本文關(guān)鍵詞：離子液體型二氧化碳捕集吸收劑的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：CO：排放被認(rèn)為是引起全球氣候變暖最主要的因素之一�；瘜W(xué)吸收法是目前最有效、最實(shí)用的碳捕集技術(shù),而高效、節(jié)能、環(huán)保的吸收劑一直是科學(xué)家們孜孜不倦的追求。離子液體具有可忽略的蒸汽壓、低比熱及結(jié)構(gòu)可設(shè)計(jì)性等優(yōu)點(diǎn),為開(kāi)發(fā)CO2捕集的新型吸收劑帶來(lái)契機(jī)。然而,常規(guī)離子液體的CO2吸收量低,功能化離子液體具有合成復(fù)雜、成本高、粘度大等缺點(diǎn),是制約離子液體用于CO：捕集工業(yè)化應(yīng)用的瓶頸。因此,開(kāi)發(fā)高CO2吸收量、高吸收速率、低吸收熱和低成本的離子液體型吸收劑是當(dāng)前CO2捕集領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)�；诖�,本論文從工業(yè)應(yīng)用的角度出發(fā),開(kāi)展了多位點(diǎn)有機(jī)胺、離子液體-有機(jī)胺復(fù)配溶劑以及低共熔溶劑吸收CO2的應(yīng)用基礎(chǔ)研究,為開(kāi)發(fā)新型高效CO2吸收劑提供理論支持。本論文的主要研究?jī)?nèi)容及創(chuàng)新性成果如下：(1)新型多位點(diǎn)有機(jī)胺N-甲基-N-(2-羥乙基)-1,3-丙二胺(HMPDA)的CO2吸收性能研究。根據(jù)伯胺的CO2的吸收速率快,叔胺的CO2吸收量大的優(yōu)勢(shì),開(kāi)發(fā)了一種CO2吸收量高、吸收速率快且吸收熱低的多位點(diǎn)新型有機(jī)胺溶劑。用研制的釜式氣體吸收評(píng)價(jià)實(shí)驗(yàn)裝置和氣液相平衡實(shí)驗(yàn)裝置分別研究了HMPDA水溶液的CO2吸收速率和吸收量,發(fā)現(xiàn)30wt%HMPDA水溶液的CO2吸收速率高于30 wt%MEA及30 wt%MDEA水溶液。在250 kPa、313 K時(shí),30 wt%HMPDA水溶液的CO2吸收量可達(dá)1.5 mol CO2/mol HMPDA,高于30 wt％MEA(0.6 mol CO2/mol MEA)和30 wt％MDEA(0.9 mol CO2/mol MDEA)水溶液的CO2吸收量。研究了溫度、濃度對(duì)吸收性能的影響,并考察了CO：吸收前后吸收劑的粘度和密度變化。BT2.15微量熱測(cè)試系統(tǒng)研究了313 K時(shí)30 wt％HMPDA水溶液的CO2吸收熱。結(jié)果表明,CO2負(fù)載量低于0.45 mol時(shí),30 wt％HMPDA水溶液的CO2吸收熱低于30 wt％MEA和30 wt％MDEA水溶液的CO2吸收熱。(2)[Bmim][N03]-MEA復(fù)配體系的CO2吸收性能研究。針對(duì)現(xiàn)有MEA碳捕集工藝再生能耗高的不足,選擇穩(wěn)定的離子液體[Bmim][NO3]與MEA形成復(fù)配溶劑,替代一部分水,以降低再生能耗。研究了復(fù)配溶劑的密度、粘度、比熱、折光率等物化性質(zhì)。與MEA水溶液相比,離子液體的加入增加了溶劑的密度、粘度和折光率,降低了比熱。氣液平衡實(shí)驗(yàn)表明離子液體的加入略微降低CO2的飽和吸收量和吸收速率,提高了CO2的物理溶解度,降低了CO2的擴(kuò)散系數(shù)。用微量熱技術(shù)研究了復(fù)配溶劑的CO2吸收熱,并分析了溫度,壓力以及CO2負(fù)載量和吸收熱之間的關(guān)系。結(jié)果表明,在有化學(xué)反應(yīng)參與的吸收階段(CO2負(fù)載量為0.5mol CO2/mol MEA),吸收熱主要是化學(xué)反應(yīng)放出的熱；此后,吸收熱明顯下降,主要來(lái)自離子液體的物理吸收作用。提高離子液體濃度,可明顯降低復(fù)配溶劑的CO2吸收熱。(3)離子液體-MDEA復(fù)配體系的CO2吸收性能研究�？疾炝瞬煌x子液體復(fù)配溶劑的循環(huán)CO2吸收量,測(cè)量了313-353 K下的CO2飽和溶解度,計(jì)算了物理吸收熱和亨利系數(shù)。結(jié)果表明,不同復(fù)配溶劑的循環(huán)吸收量大小順序?yàn)椋篗DEA-PZ-[Bmim][BF4] MDEA-PZ-[Bmim][Cl] MDEA-PZ-[Bmim][NO3]。氣液平衡實(shí)驗(yàn)表明,CO2的溶解度隨著溫度的升高而下降,隨著壓力的升高而增加,離子液體的加入略微降低了CO2的平衡溶解度。