本文關(guān)鍵詞：利用激光微區(qū)分析技術(shù)示蹤成礦過程　出處：《南京大學(xué)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：本研究主要介紹了激光剝蝕等離子體質(zhì)譜聯(lián)用分析技術(shù)方法的開發(fā),以及如何將這些方法運(yùn)用到示蹤礦床的成礦過程中去。根據(jù)作者有限的知識面,對各種方法分析所面臨的局限性和適用范圍做了簡單評估,文中包含大量技術(shù)細(xì)節(jié),如:數(shù)據(jù)的處理,儀器的設(shè)置等。本文涉及到的方法,一部分為全新的方法,另一部分的方法是比較成熟,目前已經(jīng)被國際同行廣泛采用的方法。僅從應(yīng)用的角度,這些方法似乎已經(jīng)夠用,但是從分析的角度去解讀,這些方法里涉及到的分析過程中的元素或同位素之間分餾機(jī)理尚不明確。所以本研究,除了進(jìn)行新分析方法的開發(fā)以外,也嘗試進(jìn)行一些分析過程中元素和同位素分餾機(jī)制方面的研究。本文詳細(xì)評估了激光參數(shù)對硫同位素分析產(chǎn)生的影響,以黃鐵礦為例,發(fā)現(xiàn)利用193nm ArF準(zhǔn)分子激光的不同激光參數(shù)分析硫同位素可以產(chǎn)生高達(dá)2‰的分餾。為了弄清楚其分餾機(jī)制,將剝蝕出的氣溶膠顆粒收集起來使用掃描電鏡和透射電鏡觀察,發(fā)現(xiàn)黃鐵礦在激光剝蝕過程中發(fā)生分解,分解成兩種相態(tài)的物質(zhì),一種是隕硫鐵單晶,另一種是無定型硫。硫同位素和微量元素在兩相之間的分配不同。這兩物質(zhì)被吹送到質(zhì)譜中的能力存在差異,于是產(chǎn)生了硫同位素和微量元素的分餾。黃鐵礦在激光剝蝕過程中行為很特殊,因?yàn)樵诔合聼o法使得黃鐵礦熔融,最終剝蝕出的氣溶膠是納米級的隕硫鐵單晶小球和無定型硫的混合物,而磁黃鐵礦氣溶膠中收集到的顆粒粒徑遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于黃鐵礦的氣溶膠的粒徑,并且磁黃鐵礦氣溶膠的最外層是類似于隕石外表的熔融殼,但是其內(nèi)部還保持堅(jiān)硬的棱角狀,這些都表明磁黃鐵礦在激光剝蝕過程中是熔融行為為主。理解分餾機(jī)制之后,合理設(shè)置儀器參數(shù),實(shí)現(xiàn)了硫同位素的單點(diǎn)微區(qū)分析,并且首次實(shí)現(xiàn)硫同位素的面分析。赤鐵礦的U-Pb定年可以為鐵氧化物型銅金鈾礦形成時(shí)間,甚至成因機(jī)制提供有效的制約。但是其應(yīng)用受到了標(biāo)樣的限制,目前并無合適的基體匹配標(biāo)樣。為了解決該問題本次研究采用了溶液激光聯(lián)用法進(jìn)行赤鐵礦U-Pb年代學(xué)校正。標(biāo)樣為已知U-Pb比值和Pb同位素的混合標(biāo)樣(溶解在2%的硝酸中),配合一塊人工合成的赤鐵礦晶體;分析樣品時(shí)同時(shí)引入2%硝酸來匹配基體。該方法的優(yōu)勢在于標(biāo)樣絕對均一,而且可根據(jù)樣品中U-Pb含量進(jìn)行調(diào)整,使得樣品和標(biāo)樣的信號值保持相似,可以實(shí)現(xiàn)超低含量U的赤鐵礦定年。盡管看起來這種方法實(shí)現(xiàn)了基體匹配實(shí)際分析中還是存在downhole分餾,未來可采取線掃方法盡量降低這種效應(yīng)。赤鐵礦U-Pb年齡顯示奧林匹克壩鐵氧化物銅金鈾礦成礦年代在1.60Ga左右,這和區(qū)內(nèi)的大火成巖省年代一致。微區(qū)磷灰石Sr同位素及微量元素表明,長江中下游九瑞礦集區(qū)含礦與不含礦的花崗閃長巖體有顯著的差別,成礦巖體的Sr同位素和La/Yb比值特征可能是由于再循環(huán)的殼源物質(zhì)所貢獻(xiàn)。城門山銅礦的硫化物微量元素和硫同位素面分析結(jié)果表明,城門山銅礦的層狀礦體經(jīng)歷了熱液疊加作用,而且燕山期的熱液疊加重新活化并遷移了成礦元素。
[Abstract]:Abstract: This study mainly introduces the development of laser ablation plasma mass spectrometry, and how to apply these methods to the mineralization process of tracer deposits. According to the limited knowledge of the author, the limitations and scope of application of various methods are simply assessed, including a lot of technical details, such as data processing, instrument settings, etc. The method involved in this article is a new method, the other part is more mature and has been widely adopted by international counterparts. From the perspective of application, these methods seem to be enough, but from the perspective of analysis, the fractionation mechanism of elements or isotopes involved in these processes is not clear. Therefore, in addition to the development of new analytical methods, this study also tries to carry out some research on the mechanism of elements and isotope fractionation in the analysis process. The influence of laser parameters on sulfur isotope analysis is evaluated in detail. Taking pyrite as an example, it is found that sulfur isotopes can produce up to 2 per cent fractionation by using different laser parameters of 193nm ArF excimer laser. In order to understand its fractionation mechanism, the aerosol particles were collected and observed by scanning electron microscope and transmission electron microscope. It was found that pyrite decomposed during the laser