed.Using the self-consistent potential, charge density and FPMS program constructed by the above ES2MS program, the K edge absorption spectra of C and O of graphene and graphene oxide have been calculated.Compared with the traditional multiple scattering method based on the MT approximation, the agreement between the obtained results and the experimental spectra is greatly improved.Our results reproduce the effects of structural modulations, including molecular stacking, edge structure and oxygen adsorption, on the absorption spectra of graphene.A new method of inverse scattering matrix is developed and implemented in FPMS program.This method can increase the calculation speed by 20 to 30 times.Generally speaking, as long as the system is not too small, the inverse of scattering matrix is the most time-consuming step in MS calculation.Therefore, the time of MS calculation is greatly reduced, and the accuracy of the method is minimal.The basic idea of the new method is to divide the scattering matrix into four submatrices according to the magnitude of orbital angular momentum corresponding to matrix elements, and to use approximate value .4 for matrix elements of several submatrices.The authors have participated in the derivation of a formula system based on the real space MST for the energy loss spectrum of the core electron considering the "complete" multiple scattering effect.The so-called complete multiple scattering effect includes the scattering of incident and outgoing electrons from the materials studied.The core electron energy loss spectrum is an experimental means to detect the incident electron energy loss with the electron as the excitation source. The information it can get is similar to the X-ray absorption spectrum.
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O434.1;TB383.1

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本文編號：1708744