用Gibbs-Helmholtz方程計(jì)算的吸收熱表明,復(fù)配體系的CO2吸收熱與加入離子液體的種類(lèi)有關(guān),離子液體的加入減小了CO2的亨利系數(shù),降低了CO：吸收熱,尤其在較高的C02負(fù)載量以及較高溫度時(shí),吸收熱降低更加明顯。(4)新型低共熔溶劑的合成、表征及其C02吸收性能研究。針對(duì)現(xiàn)有低共熔溶劑CO2吸收量低的缺點(diǎn),新合成一種基于離子液體[Bmim][Cl]的低共熔溶劑,用紅外、核磁和拉曼光譜對(duì)新低共熔溶劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,證實(shí)低共熔溶劑中氫鍵的存在是形成共熔物的原因。研究了低共熔溶劑的物化性質(zhì)諸如密度、粘度和比熱等物化性質(zhì)和穩(wěn)定性,低共熔溶劑的熔點(diǎn)最大降低約70 K�？疾炝说凸踩廴軇┑腃O2吸收量和吸收熱,最大吸收量可達(dá)21.4%,低共熔溶劑的CO2吸收熱隨著CO2吸收量的增加而減小。研究了低共熔溶劑的CO2吸收機(jī)理,發(fā)現(xiàn)共熔物與CO2之間以化學(xué)反應(yīng)為主,生成的氨基甲酸鹽和[Bmim][Cl]形成新的氫鍵,進(jìn)而提高了CO2的吸收量。
【關(guān)鍵詞】：CO_2捕集 離子液體 復(fù)配溶劑 低共熔溶劑 吸收性能
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院研究生院(過(guò)程工程研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：X701;TQ028.17
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-14
• 1 文獻(xiàn)綜述14-44
• 1.1 引言14-15
• 1.2 全球氣候變化與溫室氣體排放控制15
• 1.3 中國(guó)碳排放與控制研究現(xiàn)狀15-16
• 1.4 有機(jī)胺化學(xué)吸收法捕集CO_2研究現(xiàn)狀16-21
• 1.4.1 CO_2捕集方法簡(jiǎn)介16-18
• 1.4.2 單個(gè)有機(jī)胺體系捕集CO_2研究現(xiàn)狀18-19
• 1.4.3 有機(jī)胺復(fù)配體系捕集CO_2研究現(xiàn)狀19-21
• 1.5 離子液體法捕集CO_2研究現(xiàn)狀21-27
• 1.5.0 離子液體簡(jiǎn)介21
• 1.5.1 常規(guī)離子液體捕集CO_2研究現(xiàn)狀21-24
• 1.5.2 功能化離子液體捕集CO_2研究現(xiàn)狀24-27
• 1.6 基于離子液體的復(fù)配溶劑捕集CO_2研究現(xiàn)狀27-30
• 1.7 低共熔溶劑及其在CO_2捕集中的應(yīng)用30-40
• 1.7.1 低共熔溶劑及其分類(lèi)31-33
• 1.7.2 低共熔溶劑的物化性質(zhì)33-37
• 1.7.3 低共熔溶劑捕集CO_2研究現(xiàn)狀37-39
• 1.7.4 低共熔溶劑在其他領(lǐng)域的應(yīng)用簡(jiǎn)介39-40
• 1.8 本文選題依據(jù)和研究?jī)?nèi)容40-44
• 1.8.1 選題依據(jù)及意義40-41
• 1.8.2 研究?jī)?nèi)容41-44
• 2 新型多位點(diǎn)有機(jī)胺吸收CO_2性能的研究44-70
• 2.1 引言44
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分44-54
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑44-45
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器45
• 2.2.3 稱(chēng)重法實(shí)驗(yàn)裝置45
• 2.2.4 在線吸收反應(yīng)設(shè)備45-49
• 2.2.5 CO_2解吸實(shí)驗(yàn)裝置49-50
• 2.2.6 氣液相平衡實(shí)驗(yàn)設(shè)備50-52
• 2.2.7 微量熱吸收熱測(cè)試系統(tǒng)52-54
• 2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論54-67
• 2.3.1 有機(jī)胺溶液的密度和粘度54-57
• 2.3.2 稱(chēng)重法研究CO_2在有機(jī)胺溶液中的吸收速率57-59
• 2.3.3 在線反應(yīng)裝置研究CO_2在有機(jī)胺溶液中的吸收性能59-62
• 2.3.4 有機(jī)胺-CO_2氣液平衡實(shí)驗(yàn)62-64
• 2.3.5 有機(jī)胺體系的CO_2吸收解吸實(shí)驗(yàn)64-65
