發(fā)布時(shí)間：2017-08-25 12:19

  本文關(guān)鍵詞：TiZrNi準(zhǔn)晶結(jié)構(gòu)、薄膜制備及其吸氘、固氦行為研究

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【摘要】：氚作為一種重要的戰(zhàn)略資源,在中子發(fā)生器和聚變能開發(fā)等方面得到了廣泛應(yīng)用。氚儲(chǔ)存是氚應(yīng)用的重要環(huán)節(jié),為了改善低平臺(tái)壓儲(chǔ)氚薄膜材料的使用和貯存壽命,本研究從結(jié)構(gòu)、薄膜制備、吸氘和固氦行為等方面對(duì)TiZrNi準(zhǔn)晶薄膜材料開展了相應(yīng)基礎(chǔ)研究。研究?jī)?nèi)容涉及四個(gè)部分：(1)TiZrNi準(zhǔn)晶類似相原子占位結(jié)構(gòu)理論分析。通過晶格反演方法構(gòu)建了TiZrNi體系原子間相互作用勢(shì),結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算,分析了準(zhǔn)晶類似相爭(zhēng)議位點(diǎn)原子占位能量的特點(diǎn),提出了TiZrNi準(zhǔn)晶類似相原子占位結(jié)構(gòu)的兩種理論模型；(2)TiZrNi準(zhǔn)晶薄膜制備及狀態(tài)表征。采用直流磁控濺射鍍膜方法,在Si基體上成功制備出了致密性和膜基結(jié)合良好的TiZrNi準(zhǔn)晶薄膜,分析了影響TiZrNi薄膜準(zhǔn)晶相形成的兩個(gè)主要因素；(3)TiZrNi準(zhǔn)晶薄膜吸氘動(dòng)力學(xué)行為。通過吸放氘性能測(cè)試系統(tǒng),對(duì)TiZrNi-(Pd)非晶、準(zhǔn)晶和晶態(tài)三種晶型薄膜吸氘動(dòng)力學(xué)行為進(jìn)行了研究。比較了Pd膜未覆蓋和覆蓋情況下,TiZrNi準(zhǔn)晶薄膜吸氘反應(yīng)速率和吸氘量的差異。提出了兩種情況下,TiZrNi準(zhǔn)晶薄膜吸氘動(dòng)力學(xué)反應(yīng)機(jī)制；(4)TiZrNi準(zhǔn)晶類似相氦行為理論分析。研究了TiZrNi準(zhǔn)晶類似相四面體間隙位,He原子的擇優(yōu)占位能量及占位機(jī)制,對(duì)He原子聚集形核和He泡合并生長(zhǎng)過程及過程影響因素進(jìn)行了探討。通過以上研究,對(duì)TiZrNi準(zhǔn)晶結(jié)構(gòu)、薄膜制備、吸氘和固氦行為有了比較全面的認(rèn)識(shí),得到以下結(jié)論：(1)TiZrNi薄膜準(zhǔn)晶相形成主要受成分和基底溫度的影響。合金靶名義成分為Ti34Zr49Ni17時(shí),在不同基底溫度下獲得了非晶、準(zhǔn)晶和fcc-(Ti, Zr)2Ni納米多晶薄膜。制備獲得的不同晶型TiZrNi準(zhǔn)晶薄膜具有良好的致密性和基體粘附性。薄膜淺表層為C、TiO2和Zr02,次表層為TiO2、ZrO2與金屬Ti、Zr、Ni混合層,膜層主體則為Ti、Zr、Ni金屬層。同晶型TiZrNi薄膜中,Zr的氧化程度比Ti強(qiáng),不同晶型薄膜中,Ti、Zr氧化物厚度依次為非晶準(zhǔn)晶晶態(tài)。(2)Pd膜未覆蓋時(shí),不同晶型TiZrNi薄膜的吸氘行為基本相似,吸氘反應(yīng)速率和吸氘量均比較低。受表面氧化層影響,吸氘后,薄膜中氘原子基本滯留在表層,以固溶吸氘為主；Pd膜覆蓋時(shí),不同晶型TiZrNi薄膜吸氘行為差別較大。與未覆蓋Pd膜相比,非晶和準(zhǔn)晶TiZrNi薄膜吸氘反應(yīng)速率和吸氘量都得到了大幅提高,晶態(tài)薄膜吸氘反應(yīng)速率和吸氘量則維持在未覆蓋Pd膜時(shí)水平。吸氘后,氘原子向薄膜深層進(jìn)行了遷移擴(kuò)散,非晶和準(zhǔn)晶TiZrNi薄膜呈現(xiàn)固溶和氫化物吸氘兩種氘化反應(yīng)速率特征。