本文關鍵詞：非純凈二氧化碳地質(zhì)封存的數(shù)值模擬研究

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【摘要】：碳捕獲與封存(Carbon Capture and Storage,簡稱CCS)是減緩溫室效應的重要措施之一,其中地質(zhì)封存被認為是中短期內(nèi)減少大氣中C02排放量的最有效方法�？捎米鰿O2地質(zhì)封存的地質(zhì)構造主要有三種,包括鹽堿含水層(簡稱鹽水層)、油氣藏和不可開采的煤層。其中鹽水層由于其封存量大、在世界范圍內(nèi)分布廣泛以及距CO2捕獲點近等優(yōu)勢而被認為是最具潛力的封存儲層。CO2地質(zhì)封存首先需要從大型工業(yè)排放源捕獲得到CO2,然而無論采用何種捕獲技術,捕獲得到的CO2氣流中均含有一定種類和濃度的雜質(zhì),如N2、O2、 Ar、SOx、NOx、H2S、H2等。將CO2提純到高濃度并無技術上的難度,然而提純CO2將會極大增加捕獲成本,而捕獲的高成本是當前實現(xiàn)大規(guī)模CCS的重要挑戰(zhàn)之一。非純凈CO2地質(zhì)封存通過降低CO2捕獲的純度要求,可以極大降低CCS的總成本。然而另一方面,雜質(zhì)的存在可能會對運輸、注入和封存帶來不利影響。本文對非純凈CO2地質(zhì)封存的研究包括以下三方面的內(nèi)容：(1)雜質(zhì)對溶解封存機制中密度驅(qū)使的對流混合過程的發(fā)生和發(fā)展的影響。(2)CO2與多種雜質(zhì)在鹽水層中遷移時的分離現(xiàn)象。(3)分層地層中雜質(zhì)對非純凈CO2羽流遷移和分布的影響。本文分別采用二維和三維數(shù)值模擬的方法,研究了N2、O2和SO2雜質(zhì)對溶解封存機制中密度驅(qū)使的對流混合過程的影響。研究發(fā)現(xiàn),N2或O2雜質(zhì)的溶解將會減小CO2溶解所引起的鹽水密度差,并且在相同雜質(zhì)濃度條件下,N2和O2雜質(zhì)對溶解封存機制的影響程度類似；與此相反,SO2雜質(zhì)的溶解則會增大鹽水密度差,并且在相同雜質(zhì)濃度條件下,SO2雜質(zhì)對上述密度差的改變程度要強于N2(或O2)雜質(zhì)。CO2的溶解速率可以分為三個階段：擴散主導階段、對流主導階段和對流衰減階段。在擴散主導階段和對流衰減階段,雜質(zhì)的類型和濃度均不會對CO2溶解速率產(chǎn)生明顯的影響;在對流主導階段,CO2的溶解速率隨著注入CO2氣流中N2(或02)濃度的增加或SO2濃度的減小而降低。隨著N2或O2雜質(zhì)濃度的增加,對流發(fā)生所需的時間越長而對流開始衰減的時間也越晚。另外,CO2的溶解總量隨著N2或O2雜質(zhì)濃度的增加而減少。SO2雜質(zhì)對對流混合過程的影響與N2或O2雜質(zhì)相反,即SO2雜質(zhì)的存在促進對流混合過程的發(fā)生和發(fā)展,并且相同雜質(zhì)濃度條件下,SO2雜質(zhì)的影響程度要強于N2雜質(zhì)。通過比較二維和三維結(jié)果,可以發(fā)現(xiàn),盡管二維模型可以大大降低計算量,但是其模擬結(jié)果與三維結(jié)果之間存在不可忽略的差異。針對兩種或三種常見雜質(zhì)混合物,本文研究了地層中的非純凈CO2羽流在遷移過程中的“分離”現(xiàn)象。C02與N2、CH4或H2S的混合物一同注入鹽水層中封存時,超臨界CO2流體混合物在驅(qū)替鹽水遷移的過程中.由于各種組分在鹽水中的溶解度不同,溶解度較高的組分如H2S等將優(yōu)先溶解于鹽水中,甚至從驅(qū)替前鋒中消失,因此驅(qū)替前鋒往往由溶解度較低的組分如N2、CH4或N2與CH4的混合物組成。隨著驅(qū)替前鋒向前運動并與更多的鹽水接觸,不同氣體組分間的間隔增大。在雜質(zhì)含量相同的情況下,含N2、CH4或N2-CH4的混合物的非純凈C02羽流的模擬結(jié)果類似。隨著CO2氣流中N2和/或CH4雜質(zhì)濃度的降低,C02與雜質(zhì)之間的分離現(xiàn)象減弱。對不同尺寸的模型的對比研究表明,氣相的遷移距離和不同氣體組分間流動距離的間隔基本與時間成正比；小尺寸模擬中得到的結(jié)果的整體趨勢是有效合理的,可以用來預測CO2長期地質(zhì)封存中氣相羽流在長距離遷移流動過程中各組分的分離現(xiàn)象。針對非純凈性對分層地層中CO2羽流的遷移和分布的影響,本文主要考慮了不同濃度的N2或H2S雜質(zhì)對超臨界CO2羽流的影響。首先討論了砂巖和頁巖中毛管力存在與否以及大小對超臨界CO2羽流上升和水平遷移的影響。研究發(fā)現(xiàn),毛細作用在注入期內(nèi)對CO2羽流的上升和水平遷移的影響較小,而停止注入后CO2的分布和遷移受毛管力影響較大。毛管力的存在會一定程度地阻礙鹽水的回流,從而減小超臨界CO2與鹽水之間的相互作用面積,導致最終溶解的C02量減少,并且CO2的溶解總量隨著毛管力的增大而逐漸減少。然后針對特定毛管力大小,本文探討了不同濃度的N2或H2S雜質(zhì)的影響。研究發(fā)現(xiàn),隨著N2雜質(zhì)含量的增加,超臨界羽流的水平遷移距離和分布范圍增大,而不同的H2S濃度的影響不大。N2或H2S雜質(zhì)的存在均會降低C02的注入總量,然而相同雜質(zhì)濃度條件下,N2雜質(zhì)的影響程度強于H2S雜質(zhì)。另一方面,在分層地層中,C02溶解總量隨著N2雜質(zhì)濃度的增加而增加,隨著H2S雜質(zhì)濃度的增加而減少。
【學位授予單位】：中國科學技術大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X701;X141

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