• 2.3.6 有機(jī)胺體系的CO_2吸收熱65-67
• 2.4 本章小節(jié)67-70
• 3 MEA-[Bmim][NO_3]復(fù)配溶劑吸收CO_2性能研究70-96
• 3.1 引言70-71
• 3.2 實(shí)驗(yàn)與理論部分71-75
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑71
• 3.2.2 基本實(shí)驗(yàn)儀器71
• 3.2.3 吸收物化性質(zhì)測(cè)量71-72
• 3.2.4 氣液平衡裝置實(shí)驗(yàn)裝置及其實(shí)驗(yàn)步驟72
• 3.2.5 N_2O和CO_2在MEA-[Bmim][NO_3]復(fù)配溶劑的物理溶解度72-74
• 3.2.6 N_2O和CO_2在MEA-[Bmim][NO_3]復(fù)配溶劑中的擴(kuò)散系數(shù)74
• 3.2.7 CO_2在MEA-[Bmim][NO_3]復(fù)配溶劑中的反應(yīng)熱74-75
• 3.3 結(jié)果與討論75-94
• 3.3.1 吸收劑密度與粘度75-77
• 3.3.2 吸收劑的折光率77-78
• 3.3.3 吸收劑的比熱78-80
• 3.3.4 離子液體型復(fù)配溶劑的CO_2吸收速率研究80-83
• 3.3.5 離子液體型復(fù)配溶劑與CO_2的氣液平衡實(shí)驗(yàn)83-86
• 3.3.6 CO_2在離子液體型溶劑中的物理溶解度86-88
• 3.3.7 CO_2在離子液體型溶劑中的擴(kuò)散系數(shù)88-91
• 3.3.8 CO_2在離子液體型溶劑中的吸收熱91-94
• 3.4 本章小結(jié)94-96
• 4 MDEA-ILs復(fù)配溶劑吸收CO_2性能的研究96-108
• 4.1 引言96
• 4.2 實(shí)驗(yàn)與理論部分96-98
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑96-97
• 4.2.2 基本實(shí)驗(yàn)儀器97
• 4.2.3 氣液平衡裝置實(shí)驗(yàn)裝置及實(shí)驗(yàn)步驟97-98
• 4.2.4 N_2O和CO_2在MDEA-ILs復(fù)配溶劑的物理溶解度98
• 4.2.5 CO_2在MDEA-ILs復(fù)配溶劑中的反應(yīng)熱98
• 4.3 結(jié)果與討論98-107
• 4.3.1 CO_2在MDEA-ILs復(fù)配溶劑中的溶解度98-100
• 4.3.2 CO_2在離子液體型溶劑中的物理溶解度100-103
• 4.3.3 CO_2在離子液體型溶劑中的吸收熱103-107
• 4.4 本章小結(jié)107-108
• 5 新型咪唑型低共熔溶劑吸收CO_2研究108-130
• 5.1 引言108
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分108-110
• 5.2.1 低共熔溶劑的合成原料108
• 5.2.2 低共熔溶劑的合成儀器108
• 5.2.3 低共熔溶劑的合成步驟108-109
• 5.2.4 低共熔溶劑的表征109
• 5.2.5 低共熔溶劑的熱行為研究109
• 5.2.6 低共熔溶劑的密度和粘度研究109
• 5.2.7 低共熔溶劑的CO_2吸收量109-110
• 5.2.8 低共熔溶劑的CO_2吸收熱110
• 5.3 結(jié)果與討論110-128
• 5.3.1 低共熔溶劑的熱穩(wěn)定性110
• 5.3.2 低共熔溶劑的紅外表征110-112
• 5.3.3 低共熔溶劑的拉曼表征112-113
• 5.3.4 低共熔溶劑的核磁表征113-115
• 5.3.5 低共熔溶劑的密度115-116
• 5.3.6 低共熔溶劑的粘度116-117
• 5.3.7 低共熔溶劑的比熱117-118
• 5.3.8 低共熔溶劑的熔點(diǎn)和熱穩(wěn)定性曲線118-120
• 5.3.9 低共熔溶劑的CO_2吸收量研究120-123
• 5.3.10 低共熔溶劑的CO_2吸收熱研究123
• 5.3.11 低共熔溶劑的CO_2吸收機(jī)理123-128
• 5.4 本章小結(jié)128-130
• 6 結(jié)論和展望130-134
• 6.1 本論文研究結(jié)論130-132
• 6.2 本論文的創(chuàng)新點(diǎn)132
• 6.3 建議和展望132-134
• 符號(hào)表134-138
• 參考文獻(xiàn)138-156
• 個(gè)人簡(jiǎn)歷與發(fā)表文章目錄156-160
• 致謝160

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本文編號(hào)：486257