(3)從能量角度來看,W-TiZrNi準(zhǔn)晶類似相中,Zr原子能在較大程度上降低體系能量,能起到穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的作用,W-TiZrNi準(zhǔn)晶類似相結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性主要?dú)w因于Zr原子在低頻部分對(duì)聲子總態(tài)密度的貢獻(xiàn)；He原子在W-TiZrNi準(zhǔn)晶類似相四面體間隙位的占據(jù)存在能量擇優(yōu)選擇,不同四面體間隙位固He能力存在差異。He原子占位能量和固存能力差異主要與最近鄰及次近鄰四面體間隙位金屬原子種類和數(shù)目有關(guān),Zr、Ni原子能在一定程度降低He原子占位能量,增加He原子在該位置的占據(jù)幾率。固氦能力最強(qiáng)和最弱最近鄰四面體間隙位類型分別為Zr4和Ti3Ni;W-TiZrNi準(zhǔn)晶類似相中,He原子通過不斷吸收周圍金屬離位產(chǎn)生的空位和其它He原子聚集形核,溫度升高能加速He原子聚集形核進(jìn)程；He泡合并生長(zhǎng)則是通過泡間He原子的互擴(kuò)散實(shí)現(xiàn)的,He泡合并生長(zhǎng)過程主要受溫度和He泡中心間距影響。
【關(guān)鍵詞】：W-TiZrNi 準(zhǔn)晶類似相 TiZrNi準(zhǔn)晶薄膜 吸氘動(dòng)力學(xué) 氦行為
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)工程物理研究院
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB383.2
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 緒論9-28
• 1.1 研究背景9-10
• 1.2 研究現(xiàn)狀10-26
• 1.2.1 金屬氚化物時(shí)效老化10-14
• 1.2.2 TiZrNi準(zhǔn)晶結(jié)構(gòu)特點(diǎn)14-17
• 1.2.3 TiZrNi準(zhǔn)晶儲(chǔ)氫及固氦17-23
• 1.2.4 TiZrNi準(zhǔn)晶薄膜制備方法23-26
• 1.3 本論文研究思路及研究?jī)?nèi)容26-28
• 1.3.1 研究思路26
• 1.3.2 研究?jī)?nèi)容26-28
• 第二章 理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)方法介紹28-41
• 2.1 理論計(jì)算方法28-35
• 2.1.1 分子動(dòng)力學(xué)29-32
• 2.1.2 原子間相互作用勢(shì)32-35
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方法35-40
• 2.2.1 TiZrNi薄膜制備過程36-37
• 2.2.2 合金電弧熔煉工作原理37-38
• 2.2.3 磁控濺射鍍膜工作原理38
• 2.2.4 TiZrNi薄膜氘化性能測(cè)試38-39
• 2.2.5 TiZrNi薄膜結(jié)構(gòu)、成分及狀態(tài)表征手段39-40
• 2.3 小結(jié)40-41
• 第三章 TiZrNi準(zhǔn)晶類似相原子占位結(jié)構(gòu)理論分析41-56
• 3.1 W-TiZrNi準(zhǔn)晶類似相原子占位結(jié)構(gòu)研究分歧42-43
• 3.2 TiZrNi體系晶格反演對(duì)勢(shì)構(gòu)建43-45
• 3.2.1 第一性原理晶格能量計(jì)算43-44
• 3.2.2 晶格反演對(duì)勢(shì)函數(shù)形式及參數(shù)44-45
• 3.2 TiZrNi體系晶格反演對(duì)勢(shì)驗(yàn)證45-50