ablation process and decomposed into two phases. One is pyrite single crystal, the other is amorphous sulfur. The distribution of sulfur isotopes and trace elements is different between the two phases. The ability of the two substances to be blown to the mass spectrum is different, resulting in a fractionation of sulfur and trace elements. The behavior of pyrite in the laser ablation process is very special, because they can not make pyrite under atmospheric pressure melting, the final erosion is a mixture of aerosol troilite crystal nano ball and amorphous sulfur, and collected pyrrhotite in the aerosol particle size is far greater than the pyrite aerosol particle size, and the outer magnet pyrite aerosol is similar to the appearance of the meteorite melting shell, but also keep its internal hard edges, which show that pyrrhotite in the laser ablation process is mainly melting behavior. After understanding the fractionation mechanism, the instrument parameters are set up reasonably, the single point microanalysis of sulfur isotopes is realized, and the surface analysis of sulfur isotopes is realized for the first time. The U-Pb dating of hematite can be an effective restriction for the formation time of the iron oxide type copper gold uranium ore and even the genetic mechanism. However, its application is limited by the standard sample, and there is no suitable matrix matching standard at present. In order to solve this problem, the solution laser method was used to carry out the U-Pb School of hematite. The standard sample is a mixed standard of known U-Pb ratio and Pb isotope (dissolved in 2% nitric acid), combined with a synthetic hematite crystal. When the sample is analyzed, 2% nitric acid is introduced to match the substrate. The advantage of this method is that the standard sample is absolutely homogeneous, and it can be adjusted according to the content of U-Pb in the sample, so that the signal values of samples and standard samples are similar, and the hematite age with ultra-low U content can be achieved. Although it seems that this method has realized downhole fractionation in the actual analysis of matrix matching, this effect can be reduced as much as possible by line scanning in the future. The U-Pb age of the hematite shows that the age of the ore-forming age of the iron oxide copper gold ore of the Olympic Dam is about 1.60Ga, which is in accordance with the era of the large igneous rock Province in the area. Micro apatite Sr isotope and trace elements show that the middle and lower reaches of Yangtze River Jiujiang Ruichang ore concentration area of ore and ore bearing granodiorite have significant differences in rock, metallogenic rock Sr isotopic and La/Yb ratios may be due to the contribution of crustal material recycling. Sulphide trace element and sulfur isotope element analysis results show that the Chengmenshan copper deposit, layered deposit of Chengmenshan Copper Mine has undergone hydrothermal superimposition, and hydrothermal superimposition in Yanshan period and the migration of ore-forming elements re activation.
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：P597.3;P612

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