本文關(guān)鍵詞：基于金屬表面等離子體激元的耦合雜化態(tài)的超快光譜研究

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【摘要】：自量子力學(xué)誕生以來(lái),人們對(duì)微觀世界的運(yùn)動(dòng)規(guī)律的認(rèn)識(shí)不斷加深,極大地推動(dòng)了現(xiàn)代科學(xué)和技術(shù)的發(fā)展。隨著實(shí)驗(yàn)精度和技術(shù)控制能力的不斷提高,人們開(kāi)始探索構(gòu)筑一些新奇的雜化量子態(tài)�；诒砻娴入x子體技術(shù)的雜化量子態(tài)便是其中一類被廣泛關(guān)注的新奇量子態(tài),借助其獨(dú)特的性質(zhì)有望實(shí)現(xiàn)對(duì)分子功能的定向光調(diào)控。金屬表面等離子體可以將光場(chǎng)局域在其表面形成非常強(qiáng)的電磁場(chǎng),分子和增強(qiáng)的電磁場(chǎng)間可以通過(guò)交換光子完成相互作用形成新的分立能級(jí),就如同兩個(gè)原子軌道耦合形成分子態(tài)一樣。如何來(lái)描述這種新的表面等離子體-分子復(fù)合物的光物理性質(zhì)對(duì)理論和實(shí)驗(yàn)技術(shù)提出了新的挑戰(zhàn)。目前絕大多數(shù)的研究仍然集中于雜化量子態(tài)的制備和穩(wěn)態(tài)檢測(cè)中,為數(shù)不多的超快光譜探測(cè)也局限于對(duì)典型J-聚集染料的研究中。和穩(wěn)態(tài)測(cè)試相比,瞬態(tài)光譜中可以反映出很多新結(jié)構(gòu)、新現(xiàn)象,更能直接體現(xiàn)相干耦合的物理本質(zhì)。針對(duì)以上問(wèn)題,本論文將對(duì)強(qiáng)耦合的研究拓展至更為豐富的功能材料體系中,主要采用寬光譜微區(qū)泵浦探測(cè)技術(shù)對(duì)金屬表面等離子體激元分別與有機(jī)激光染料分子、有機(jī)太陽(yáng)能電池中常用的寬吸收譜分子、以及新型鈣鈦礦材料組成的強(qiáng)耦合雜化體系進(jìn)行了超快時(shí)間分辨光譜探測(cè),對(duì)發(fā)生在亞皮秒和亞納秒時(shí)間范圍內(nèi)的雜化量子態(tài)的產(chǎn)生和演化過(guò)程進(jìn)行了詳細(xì)分析,取得了以下幾方面的研究成果:1、在實(shí)驗(yàn)室原有寬光譜飛秒泵浦探測(cè)系統(tǒng)的基礎(chǔ)上,搭建了寬光譜微區(qū)飛秒泵浦探測(cè)系統(tǒng),在保持原有時(shí)間分辨100飛秒的同時(shí),將系統(tǒng)的空間分辨率提高到10微米量級(jí),可以滿足對(duì)微小面積的金屬納米陣列結(jié)構(gòu)的探測(cè)。2、制備了金納米孔陣列結(jié)構(gòu)與磺酰羅丹明101分子的強(qiáng)耦合雜化體系,在穩(wěn)態(tài)透射譜測(cè)試中,觀測(cè)到了劈裂能量為255 me V和188 me V的雙重拉比劈裂現(xiàn)象,并從兩方面證實(shí)了強(qiáng)耦合體系的形成:呈現(xiàn)反交叉特性的雜化態(tài)能量色散曲線以及拉比劈裂能量與染料分子吸收值平方根成線性關(guān)系。更為重要的是,我們首次采用微區(qū)泵浦探測(cè)技術(shù)對(duì)多重耦合雜化體系進(jìn)行了高能態(tài)共振激發(fā)探測(cè),瞬態(tài)吸收譜中中間、低能耦合雜化態(tài)漂白信號(hào)的出現(xiàn),更加直觀的證明了多重耦合雜化態(tài)的存在。