本文關(guān)鍵詞：BiOBr和C_3N_4的制備、表征及可見光催化氧化羅丹明B性能研究

  更多相關(guān)文章： BiOBr C3N4 制備和表征 可見光催化氧化 羅丹明B

【摘要】：二維納米結(jié)構(gòu)Bi OBr和g-C3N4具有合適的禁帶寬度、特殊的電子結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的化學(xué)性質(zhì)、環(huán)境友好和成本低廉等優(yōu)點(diǎn),在光催化氧化染料廢水領(lǐng)域引起了國內(nèi)外的廣泛關(guān)注。目前,Bi OBr和g-C3N4納米片存在制備方法、量子產(chǎn)率、光能利用、光催化氧化、循環(huán)使用等理論和實(shí)踐方面的缺陷,還不能滿足光催化氧化染料廢水的實(shí)際應(yīng)用。因此,論文采用常溫簡易方法設(shè)計(jì)和制備具有二維納米結(jié)構(gòu)的Bi OBr納米片,并構(gòu)建Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯納米復(fù)合物增強(qiáng)其可見光催化氧化有機(jī)染料羅丹明B(Rh B)的活性;通過對不同前軀體及其制備的g-C3N4納米片進(jìn)行系統(tǒng)研究,為可見光催化氧化有機(jī)染料Rh B選擇合適的前軀體提供理論支撐,并通過常溫高效捕集大氣中CO2構(gòu)建g-C3N4/(Bi O)2CO3二維納米異質(zhì)結(jié)增強(qiáng)其可見光催化氧化有機(jī)染料Rh B的活性。最后,采用簡易方法構(gòu)建了具有特殊形貌的g-C3N4/Bi OBr二維納米異質(zhì)結(jié)增強(qiáng)其可見光催化氧化有機(jī)染料Rh B的活性。結(jié)合多種現(xiàn)代分析測試技術(shù)對制備的光催化劑進(jìn)行物理化學(xué)性能的研究,并考察其對有機(jī)染料Rh B可見光催化氧化的機(jī)理。論文研究結(jié)果為高效利用可見光催化氧化技術(shù)降解染料廢水提供了基礎(chǔ)研究數(shù)據(jù)和理論支撐。主要研究內(nèi)容如下:①Bi OX(X=Cl、Br、I)納米片的常溫制備、表征及可見光催化氧化Rh B性能研究以Bi(NO3)3?5H2O和KX(X=Cl、Br、I)作為原料,通過常溫一步法分別合成了Bi OCl、Bi OBr和Bi OI納米片光催化劑。首先,結(jié)合XRD、SEM、TEM、UV-vis DRS、TG-DSC和BET比表面積測定等現(xiàn)代分析測試技術(shù),對Bi OCl、Bi OBr和Bi OI納米片的晶體結(jié)構(gòu)、形貌特征、光學(xué)性能、熱穩(wěn)定性及比表面積進(jìn)行了全面的表征和分析,并對其常溫生長機(jī)理進(jìn)行了合理的解釋。其次,在可見光(λ420nm)輻照下光催化降解Rh B來分別評價(jià)光催化劑的光催化氧化活性,結(jié)合能帶結(jié)構(gòu)模型、微形貌特征和光學(xué)特性,對Bi OCl、Bi OBr和Bi OI之間光催化氧化活性的差異進(jìn)行了合理的解釋。最后,通過四次循環(huán)可見光催化降解Rh B的試驗(yàn),評價(jià)了Bi OCl和Bi OBr的可見光催化氧化穩(wěn)定性。②Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯納米復(fù)合物的常溫制備、表征及可見光催化氧化Rh B性能研究以Bi(NO3)3?5H2O和KBr作為原料,分別以石墨烯和氧化石墨烯作為構(gòu)建二維復(fù)合物的模板。在常溫一步法合成Bi OBr納米片的基礎(chǔ)上,采用原位自組裝技術(shù)分別構(gòu)建Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯二維納米復(fù)合物新型可見光催化劑。Bi OBr納米片分別與石墨烯和氧化石墨烯的界面緊密結(jié)合形成二維納米復(fù)合物,有助于增強(qiáng)Bi OBr的可見光催化氧化活性。首先,結(jié)合XRD、Raman、TEM、UV-vis DRS和BET-BJH等現(xiàn)代分析測試技術(shù),對Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯的晶相組成、形貌結(jié)構(gòu)、化學(xué)組成、光學(xué)特性、比表面積和孔容進(jìn)行了全面的表征和分析,對其常溫下的自組裝機(jī)理進(jìn)行了合理的解釋。