• 3.2.1 準(zhǔn)確性驗(yàn)證45-48
• 3.2.2 穩(wěn)定性驗(yàn)證48-50
• 3.3 W-TiZrNi準(zhǔn)晶類似相原子擇優(yōu)占位50-52
• 3.4 W-TiZrNi準(zhǔn)晶類似相原子占位結(jié)構(gòu)模型52-55
• 3.5 小結(jié)55-56
• 第四章 TiZrNi準(zhǔn)晶薄膜制備及狀態(tài)表征56-71
• 4.1 磁控濺射TiZrNi薄膜制備過程及工藝參數(shù)56-57
• 4.2 前期工藝摸索57-59
• 4.3 TiZrNi準(zhǔn)晶薄膜59-70
• 4.3.1 成分對(duì)TiZrNi準(zhǔn)晶相形成影響60-62
• 4.3.2 基底溫度對(duì)TiZrNi準(zhǔn)晶相形成影響62-65
• 4.3.3 TiZrNi薄膜狀態(tài)表征65-70
• 4.4 小結(jié)70-71
• 第五章 TiZrNi準(zhǔn)晶薄膜吸氘動(dòng)力學(xué)行為研究71-94
• 5.1 TiZrNi薄膜吸氘動(dòng)力學(xué)72-80
• 5.1.1 活化條件72
• 5.1.2 吸氘動(dòng)力學(xué)72-74
• 5.1.3 吸氘前后薄膜晶型結(jié)構(gòu)變化74-75
• 5.1.4 吸氘前后表面形貌變化75-76
• 5.1.5 吸氘前后元素價(jià)態(tài)變化76-80
• 5.2 覆蓋Pd膜對(duì)TiZrNi薄膜吸氘動(dòng)力學(xué)影響80-91
• 5.2.1 活化條件80
• 5.2.2 吸氘動(dòng)力學(xué)80-82
• 5.2.3 吸氘前后表面形貌變化82-83
• 5.2.4 吸氘前后元素價(jià)態(tài)變化83-91
• 5.3 TiZrNi和TiZrNi-Pd薄膜吸氘動(dòng)力學(xué)機(jī)制91-92
• 5.4 小結(jié)92-94
• 第六章 TiZrNi準(zhǔn)晶類似相氦行為理論分析94-111
• 6.1 W-TiZrNi(He)準(zhǔn)晶類似相原子相互作用勢(shì)94-97
• 6.1.0 金屬原子相互作用EAM勢(shì)94-96
• 6.1.1 金屬-He原子相互作用勢(shì)96
• 6.1.2 He-He原子相互作用勢(shì)96-97
• 6.2 He原子在W-TiZrNi準(zhǔn)晶類似相中的擇優(yōu)占位97-101
• 6.2.1 He原子在四面體間隙位的占位能量97-99
• 6.2.2 He原子在四面體間隙位的擇優(yōu)占位機(jī)制99-101
• 6.3 He原子在W-TiZrNi準(zhǔn)晶類似相中的聚集形核101-106
• 6.3.1 He原子聚集形核時(shí)間演化102-104
• 6.3.2 溫度對(duì)He原子聚集形核影響104-106
• 6.4 He泡在W-TiZrNi準(zhǔn)晶類似相中的合并生長(zhǎng)106-109
• 6.4.1 He泡合并生長(zhǎng)時(shí)間演化106-108
• 6.4.2 溫度對(duì)He泡合并生長(zhǎng)影響108-109
• 6.4.3 距離對(duì)He泡合并生長(zhǎng)影響109
• 6.5 小結(jié)109-111
• 第七章 總結(jié)與展望111-114
• 7.1 總結(jié)111-113
• 7.2 展望113-114
• 參考文獻(xiàn)114-123
• 致謝123-124
• 附錄124-125
• 攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況125-126
• 攻讀博士學(xué)位期間參加學(xué)術(shù)會(huì)議情況126

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本文編號(hào)：736797