本文關(guān)鍵詞：鐵電基復(fù)合薄膜的光伏效應(yīng)及其調(diào)控研究

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【摘要】：鐵電材料因其具有可反轉(zhuǎn)的自發(fā)極化特征已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于傳感器、驅(qū)動器和非易失性存儲器等領(lǐng)域,是國際上凝聚態(tài)物理研究和新型功能材料研發(fā)的熱點之一。近年來的研究表明,鐵電材料在太陽能光電轉(zhuǎn)化方面具有巨大的應(yīng)用前景,這主要歸結(jié)于其不受禁帶寬度限制的反常開路電壓和鐵電極化相關(guān)的光生載流子分離機制。相對于塊體和陶瓷來說,鐵電薄膜對入射光的響應(yīng)時間更快、光電轉(zhuǎn)化效率更高、且易與現(xiàn)有的半導(dǎo)體工藝進行集成,已經(jīng)逐漸成為鐵電材料應(yīng)用于太陽能轉(zhuǎn)化和新型功能器件開發(fā)的研究重點。然而目前關(guān)于鐵電薄膜光伏效應(yīng)的物理機制仍然不是十分清楚,一個定性的解釋為：在典型的電極/鐵電/電極結(jié)構(gòu)的異質(zhì)結(jié)中,入射光照下鐵電薄膜內(nèi)部產(chǎn)生大量的光生載流子,而鐵電極化誘導(dǎo)的退極化電場和電極界面的內(nèi)建電場共同起著分離光生載流子的作用。由于大多數(shù)鐵電材料具有寬帶隙、低電導(dǎo)率的本質(zhì)特征,雖然其開路電壓比較高但鐵電光伏效應(yīng)的短路電流卻非常之低,并且鐵電薄膜與兩端電極形成的背靠背內(nèi)建電場不可避免地阻礙了光生載流子的有效分離,因而光電轉(zhuǎn)化效率一直得不到提升。此外,鐵電材料特有的多重物理特性使之能夠與其他序參量進行耦合,研究鐵電光伏效應(yīng)的多場調(diào)控也為開發(fā)新型的多功能器件提供了應(yīng)用可能。本論文針對目前鐵電薄膜光伏效應(yīng)的研究在物理機制、效率提升和多場調(diào)控等方面的問題,提出了一系列切實可行的增強或調(diào)控途徑：系統(tǒng)研究循環(huán)電極化、界面極化耦合和磁電耦合作用對鐵電基復(fù)合薄膜光伏效應(yīng)的調(diào)控機制。全文的主要內(nèi)容和結(jié)果如下：系統(tǒng)研究了循環(huán)電極化處理對Pt/PZT/Pt結(jié)構(gòu)的鐵電薄膜光伏效應(yīng)的調(diào)控。采用X射線衍射、掃描電子顯微鏡、原子力顯微鏡、鐵電測試儀對溶膠凝膠法制備的PZT鐵電薄膜進行微結(jié)構(gòu)和鐵電性能的表征,進一步通過自主搭建的光伏系統(tǒng)對薄膜進行光伏J-V曲線的測量。通過正負極化電壓和“去極化”處理的實驗證實極化效應(yīng)對我們制備的PZT薄膜光伏輸出并沒有顯著的影響,而界面效應(yīng)在光生載流子的傳輸過程中起著主導(dǎo)作用。在此基礎(chǔ)之上繼續(xù)研究了周期性循環(huán)電極化處理對PZT薄膜光伏效應(yīng)的調(diào)控,在1.03×108次循環(huán)電極化之后光伏參數(shù)降低至初始狀態(tài)的一半左右。最后經(jīng)過系統(tǒng)的循環(huán)電極化下鐵電剩余極化、電容分布和能帶結(jié)構(gòu)的分析,我們將循環(huán)電極化對PZT薄膜光伏效應(yīng)的調(diào)控作用歸結(jié)為薄膜內(nèi)部缺陷電荷向電極界面長程遷移的機制。通過引入具有自發(fā)極化的ZnO半導(dǎo)體,系統(tǒng)研究PZT-ZnO界面極化耦合作用對復(fù)合薄膜光伏效應(yīng)的增強和調(diào)控。首先對PZT-ZnO復(fù)合薄膜進行微結(jié)構(gòu)和鐵電性能的表征,隨后的鐵電極化和光伏參數(shù)對外加偏壓的不對稱回線實驗證實了界面極化耦合作用的存在；在此基礎(chǔ)之上分別研究了界面極化耦合強度、鐵電極化開關(guān)、ZnO層的厚度以及異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)對PZT-ZnO復(fù)合薄膜光伏效應(yīng)的調(diào)控規(guī)律。研究表明,ZnO層的引入使得復(fù)合薄膜的光電轉(zhuǎn)化效率提升了近兩個數(shù)量級,并且光伏參數(shù)對外加極化電壓的調(diào)制率相對于PZT薄膜來說也提高了2-3倍。詳細的能帶結(jié)構(gòu)構(gòu)建和分析揭示了界面極化耦合作用對復(fù)合薄膜光伏效應(yīng)的增強和調(diào)控機制：復(fù)合薄膜中的自由電荷隨著極化狀態(tài)的翻轉(zhuǎn)在PZT-ZnO界面層的累積或耗盡作用改變了界面勢壘的高度和寬度,從而調(diào)整了整個薄膜的內(nèi)建電場分布情況使得光生載流子的分離變得更加高效。首次在0-3型CFO-PZT多鐵性復(fù)合薄膜中實現(xiàn)了外加磁場對光伏效應(yīng)的調(diào)控,并且獲得了在6 kOe外加直流磁場下對Jsc和Vo。高達13.7%和12.8%的調(diào)制率。首先對復(fù)合薄膜進行微結(jié)構(gòu)和磁電特性的表征,進一步在自主搭建的光伏裝置上測量了CFO-PZT磁電復(fù)合薄膜的光伏性能,通過排除熱效應(yīng)的影響證實外加磁場對磁電復(fù)合薄膜光伏輸出的抑制作用。在此基礎(chǔ)之上分別研究了磁場強度、入射光照強度對光伏效應(yīng)的磁場調(diào)制率的調(diào)控效果,最后通過不同外加磁場下剩余極化的精確測試和能帶結(jié)構(gòu)的分析,證實磁場對磁電復(fù)合薄膜光伏效應(yīng)的調(diào)控起源于界面應(yīng)力傳遞的磁電耦合作用：CFO納米顆粒在磁場條件下的磁致伸縮將應(yīng)力傳遞至PZT母體中,抑制了復(fù)合薄膜的鐵電極化強度和退極化電場的大小,并且使得PZT/CFO界面的能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生了重組,從而影響了光生載流子的有效分離和收集。
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O484.4

【參考文獻】

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1 肖定全;集成鐵電學(xué)與鐵電集成薄膜[J];物理;1994年10期

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本文編號：1299392