其次,在可見光(λ420 nm)輻照下光催化降解Rh B來評價(jià)光催化劑的光催化氧化活性,結(jié)合分析表征結(jié)果,對增強(qiáng)Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯可見光催化氧化Rh B的原因進(jìn)行了合理的解釋。最后,通過四次循環(huán)可見光催化降解Rh B的試驗(yàn),評價(jià)了Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯的可見光催化氧化穩(wěn)定性。③前軀體對g-C3N4光催化劑的多重性影響及可見光催化氧化Rh B性能研究通過高溫一步縮聚法合成了具有特殊二維層狀結(jié)構(gòu)的g-C3N4光催化劑即CN-T(前驅(qū)體為硫脲)、CN-D(前驅(qū)體為二氰二胺)、CN-M(前驅(qū)體為三聚氰胺)和CN-U(前驅(qū)體為尿素)。首先,結(jié)合XRD、FT-IR、TEM、UV-vis DRS、TG-DSC和BET-BJH等現(xiàn)代分析測試技術(shù),對CN-T、CN-D、CN-M和CN-U的晶體結(jié)構(gòu)、化學(xué)組成、形貌特征、光學(xué)性能、熱穩(wěn)定性、比表面積和孔結(jié)構(gòu)進(jìn)行了全面的表征和分析,對CN-T、CN-D、CN-M和CN-U的縮聚機(jī)理及差異進(jìn)行了合理的解釋。其次,在可見光(λ420 nm)輻照下光催化降解Rh B來評價(jià)光催化劑的光催化氧化活性,結(jié)合光學(xué)特性、化學(xué)組成和形貌特征,對CN-T、CN-D、CN-M和CN-U光催化氧化Rh B的活性差異進(jìn)行了合理的解釋。最后,通過四次循環(huán)可見光催化降解Rh B的試驗(yàn),評價(jià)了CN-T、CN-D、CN-M和CN-U的可見光催化氧化穩(wěn)定性。④g-C3N4/(Bi O)2CO3二維納米異質(zhì)結(jié)的常溫原位構(gòu)建、表征及光催化氧化Rh B性能研究以硫脲作為合成g-C3N4納米片的前軀體,以Bi(NO3)3?5H2O作為合成(Bi O)2CO3納米薄片的原料。以g-C3N4納米片作為構(gòu)建二維納米復(fù)合物的模板,采用常溫高效捕集大氣中CO2原位自組裝構(gòu)建新型g-C3N4/(Bi O)2CO3二維納米異質(zhì)結(jié)可見光催化劑。通過g-C3N4和(Bi O)2CO3合適的能帶組合和有效的晶面復(fù)合成功的構(gòu)建了二維納米異質(zhì)結(jié),有利于增強(qiáng)g-C3N4和(Bi O)2CO3的可見光催化氧化Rh B的活性。首先,結(jié)合XRD、FT-IR、XPS、TEM、UV-vis DRS、PL、BET-BJH等現(xiàn)代分析測試技術(shù)對光催化劑的晶相組成、化學(xué)成分、結(jié)合鍵能、形貌結(jié)構(gòu)、光學(xué)特性、比表面積和孔結(jié)構(gòu)進(jìn)行了全面的表征和分析,對常溫下高效捕集CO2構(gòu)建二維納米異質(zhì)結(jié)的形成機(jī)理進(jìn)行了合理的解釋。其次,在可見光(λ420 nm)輻照下光催化降解Rh B來評價(jià)g-C3N4/(Bi O)2CO3的光催化氧化活性。結(jié)合ESR分析表征結(jié)果,對增強(qiáng)g-C3N4/(Bi O)2CO3的可見光催化氧化Rh B機(jī)理進(jìn)行了合理的解釋。最后,通過四次循環(huán)可見光催化降解Rh B的試驗(yàn),評價(jià)了g-C3N4/(Bi O)2CO3的可見光催化氧化穩(wěn)定性。⑤g-C3N4/Bi OBr二維納米異質(zhì)結(jié)的常溫原位構(gòu)建、表征及光催化氧化Rh B性能研究以三聚氰胺作為合成g-C3N4納米片的前軀體,以Bi(NO3)3?5H2O作為合成Bi OBr納米片的原料。以g-C3N4納米片作為構(gòu)建二維納米復(fù)合物的模板,采用常溫原位自組裝技術(shù)構(gòu)建新型g-C3N4/Bi OBr二維納米異質(zhì)結(jié)可見光催化劑。通過g-C3N4和Bi OBr納米片有效的晶面復(fù)合和合適的能帶組合成功的構(gòu)建了二維納米異質(zhì)結(jié),有助于增強(qiáng)g-C3N4和Bi OBr的可見光催化氧化活性。