最后,通過(guò)對(duì)動(dòng)力學(xué)演化過(guò)程的比較發(fā)現(xiàn)低能耦合雜化態(tài)可以被視為能量最低的準(zhǔn)束縛激發(fā)態(tài),其壽命可以長(zhǎng)于非耦合的磺酰羅丹明101分子的激子壽命,是符合非馬爾科夫模型的。3、制備了高品質(zhì)金圓錐形納米孔陣列結(jié)構(gòu),并利用其激發(fā)的表面等離子體激元組成了與方酸衍生分子的耦合雜化體系。在穩(wěn)態(tài)反射譜測(cè)試中獲得了高達(dá)860 me V的拉比劈裂能量,在我們了解范圍內(nèi),這是目前利用表面等離子體激元可以獲得的最大拉比劈裂值,其對(duì)應(yīng)的輻射波長(zhǎng)為1.44微米,已經(jīng)十分接近可見(jiàn)光波段。在進(jìn)一步的微區(qū)泵浦探測(cè)中,我們發(fā)現(xiàn)超強(qiáng)耦合下高能耦合雜化態(tài)具有非常短的壽命,超出了我們探測(cè)系統(tǒng)的分辨率,瞬態(tài)吸收譜中并沒(méi)有高能雜化態(tài)出現(xiàn);低能耦合雜化態(tài)則明顯出現(xiàn)在瞬態(tài)譜中,且其壽命短于非耦合的方酸衍生分子中激子的壽命。通過(guò)對(duì)不同周期金納米孔陣列耦合體系中雜化態(tài)的壽命分析,可以發(fā)現(xiàn)低能雜化態(tài)具有較短壽命是耦合體系中表面等離子體激元部分快速弛豫衰減所引起的。這一點(diǎn)也是不同于符合非馬爾科夫模型的一般強(qiáng)耦合體系中雜化態(tài)演化過(guò)程的,也從另一方面說(shuō)明了超強(qiáng)耦合體系不同于一般強(qiáng)耦合體系,已經(jīng)進(jìn)入了一個(gè)全新的光與物質(zhì)相互作用的范圍。4、采用離心沉積的方法制備了金納米孔陣列結(jié)構(gòu)與全無(wú)機(jī)Cs Pb I3鈣鈦礦量子點(diǎn)組成的耦合雜化體系。離心沉積的方法克服了旋涂方法中低濃度量子點(diǎn)溶液不易成膜的缺點(diǎn),可以制備出緊密規(guī)則排列的鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜,為強(qiáng)耦合體系的形成提供了有力保證;隨后,我們也通過(guò)穩(wěn)態(tài)反射譜的測(cè)試證實(shí)了體系中強(qiáng)耦合雜化態(tài)的存在。同時(shí),我們也制備了鋁圓錐形納米孔陣列結(jié)構(gòu)與MAPb Ix Cl3-x鈣鈦礦薄膜材料組成的耦合結(jié)構(gòu)。與傳統(tǒng)強(qiáng)耦合體系不同的是,這里與表面等離子體激元形成強(qiáng)耦合體系的是自由載流子,而非傳統(tǒng)分子材料中的激子。為了進(jìn)一步證實(shí)這種新型強(qiáng)耦合體系的形成,我們?cè)诜�(wěn)態(tài)表征的基礎(chǔ)上,采用微區(qū)泵浦探測(cè)技術(shù)對(duì)體系進(jìn)行了瞬態(tài)光譜測(cè)試,在共振激發(fā)下,觀測(cè)到了明顯的耦合雜化態(tài)漂白信號(hào),且其相較于非耦合鈣鈦礦薄膜的漂白恢復(fù)過(guò)程有更短的壽命。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O485

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