本文關(guān)鍵詞：基于金剛石氮-空位色心探針的室溫單分子磁共振　出處：《中國科學技術(shù)大學》2017年博士論文　論文類型：學位論文

  更多相關(guān)文章： 金剛石 氮-空位缺陷 單分子磁共振 譜學 單自旋探測

【摘要】：近半個世紀以來,快速涌現(xiàn)和發(fā)展的單分子技術(shù)使我們對微觀世界的認知甚至調(diào)控能力得到前所未有的深化和提高。然而,現(xiàn)有的單分子手段,或者受限于原理無法實現(xiàn)原位、非破壞性的探測,或者在原位環(huán)境下難以做到精準的結(jié)構(gòu)解析。引入新的單分子探測方法,突破上述限制,能夠促進多個學科的進展。磁共振技術(shù)在獲取物質(zhì)的組成和結(jié)構(gòu)信息方面,擁有準確、快速和無破壞性的獨特優(yōu)勢,已廣泛應用到物理、化學、材料和生物醫(yī)學等領(lǐng)域。當前通用的磁共振技術(shù)通常僅能得到數(shù)十億個分子的統(tǒng)計平均信息,將其靈敏度推進到單分子水平一直是磁共振領(lǐng)域最重要的課題之一,但實現(xiàn)這一目標面臨諸多挑戰(zhàn)。最新的研究進展表明,金剛石內(nèi)的氮-空位色心(Nitrogen-Vacancy center,NV)可以作為室溫下靈敏的磁性探針,具有實現(xiàn)單分子磁共振的潛力。在本篇博士論文中,我們研制了新型光探測磁共振平臺,發(fā)展了新的單個金剛石NV的量子調(diào)控方法,以此為基礎(chǔ)首次獲得了單個蛋白質(zhì)分子的順磁共振譜。具體分為三個階段:1.我們自主建設(shè)了新型多波段光探測磁共振平臺,并在該平臺上發(fā)展了對NV單自旋探針的動力學量子相干保護方法。分別針對自旋環(huán)境擾動和驅(qū)動場擾動,實現(xiàn)了對NV探針的抗噪聲量子調(diào)控:利用組合脈沖,實現(xiàn)動力學糾錯的量子門,提供了一種抵抗自旋環(huán)境漲落噪聲的操控手段;展示了不同驅(qū)動場強下,多次朗道-齊納隧穿形成的拉比振蕩,提供了一種抵抗驅(qū)動場漲落的操控手段。2.基于上述平臺和抗噪聲量子調(diào)控技術(shù),我們利用氮-空位色心作為單自旋量子干涉儀,實現(xiàn)了對金剛石體內(nèi)單個暗電子自旋的探測和自旋極化,展示了實現(xiàn)單自旋順磁共振的可行性,顯示此前被當作噪聲環(huán)境的大量暗電子自旋可以被轉(zhuǎn)化為可用的量子比特資源。進一步地,我們將被探測對象從金剛石體內(nèi)推進到體外,探測到了金剛石表面距離氮-空位探針10 nm處的電子自旋標記,以此在室溫大氣條件下獲得了世界上首張單個蛋白質(zhì)分子的磁共振譜,通過對譜形的模擬分析得到該分子的動力學信息,標志著傳統(tǒng)的磁共振技術(shù)深入單分子層面。3.單分子信號一般十分微弱,我們提出了用光電離結(jié)合單電子晶體管的手段實現(xiàn)高效高通量的NV信號讀出,提高該方法的靈敏度。我們首先利用單電子晶體管研究了單個稀土離子的光電轉(zhuǎn)換和電場下的Stark效應,提出將單個稀上離子進行半導體晶體管的納米尺度表征,并繼續(xù)探討了利用該方法實現(xiàn)NV單自旋讀出的前景。
【學位授予單位】：中國科學技術(shù)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O561

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