首先,結(jié)合XRD、FT-IR、TEM、UV-vis DRS、PL、BET-BJH等現(xiàn)代分析測試技術(shù)對光催化劑的晶相組成、化學(xué)成分、形貌結(jié)構(gòu)、光學(xué)特性、暴露晶面、能帶匹配和比表面積進(jìn)行了全面的表征和分析,并對其常溫原位自組裝機(jī)理進(jìn)行了合理的解釋。其次,在可見光(λ420 nm)輻照下光催化降解Rh B來評價(jià)g-C3N4/Bi OBr的光催化氧化活性,并對g-C3N4/Bi OBr增強(qiáng)可見光催化氧化Rh B機(jī)理進(jìn)行了合理的解釋。最后,通過四次循環(huán)可見光催化降解Rh B的試驗(yàn),評價(jià)了g-C3N4/Bi OBr的可見光催化氧化穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：BiOBr C3N4 制備和表征 可見光催化氧化 羅丹明B
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X788;O643.3
【目錄】：

• 中文摘要3-6
• 英文摘要6-17
• 主要符號說明17-18
• 縮略語18-19
• 希臘字母19-20
• 1 緒論20-44
• 1.1 研究背景20-30
• 1.1.1 前言20-21
• 1.1.2 半導(dǎo)體光催化基本原理21-23
• 1.1.3 光催化凈化技術(shù)的優(yōu)勢23-24
• 1.1.4 光催化凈化技術(shù)的應(yīng)用24-26
• 1.1.5 新型光催化材料的研究進(jìn)展26-30
• 1.2 光催化劑活性的影響因素30-34
• 1.2.1 影響光催化活性的內(nèi)因30-32
• 1.2.2 影響光催化活性的外因32-34
• 1.3 BiOX（X=Cl、Br、I）和C_3N_4光催化材料的研究進(jìn)展34-39
• 1.3.1 BiOX（X=Cl、Br、I）光催化材料的研究進(jìn)展34-37
• 1.3.2 C_3N_4光催化材料的研究進(jìn)展37-39
• 1.4 課題來源39
• 1.5 研究內(nèi)容、任務(wù)和技術(shù)路線39-44
• 1.5.1 研究內(nèi)容與任務(wù)39-42
• 1.5.2 研究技術(shù)路線42-44
• 2 實(shí)驗(yàn)材料及分析測試方法44-52
• 2.1 試劑與儀器44-45
• 2.1.1 試劑與原材料44-45
• 2.1.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器45
• 2.2 催化材料測試方法45-49
• 2.2.1 X-射線衍射45
• 2.2.2 掃描電鏡45-46
• 2.2.3 透射電鏡46
• 2.2.4 拉曼光譜46
• 2.2.5 X-射線光電子能譜46-47
• 2.2.6 電子順磁共振47
• 2.2.7 紫外可見漫反射光譜47-48
• 2.2.8 光致發(fā)光譜48
• 2.2.9 傅立葉紅外光譜48
• 2.2.10 比表面積—孔結(jié)構(gòu)測定48-49
• 2.2.11 熱重分析49
• 2.3 可見光催化氧化RhB性能評價(jià)49-52
• 3 BiOX（X=Cl、Br、I）納米片的常溫制備、表征及可見光催化氧化RhB性能研究52-66
• 3.1 引言52-53
• 3.2 試驗(yàn)部分53
• 3.2.1 BiOX（X=Cl、Br、I）納米片制備53
• 3.2.2 主要表征方法53
• 3.2.3 BiOX（X=Cl、Br、I）可見光催化氧化RhB性能評價(jià)53
• 3.3 結(jié)果與討論53-63
• 3.3.1 XRD分析53-54
• 3.3.2 形貌分析54-57
• 3.3.3 UV-vis DRS分析57-58
• 3.3.4 能帶結(jié)構(gòu)分析58-59
• 3.3.5 熱重分析59-60
• 3.3.6 可見光催化氧化RhB性能評價(jià)與機(jī)理探索60-63
• 3.3.7 可見光催化氧化RhB循環(huán)利用性能評價(jià)63
• 3.4 小結(jié)63-66
• 4 BiOBr-石墨烯和BiOBr-氧化石墨烯復(fù)合物的常溫制備、表征及可見光催化氧化RhB性能研究66-76
• 4.1 引言66-67
• 4.2 試驗(yàn)部分67-68
• 4.2.1 BiOBr-Ge和BiOBr-GO納米復(fù)合物的制備67
• 4.2.2 主要表征方法67
• 4.2.3 BiOBr-Ge和BiOBr-GO納米復(fù)合物可見光催化氧化RhB性能評價(jià)67-68
• 4.3 結(jié)果與討論68-74
• 4.3.1 XRD分析68
• 4.3.2 Raman分析68-69
• 4.3.3 形貌分析69-70
• 4.3.4 UV-vis DRS分析70-71
• 4.3.5 可見光催化氧化RhB性能評價(jià)與機(jī)理探索71-73
• 4.3.6 可見光催化氧化RhB循環(huán)利用性能評價(jià)73-74
• 4.4 小結(jié)74-76
• 5 前軀體對g-C_3N_4光催化劑的多重性影響及可見光催化氧化RhB性能研究76-88
• 5.1 引言76
• 5.2 試驗(yàn)部分76-77
• 5.2.1 g-C_3N_4光催化劑的制備76-77
• 5.2.2 主要表征方法77
• 5.2.3 g-C_3N_4可見光催化氧化RhB性能評價(jià)77
• 5.3 結(jié)果與討論77-87
• 5.3.1 XRD分析77-78
• 5.3.2 FT-IR分析78-79
• 5.3.3 形貌分析79-80
• 5.3.4 UV-vis DRS分析80
• 5.3.5 BET-BJH分析80-82
• 5.3.6 熱重分析82-84
• 5.3.7 可見光催化氧化RhB性能評價(jià)與機(jī)理探索84-86
• 5.3.8 可見光催化氧化RhB循環(huán)利用性能評價(jià)86-87
• 5.4 小結(jié)87-88
• 6 g-C_3N_4/(BiO)_2CO_3二維納米異質(zhì)結(jié)的常溫原位構(gòu)建、表征及可見光催化氧化RhB性能研究88-106
• 6.1 引言88-89
• 6.2 試驗(yàn)部分89-91
• 6.2.1 g-C_3N_4/(BiO)_2CO_3二維納米異質(zhì)結(jié)的制備89-90
• 6.2.2 主要表征方法90-91
• 6.2.3 可見光催化氧化RhB性能評價(jià)91
• 6.3 結(jié)果與討論91-103
• 6.3.1 XRD分析91-92
• 6.3.2 FT-IR分析92
• 6.3.3 XPS分析92-93
• 6.3.4 形貌分析93-95
• 6.3.5 UV-vis DRS分析95-96
• 6.3.6 PL分析96-97
• 6.3.7 能帶結(jié)構(gòu)分析97-98
• 6.3.8 BET-BJH分析98
• 6.3.9 ESR分析98-99
• 6.3.10 可見光催化氧化RhB性能評價(jià)與機(jī)理探索99-102
• 6.3.11 可見光催化氧化RhB循環(huán)利用性能評價(jià)102-103
• 6.4 小結(jié)103-106
• 7 g-C_3N_4/BiOBr二維納米異質(zhì)結(jié)的常溫原位構(gòu)建、表征及可見光催化氧化RhB性能研究106-118
• 7.1 引言106
• 7.2 試驗(yàn)部分106-108
• 7.2.1 g-C_3N_4/BiOBr二維納米異質(zhì)結(jié)的制備106-107
• 7.2.2 主要表征方法107-108
• 7.2.3 可見光催化氧化RhB性能評價(jià)108
• 7.3 結(jié)果與討論108-115
• 7.3.1 XRD分析108
• 7.3.2 FT-IR分析108-109
• 7.3.3 形貌分析109-110
• 7.3.4 UV-vis DRS分析110-111
• 7.3.5 能帶結(jié)構(gòu)分析111-112
• 7.3.6 PL分析112-113
• 7.3.7 可見光催化氧化RhB性能評價(jià)與機(jī)理探索113-115
• 7.3.8 可見光催化氧化RhB循環(huán)利用性能評價(jià)115
• 7.4 小結(jié)115-118
• 8 結(jié)論與展望118-122
• 8.1 研究結(jié)論118-120
• 8.2 研究展望120-122
• 致謝122-124
• 參考文獻(xiàn)124-146
• 附錄146-147
• A. 作者在攻博期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文146-147
• B. 作者在攻博期間獲得的獎項(xiàng)147
• C. 作者在攻博期間承擔(dān)的科研項(xiàng)目147

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：554965